CexMnl0-xO20—δ固溶体氧化物的甲烷催化燃烧性能研究

采用共沉淀法制备了系列CexMnl0-xO20-δ固溶体氧化物甲烷燃烧催化剂，并采用XRD和BET对所得催化剂进行了表征。结果表明，在适当的Ce／Mn摩尔比范围内。试样经500℃焙烧可形成Ce／Mn固溶体复合氧化物，更高焙烧温度则导致催化剂比表面积下降和一定程度的烧结。500℃和800℃焙烧催化剂的活性变化规律略有不同，其活性主要由Ce／Mn摩尔比决定，其中活性最高的催化剂中Ce／Mn摩尔比为7：3。100h稳定性试验结果表明，经800℃焙烧的CexMnl0-xO20-δ催化剂具有良好的热稳定性。典型催化剂在低转化率下的宏观动力学实验结果表明，甲烷催化燃烧在CexMnl0-xO20-δ固溶体氧化物催化剂上为一级动力学反应，反应速率受催化剂固有性质控制。     

CexMn10-xO20-δ固溶体氧化物的甲烷催化燃烧性能研究

采用共沉淀法制备了系列CexMn10-xO20-δ固溶体氧化物甲烷燃烧催化剂,并采用XRD和BET对所得催化剂进行了表征.结果表明,在适当的Ce/Mn摩尔比范围内,试样经500℃焙烧可形成Ce/Mn固溶体复合氧化物,更高焙烧温度则导致催化剂比表面积下降和一定程度的烧结.500℃和800℃焙烧催化剂的活性变化规律略有不同,其活性主要由Ce/Mn摩尔比决定,其中活性最高的催化剂中Ce/Mn摩尔比为7:3.100h稳定性试验结果表明,经800℃焙烧的Ce3Mn7O20-δ催化剂具有良好的热稳定性.典型催化剂在低转化率下的宏观动力学实验结果表明,甲烷催化燃烧在CexMn10-xO20-δ固溶体氧化物催化剂上为一级动力学反应,反应速率受催化剂固有性质控制.     

掺杂金属的六铝酸盐催化甲烷燃烧性能研究

采用共沉淀法制备了六铝酸盐催化剂CeCoAl_(11)O_(19),通过测试催化剂的活性,研究了焙烧温度和掺杂金属离子对其催化燃烧性能的影响。研究表明,1 200℃焙烧温度制得的六铝酸盐催化剂表现出较好的催化活性;掺杂金属离子可明显提高其催化活性;Mn~(2+)的半径与Al~(3+)半径比较接近,易于进入六铝酸盐骨架并促进六铝酸盐的形成,掺杂Mn~(2+)的催化剂表现出更高的催化活性。活性最高的催化剂是在1 200℃焙烧下混合掺杂Co、Mn制得的CeCoMnAl_(10)O_(19)。     

整体式Co基甲烷燃烧催化剂性能研究

将质量分数为10%的Co负载在Ce0 2Zr0 4Mn0 4O2(OSM),YSZ Al2O3(Y2O3,ZrO2稳定的γ Al2O3),OSM+YSZ Al2O3(1:1)上,制得Co/OSM,Co/YSZ Al2O3,Co/YSZ Al2O3+OSM(1:1)整体式催化剂。利用XRD和H2 TPR对上述催化剂进行了表征,并研究了催化剂的甲烷催化燃烧性能。XRD结果表明,在OSM和YSZ Al2O3上Co均以高分散形式存在。H2 TPR结果表明Co/YSZ Al2O3+OSM样品的可还原性大于Co/OSM和Co/YSZ Al2O3。不同载体催化剂甲烷燃烧催化活性有如下顺序:Co/YSZ Al2O3相似文献   

