脉冲电晕放电处理低浓度硫化氢气体

采用线一筒式脉冲电晕反应器对硫化氢气体进行去除,考察了影响硫化氢去除率的主要参数。当气体的停留时间为17s、硫化氢的初始质量浓度约为100mg／m^3、峰值电压为48kV时,对硫化氢的去除率接近96％,且增加峰值电压、气体停留时间或气体中的氧气含量可提高硫化氢的去除率。对放电作用下硫化氢的去除动力学进行了研究,并对硫化氢的分解产物进行了初步分析。     

双介质阻挡放电低温等离子体对模拟堆肥气体中氨气的去除

针对固体废物堆肥设施氨气污染问题,本文首次运用双介质阻挡放电低温等离子体（DDBD）技术去除模拟堆肥气体中的氨气。考察了输入功率、氨气流速、氨气初始浓度、反应器放电间隙、氧气含量等参数对氨气去除率和低温等离子体系统能量效率的影响,并分析了副产物的生成情况及其影响因子。研究结果表明,氨气去除率与输入功率和氧气含量呈正相关,与氨气流速和氨气初始浓度呈负相关。低温等离子体系统的能量效率与氨气流速、氨气初始浓度、氧气含量均正相关,但随输入功率的增加先升高后降低。研究发现,在所设定的反应条件下,4mm放电间隙反应器的能耗最低,能量效率最高。O₃和NO_x是DDBD去除氨气的反应副产物,其浓度均与氧气含量呈正相关,均呈现随输入功率的增加先升高后降低的趋势。     

介质阻挡放电低温等离子体降解甲醛的化学反应动力学模拟

为探索介质阻挡放电低温等离子体降解甲醛的反应规律,利用Chemkin软件的Plasma-PFR模型,编制反应机理文件,进行化学反应动力学模拟。研究了甲醛初始浓度、含氧量、水含量、气体流速反应条件对甲醛降解率影响。通过模拟结果和实验结果的对比分析,论证了Plasma-PFR模型模拟介质阻挡放电低温等离子体降解甲醛的可行性。     

低温等离子体技术协同光催化降解硫化氢臭气

臭气是低浓度和多成分的气体物质,人的嗅觉非常灵敏,能感知极低的恶臭污染物浓度。恶臭物质的嗅阈值极低,通常在不到10-6级的低浓度时,臭气使人感到不愉快和厌恶,并对人体健康产生危害。将含硫化氢的臭气使用低温等离子体技术协同不同基体的二氧化钛催化剂对其进行降解研究。采用自制线-管式双介质阻挡放电反应器并协同两种不同基体的二氧化钛催化剂(TiO_(2)/UV光解铝基网和TiO_(2)/UV光解聚氨酯泡沫网),并采用一段式、两段式协同系统对模拟硫化氢气体进行降解实验研究。对自制反应器的能量密度进行测定,考察不同输入电压、气体流量和初始浓度对硫化氢去除效率的影响,对系统产生的臭氧进行分析。结果表明,反应过程中,放电产生的臭氧对硫化氢分解起一定作用;随着反应器输入电压增大,模拟硫化氢气体的初始浓度和流量较小,硫化氢气体降解率增大;相比于单独使用低温等离子体技术,协同催化剂的不同反应系统中硫化氢降解率得到明显提升。     

气液两相流介质阻挡放电降解苯酚废水的研究

本实验以苯酚为目标污染物,采用自制的气液两相流介质阻挡反应器对苯酚进行处理,研究了放电电压、气体流量、苯酚溶液初始浓度和初始pH对处理效果的影响,通过分析能量密度和降解动力学等因素,对反应条件进行了优化。结果表明,苯酚的去除率随放电电压、气体流量和溶液初始pH的增大而提高,随溶液初始浓度的增大而降低。在放电电压为60 kV、气体流量为60 mL/min、苯酚溶液初始浓度为100 mg/L、初始pH=10.0的条件下处理60min后,介质阻挡放电等离子体对苯酚的去除率可达60.15%,能量密度为2 404.79 J/L。     