Co/Ce-M-O催化剂甲烷催化燃烧性能与表征

采用浸渍法制备了Co/Ce-M-O(M=La,Zr,Ca,Mg,Bi)系列催化剂,考察了其对CH4的催化燃烧性能,通过BET、XRD、H_2-TPR和Raman等测试手段对催化剂进行了表征。结果表明,在Ce O_2中掺入La时CH_4的起燃温度明显降低,催化剂具有高活性与稳定性,这主要是由于掺La后Ce O_2晶格缺陷度增大,从而造成氧空位增加;此外,在反应过程中La促进了Co_3O_4在载体表面高度分散。     

基于工业化应用视角的低浓度甲烷催化燃烧催化剂研究进展

甲烷是具有快速增温效应的短寿命强势温室气体,我国以井工开采为主的煤矿开采方式使煤矿甲烷成为我国能源活动甲烷排放的最主要来源,但目前针对低浓度甲烷仍没有高效的利用方式。甲烷催化燃烧可在较低温度下将甲烷完全转化为二氧化碳,是一种高效、环保的利用方式,有利于减少资源能源浪费,兼具环境、安全和能源效益。甲烷分子具有较高的结构稳定性,尤其是低浓度甲烷在温和条件下催化燃烧更具挑战性。基于工业应用视角,围绕实际工况条件对催化剂的要求,重点从催化剂的活性、热稳定性、机械稳定性和抗毒稳定性等4个方面的研究进展进行综述,分析甲烷催化燃烧催化剂应用面临的难点及未来发展趋势,旨在为开发适用于工业化应用的乏风瓦斯甲烷催化燃烧催化剂研究提供参考借鉴。     

非贵金属氧化物甲烷催化燃烧催化剂的研究进展

非贵金属类催化剂因其低廉的价格和较高的热稳定性在催化甲烷燃烧领域受到广泛关注,但较差的低温活性限制了其发展.为了解决此问题,对非贵金属催化剂的种类、特点及研究进展进行了概括,并对其日后的研究方向进行了展望,以期通过开发新的载体和制备方法来提高其活性,为今后设计和合成更高效的催化剂提供新的研究思路.     

LaFeXAl12-XO19催化剂制备及其对甲烷催化燃烧活性的研究

用共沉淀法制备Fe做为活性组分的一系列六铝酸盐催化剂LaFeXAl12-XO19,通过BET、XPS、XRD等实验技术,对催化剂的结构和性质进行了考察。主要考察了Fe的取代量对催化剂结构以及对甲烷催化燃烧活性的影响。结果表明：催化剂在1200℃焙烧后可以形成完整的六铝酸盐晶型,同时具有较高的催化性能和高温稳定性,铁离子的取代量对于催化剂的特性有较大的影响。由于铁的加入催化剂的活性得到明显提高,其中以LaFeXAl12-XO19催化剂的活性最好。     

甲烷催化燃烧催化剂研究进展

甲烷催化燃烧的目的是通过催化作用降低燃料的起燃温度，加深甲烷氧化程度，从而提高燃料利用率。概述了甲烷催化燃烧的催化机理及硫化物和水蒸气对催化剂活性的影响，综述了近年来有代表性的催化剂体系尤其是非贵金属催化剂的研究进展：贵金属催化剂具有很高的催化活性，但一般热稳定性差，成本较高；钙钛矿型催化剂和六铝酸盐系列催化剂有很好的高温催化活性，因其价格较低，有更好的发展前景；固溶体催化剂对于甲烷催化燃烧反应也有良好的催化活性和稳定性，但对此类催化剂的研究还较少，建议研究者予以重视。     

甲烷催化燃烧整体型催化剂研究进展

甲烷催化燃烧是一种高效率、低污染的能源利用和废气处理技术。该反应在高温、高空速下进行,对催化剂的结构和性质有特殊要求。整体型催化剂因压降低、催化效率高、机械强度和热稳定性好等特点,在甲烷催化燃烧反应中得到广泛应用。本文对贵金属、钙钛矿、六铝酸盐、金属复合氧化物四类整体型催化剂在甲烷催化燃烧中的应用进行了评述,包括各自优缺点、制备方法、最新进展等。最后,对该领域目前存在的问题和未来的研究方向进行了讨论。     