常温常压下等离子体催化脱除空气中的苯

苯是典型的室内空气污染物,严重影响人体健康。在大气压及35℃下,通过在催化剂上进行介质阻挡放电的方式,进行了等离子体一催化氧化脱除空气中苯的研究。当气体中C6H6的体积分数为103．5X10～、H：0的体积分数为1．0％、空气为平衡气,输入能量密度为114J／L,空速为16500h^-1时,苯的脱除率可达93．5％。而在同样实验条件下,单纯等离子体脱除苯和单纯催化氧化脱除苯的脱除率分别为62．8％和9．0％。这一实验结果说明,等离子体与Ag／CeO,催化剂在催化氧化空气中苯的过程中产生了协同效应,等离子体产生的活性自由基在Ag／CeO,催化剂催化氧化苯的氧化一还原循环过程中起到了至关重要的作用。     

介质阻挡放电降解VOCs的能效特性研究

挥发性有机物（VOCs）已经严重威胁了城市居民的生活环境,介质阻挡放电技术最高可使VOCs的降解率达到95%以上。本研究选择甲苯作为目标污染物,进行介质阻挡放电（DBD）降解VOCs的能效研究。考察放电电压、电源频率、气体流量和初始浓度对能量密度（SED）和能量效率的影响。研究结果表明：能量效率随放电电压的升高而降低,随电源频率的升高而升高。且能量效率随气体流量的增大先升高后降低,随甲苯初始浓度的增大而提高。     

非平衡等离子体消除乙硫醇

采用脉冲电晕放电等离子体对乙硫醇进行消除实验,探索了气体流量（停留时间）、气流中水分含量对消除率的影响规律。结果表明,随着气体流量的增大,乙硫醇在反应器内的停留时间减小,能量密度减小,消除率降低;消除率随水分含量的变化并非呈单方向增大或减小,而是存在一个最佳范围,从实验结果来看,水分含量为3.2～3.5 g/m3,消除率明显高于水分含量低于3.2 g/m3或高于3.5 g/m3时的消除率。采用GC-MS、FTIR和SGA94-SO2型单项气体分析仪等仪器对乙硫醇的消除产物进行了分析,主要产物为CO2、H2O和SO2,未检测到有机产物。根据实验数据分析了乙硫醇的反应动力学特征,发现乙硫醇在脉冲电晕等离子体体系中的反应符合一级反应动力学特征,反应速率常数为0.0729 s－1。     

介质阻挡放电等离子体对PP非织造布的改性

利用常压介质阻挡放电(DBD)设备,研究了工作气体、放电电压、处理时间、试样布置方式等对聚丙烯(PP)熔喷非织造布吸水率和处理效果均匀性的影响。结果表明:PP非织造布试样在90kV下用氩等离子体处理40s,吸水率达672%,在氩气中混入少量氧气(Ar/O2体积比为10/1),吸水率可提高至717%;试样吸水率随处理时间及放电电压的增加均提高,可以通过增大放电电压来有效地降低处理时间;随着DBD等离子体处理强度的增加,PP非织造布整体亲水性和表观均匀性均得到有效提高;试样布满放电区域有利于提高其吸水率和处理效果的均匀性。     

新型两级DBD等离子体反应器处理印染废水的研究

首次采用新型两级介质阻挡放电(DBD)等离子体反应器对铬黑T、甲基橙等多种模拟印染废水进行降解处理。本反应器具有放电空间大、可连续处理废水等优点,对印染废水具有良好的降解效果。铬黑T、亚甲基蓝、甲基橙的降解率均可达到96%以上,亚甲基蓝的COD降解率达到77%。考察了在该反应器中甲基橙的初始p H、初始质量浓度以及放电电压对甲基橙降解率的影响。结果表明,新型两级DBD等离子体反应器处理甲基橙的适宜放电电压为110 V,较低的初始质量浓度和酸性利于甲基橙的降解。     

The sulfur chain in biogas production from sulfate‐rich liquid substrates: a review on dynamic modeling with vinasse as model substrate

Vinasse is a sulfate‐rich liquid substrate, from which high levels of hydrogen sulfide in biogas can be obtained due to the sulfate reduction process under anaerobic conditions. Hydrogen sulfide is corrosive and toxic and must be removed for any utilization of the biogas. Mathematical models have been developed to study separately sulfate reduction in anaerobic digestion and sulfide removal from biogas streams. However, the levels of hydrogen sulfide produced in the anaerobic digestion stage have an effect on the sulfide removal processes in the next stage. As a method to study both processes and their interaction, a new approach is introduced and reviewed in the present article: the sulfur chain in biogas production. The necessity of studying the sulfate reduction processes in vinasse as a typical sulfate‐rich substrate to predict hydrogen sulfide concentrations in the gas phase, as well as the best model approach to that aim are established here. In addition, the approaches to model sulfide removal based on direct conversion processes, the models' capability to predict the removal of hydrogen sulfide from the biogas (at levels between 20 000 and 30 000 ppm_v) as well as the concentration profile of the reactants in this removal processes are discussed. © 2013 Society of Chemical Industry     

低温等离子体降解苯的工艺参数优化

采用低温等离子体技术净化苯,以降解后的苯去除效率为评价指标。根据单因素实验,确定能量密度、初始浓度、氧气含量的取值范围;采用Design-Expert响应曲面法,考察单独变量作用及交互作用对苯去除率的影响;通过傅里叶变换红外光谱仪（FIIR）、气相色谱-质谱联用仪（GC-MS）及扫描电子显微镜（SEM）对反应产物组成进行分析。根据二次多项式模型模拟可知,单因素变量、能量密度和氧气含量的交互项均对苯去除率具有显著影响;优化结果显示,低温等离子体降解苯的最佳工艺条件为能量密度5.98kJ/L,初始浓度452.08mg/m³,氧气体积分数1.66%,模型预测苯去除效率为96.63%,实验验证平均值为95.23%,测定值与预测值之间相对误差为1.40%,证明该模型具有可靠性。固相副产物中主要含长链烷烃、长链烯烃、酚类、酯类、酮类、酰胺类,整体形貌属于团簇状,拥有较明显的球形形貌;液相产物中检测到未降解的苯、环氧乙烷、苯腈、4-氰基吡啶;气相产物除了含有矿化生成的CO₂和未降解的苯之外,还含有苯腈和酯。     

活性炭担载金属氧化物用于热煤气脱硫

以热煤气脱硫并回收单质硫为目的,考察了活性炭担载金属氧化物(M/AC)在中温范围150—250℃内,催化氧化硫化氢生成单质硫的研究。担载量1%(质量分数)的M/AC通过等体积浸渍法制得,在固定床上评价了其脱硫活性,并考察了温度、反应气氛等工艺条件对脱硫效果的影响。M/AC脱硫的活性顺序为:Mn/ACCu/ACCe/ACFe/ACCo/ACV/AC。通过DTG分析,硫化氢选择性氧化的主要产物是单质硫。M/AC上金属氧化物起主要的催化作用,催化硫化氢和氧气反应生成单质硫,生成的单质硫被吸附在活性炭的孔道中。     

超重力湿式氧化法脱除焦炉煤气中硫化氢

以H2S、CO2和空气模拟焦炉煤气,以超重机为脱硫设备,采用湿式氧化法脱除焦炉煤气中的H2S,研究了超重力因子、液气比、气液接触时间、原料气中H2S含量等工艺参数对脱硫率的影响规律,结果表明：脱硫效率随着超重力因子、液气比、气液接触时间和原料气中H2S浓度的增大而增大。确定了适宜的工艺参数,在气液接触时间为0.15 s的条件下,获得了98%以上的脱硫效率,CO2的脱除率稳定在1.0%左右,超重力法脱硫技术实现了高效、快速脱硫。在生产现场建成了处理气量为10000 m3/h的工程化超重力湿式氧化法脱硫装置,运行结果显示：超重力湿式氧化法脱除焦炉煤气中H2S技术具有脱硫效率高、气液接触时间短、操作弹性大、设备体积小等优点,H2S脱除率可稳定在90%以上,应用前景广阔。     

介质阻挡放电脱硫脱硝过程特性

氮氧化物和硫氧化物在介质阻挡放电(DBD)反应器中的脱除率与很多因素有关,如氧气含量、相对湿度和烟气中SO_2的初始浓度等。本文通过改变SO_2初始浓度、氧气含量和相对湿度来研究脱除氮氧化物和硫氧化物过程中的反应机理。结果发现,在N_2/SO_2/NO体系中SO_2初始浓度在较大范围内变化对NO和SO_2的脱除率影响很小;而N_2/NO/SO_2/H_2O体系中相对湿度的增加对SO_2的脱除的影响较NO的影响大,增加烟气中相对湿度能明显减少SO_2在烟气中的浓度;N_2/NO/SO_2/O_2体系中氧气的增加对SO_2的脱除效率影响不明显,但能促进NO氧化成NO_2或者其他的氮氧化物,同时,在一定的条件下,也能加速NO的生成。探讨NO和SO_2的反应机理,发现SO_2的反应主要与OH和水合电子有关,而NO的反应与O、N等活性基相关。     