整体式甲烷燃烧催化剂的活性研究

研究了以Co、Cr、Mn、Fe和Ni的单一或混合氧化物为活性组分的整体式催化剂在甲烷燃烧反应中的活性。整体式催化剂直径为 10mm ,长 15mm ,测试温度范围为 30 0 - 70 0℃。结果显示 ,单一氧化物中Co、Cr和Mn的活性较好 ,Fe和Ni的活性较差 ;混合氧化物催化剂均表现出较高的活性 ,但以含Co、Cr、Mn的 3组分混合氧化物催化剂为更佳。同时考察了空速、烷氧比、稀释气、温度等因素对甲烷燃烧反应的影响。在烷氧比为 1:4,稀释气含量约为 6 0 % ,反应温度 6 5 0℃ ,大空速下甲烷转化率较高。     

草酸盐胶态共沉淀法制备甲烷催化燃烧CexNiyO高效催化剂

采用草酸盐胶态共沉淀法制备了系列用于甲烷催化燃烧反应的铈镍复合氧化物催化剂.结果表明,该法制备的催化剂具有比其它制备方法高的比表面,同时由于表面高分散的镍物种与体相中的固溶体的相互作用使其在甲烷燃烧中表现出良好的低温活性.     

负载型钯催化剂上甲烷催化燃烧机理及直接影响活性的因素

通过分析18O2同位素氧化甲烷过程中的产物分布及催化剂的组成,提出负载型钯催化剂上甲烷燃烧反应通过氧化还原机理进行,活性物种为金属钯和氧化钯.利用电子能谱、程序升温还原及氧同位素交换反应测试等对Pd/TiO2-Al2O3、Pd/SnxZr1-xO2和Pd/TixZf1-xO2体系进行了研究,证明还原性及氧交换活性是直接影响负载型钯催化剂甲烷催化燃烧性能的因素.     

Mn掺杂对LaFeMn_xAl_(11-x)O_(19)结构及其催化甲烷燃烧的影响

采用溶胶-凝胶法制备了同时掺杂Fe和Mn系列的六铝酸盐催化剂LaFeMnxAl11-xO19(x=0,0.5,1,2,3,4,5),通过X射线衍射、BET比表面积测定、扫描电子显微镜、X射线光电子能谱和程序升温还原技术对催化剂的结构进行了表征,考察了Mn掺杂量对催化剂结构及甲烷催化燃烧活性的影响。实验结果表明,LaFeMnxAl11-xO19催化剂在1 200℃焙烧后可形成完整的六铝酸盐晶型,同时具有较高的催化性能和高温稳定性。当Fe含量不变时,Mn掺杂量对催化剂的活性有较大的影响,掺杂Mn使催化剂的活性明显提高,但掺杂过量Mn后催化剂的活性又有所降低。其中LaFeMnAl10O19催化剂具有较大的比表面积(16.3m2/g)和较高的催化活性,起燃温度T10为497℃,完全转化温度为T90为701℃。     

Pd-Ce/γ-Al_2O_3催化剂上甲烷催化燃烧性能的研究

采用浸渍法制备了Pd-Ce/γ-Al2O3催化剂,并对其进行了透射电镜(TEM),X-射线衍射(XRD)和X-光电子能谱(XPS)表征。此催化剂的甲烷燃烧活性评价结果表明,还原处理大大提高了催化剂活性;Ce的添加有利于CH4的燃烧反应。活性组分在载体γ-Al2O3上呈高分散状态,添加Ce后生成钙钛矿类化合物能够提高催化剂的活性。     

以YSZ-γ-Al2O3为载体的催化剂催化甲烷燃烧性能研究

以溶胶凝胶法制备(NiO、CuO、CeO2)/ZrO2-γ-Al2O3和(NiO、CuO、CeO2)/YSZ-γ-Al2O3催化剂.分别考察了负载3种不同单一活性组分对载体的催化甲烷燃烧性能的影响,并以BET、XRD、H2-TPR等测试法,对催化剂进行了表征.实验结果表明,经Y2O3改性载体的催化剂性能较佳.其中CuO...     