低温等离子体用于柴油机尾气脱硝的实验

柴油机作为卡车、重型机械以及船舶的主动力装置仍被广泛采用,其尾气中氮氧化物的脱除技术也是目前的研究热点。本文搭建了模拟柴油机尾气的配气系统,采用介质阻挡放电产生低温等离子体（non-thermal plasma,NTP）的方法对模拟柴油机尾气进行了脱硝的实验研究。实验结果表明：针对本系统,电源效率和能量密度随着输入电压的增大而升高,当输入电压高于60V时,电源效率在90%以上;在O₂/N₂条件下,随着O₂浓度以及能量密度的增加,NO生成量逐渐增加,NO₂生成量先增加后降低最终趋于稳定;在NO/N₂条件下,低温等离子体对NO的脱除率接近100%;在NO/O₂/N₂条件下,随着NO浓度的增加,临界O₂浓度升高,O₂体积分数为1%时脱硝效率在90%以上,O₂体积分数高于14%时低温等离子体的脱硝率为负值,且随着能量密度的增加,生成的NO _x 浓度也更高,O₂浓度对低温等离子体的脱硝性能起决定性作用;在低能量密度时,加入NH₃会提高脱硝性能,高能量密度时NH₃会略微降低NTP的脱硝性能,当加入H₂O模拟真实柴油机尾气成分且喷氨时,获得的脱硝率最高为40.6%。     

Oxidative absorption of hydrogen sulfide using an iron‐chelate based process: chelate degradation

BACKGROUND: Oxidative absorption of hydrogen sulfide into a solution of ferric chelates is studied in a stirred cell glass reactor. The experiments were performed to investigate the degradation of chelates sodium salt of nitrilotriacetic acid (NTA) (Merck), ethylenediaminetetraacetic acid diadisodium salt (EDTA) and diethylenetriaminepentaacetic acid (DTPA) at 313 K, pH 6, iron concentration 10 000 g L^?1 and Fe:chelate molar ratio 1:2. RESULTS: Oxidative absorption of hydrogen sulfide into a solution of Fe‐NTA was found to be more successful, therefore, further experiments with 10%, 50% and 100% concentrations of hydrogen sulfide were performed. It was shown that this process is applicable for removal of low and high concentrations of hydrogen sulfide. The effect of antioxidants using sodium thiosulfate was also studied in order to minimize degradation of NTA. The kinetics were studied and it was observed that the reaction appeared to be first order in ferric chelate with rate constants for 100, 50 and 10% hydrogen sulfide concentration: 0.035, 0.013 and 0.019 h^?1, respectively. CONCLUSIONS: Gas sweetening processes have commercial importance in natural gases, refinery of gases and biogas processing. Desulphurization and cleaning (i.e. removal of H₂S and CO₂) of petroleum gas and biogas is important to make the gas methane rich and to increase the calorific value of fuel. The same techniques of desulphurization and cleaning can be used for treating natural gas or petroleum gas. The desulphurization and cleaning processes can minimize the atmospheric emission of gases like SOx, NOx and CO. As the iron chelate based process is based on the principle of redox reaction of metal chelate with hydrogen sulfide, this method is very useful for desulphurization of petroleum gas and biogas. This work studied the effective use of Fe‐NTA solution for removal of high to low concentrations of H₂S as found in biogas and industrial waste gases. © 2012 Society of Chemical Industry     

微生物培养液脱H2S及副产物的性质

以氧化亚铁硫杆菌培养液和酸性Fe2（SO4）3溶液为吸收剂,采用优化的工艺条件进行了H2S的脱除实验,并对微生物培养液脱H2S后的副产物硫磺的相关性质进行了测定分析,以期为工业应用中硫磺回收工艺的设计提供参考。实验结果表明：采用微生物培养液脱H2S比单纯使用酸性Fe2（SO4）3溶液的效果好,反应进行45 min后,脱硫率仍可保持在90%以上;微生物培养液脱H2S后的副产物硫磺颗粒不溶于水,微溶于乙醇,完全溶于二硫化碳和四氯化碳,密度为1. 90 g·cm-3,熔点为121℃;该颗粒为不规则球形,在溶液中极易发生团聚现象,加入分散剂后测得平均粒径为5. 09 μm;该副产物硫磺具有亲水性,在工业应用上优于具有疏水性的升华硫和酸性Fe2（SO4）3溶液脱H2S产生的硫;该副产物硫颗粒在溶液中的沉降速度为0. 125×10-2 m·s-1。