CuMn_2TiO_6催化剂的制备及其甲烷催化燃烧性能

用溶胶-凝胶法制备了CuMn_2TiO_6,CuTiO_3,Mn_2TiO_5,CuMn_2O_4催化剂,又分别采用共沉淀法和浸渍法制备了CuMn_2TiO_6催化剂;采用XRD、H_2-TPR、N_2吸附-脱附和TEM等方法对催化剂的结构进行了表征,在小型固定床连续流动反应装置上评价了催化剂的甲烷催化燃烧性能,分析了催化剂的元素组成和制备方法对催化剂的结构和活性的影响。实验结果表明,Ti组分的引入可抑制晶粒的生长,提高催化剂的还原性,从而使催化剂的活性提高;共沉淀法制备的CuMn_2TiO_6催化剂具有较高的活性,在432℃、气态空速12 000 h~(-1)的条件下,可使甲烷转化率达到90%。Mn_2O_3和Cu_(1.5)Mn_(1.5)O_4是催化剂的主要活性物种,且Cu_(1.5)Mn_(1.5)O_4的活性高于Mn_2O_3。     

含铬复合氧化物催化剂的结构及其在甲烷催化燃烧反应中的催化活性

采用葡萄糖为络合剂,用溶胶-凝胶法制备了3种含铬复合氧化物Mg-C r-O,Fe-C r-O,Co-C r-O催化剂,并用X射线衍射、程序升温还原及比表面积法表征了催化剂的结构,考察了3种催化剂对甲烷催化燃烧反应的催化活性。实验结果表明,经800℃下焙烧后,Mg-C r-O催化剂呈现单一的尖晶石型MgC r2O4物相,且具有较高的催化活性;Co-C r-O催化剂则主要以CoC r2O4物相为主,并伴有少量C r2O3物相,催化活性次之;而Fe-C r-O催化剂由两种简单氧化物Fe2O3和C r2O3物相组成,催化活性最低,比表面积最小。     

金属螯合凝胶法制备六铝酸盐催化剂的研究及其甲烷燃烧活性的研究

利用金属螯合凝胶法分别采用柠檬酸、蔗糖、纤维素和葡萄糖做为螯合剂制备六铝酸盐复合氧化物LaMnAl11o19,通过XRD、BET、XPS技术考察了不同螯合剂对催化剂结构及反应性能的影响。结果表明用金属螯合凝胶法制备催化剂经过1200cI=灼烧可以形成完整的六铝酸盐晶相,其中用蔗糖做螯合剂所制备的催化剂LaMnAl11o19,在甲烷燃烧过程中具有较高的催化活性。该催化剂在800℃下进行100h稳定性试验,催化活性仍能够保持稳定。     

Pd/Co_3O_4催化剂上低浓度甲烷催化燃烧

采用沉淀法制备了Co3O4载体、浸渍法制备了Pd/Co3O4催化剂,对Pd/Co3O4催化剂上的低浓度甲烷燃烧反应进行了研究,考察了焙烧温度、Pd负载量及预处理条件等对其催化性能的影响。结果表明,随着焙烧温度的升高(从550℃到700℃),Co3O4结晶度提高,PdO颗粒增大,催化剂的比表面积和甲烷催化燃烧活性降低。随着钯负载量的增加,Pd/Co3O4催化剂的活性有所提高,但Pd含量高的催化剂,甲烷催化燃烧稳定性较差。550℃下焙烧Pd质量分数为1.0%的Pd/Co3O4催化剂对低浓度甲烷燃烧具有较好的低温催化活性和稳定性,甲烷转化率达到50%时的反应温度为416℃,500℃下运行96 h后,甲烷转化率仍然维持在90%以上。