不同还原程度的功能化氧化石墨烯的制备与性能研究

通过3-氨丙基三甲氧基硅烷(APS)对氧化石墨烯(GO)进行功能化得到功能化氧化石墨烯(F-GO),再用水合肼对GO进行还原,通过控制还原时间制备出不同还原程度的还原氧化石墨烯(F-r GO)。利用FT-IR、XPS、Raman光谱、TEM、TG对产物的结构、形貌和性能进行表征。结果表明,APS与GO表面的羟基和羧基发生反应,共价接枝到GO表面;随着水合肼还原时间的不断增长,F-GO表面的含氧官能团数量不断下降,并且石墨烯的缺陷程度不断增大,在DMF和丙酮中的分散性更加稳定;此外,还原程度的提高使其热稳定性也有所提高。     

氧化程度对氧化石墨烯吸附亚甲基蓝性能的影响

基于改进Hummers法,调控氧化剂KMnO₄用量制备了不同含氧官能团含量的氧化石墨烯（GOs）。采用XRD、XPS、AFM和FTIR分析了KMnO₄用量对GOs的结构特征、含氧官能团类型及含量的影响,研究了氧化程度对GOs吸附亚甲基蓝（MB）性能的影响。结果表明：KMnO₄用量对GOs-n（n=2,3,4（的含氧官能团类型和含量有显著影响;MB最大饱和吸附量依次为728.44、965.63和807.29 mg·g^-1,与Langmuir模型单分子层饱和吸附量的标准差为3.6%、3.7%和4.2%,吸附动力学过程符合准二级动力学模型,R²> 0.99。以GOs结构层上去质子化的羟基（-C-O^-）和羧基（-COO^-）为主要活性位点与MB发生化学控速的单分子层放热吸附,吸附热在20~27 kJ·mol^-1之间;低氧化程度的GOs以离子交换吸附为主导,吸附性能与GOs结构中-C-O（H（和-COO（H（的总量呈正相关。随氧化程度加深,GOs结构中环氧基（C-O-C）和羰基（C═O）以氢键作用吸附MB对吸附量的影响凸显。     

还原温度对氧化石墨烯的湿度-甲醛交叉敏感性能的影响

以氧化石墨烯溶胶为前体,通过旋涂工艺制备薄膜型气敏元件,在低温80～180℃下进行热处理,获得系列不同还原程度的还原氧化石墨烯气敏元件,采用XRD、AFM、FT-IR、XPS对样品的层结构、薄膜厚度及含氧官能团变化属性进行表征,将气敏薄膜元件在相对湿度为11.3%～93.6%的范围内进行预湿处理,并测定元件对甲醛气氛的敏感性能。结果表明：随热还原处理温度的升高,氧化石墨烯的结构逐渐向类石墨结构转变,含氧官能团逐渐脱失,缺陷增多,薄膜的方块电阻呈数量级地减小,从41 MΩ减小至928 Ω;经不同湿度预处理的气敏元件置于甲醛气氛中产生了水分子与甲醛分子的竞争吸附,从而导致电阻的明显变化;在10^?4甲醛气氛下,未还原或热还原温度较低的气敏元件适用于低、高湿环境下甲醛气氛的气敏测试,最大灵敏度为69.1%,而还原温度适中的元件则适用于中湿环境的甲醛测试,最大灵敏度为80.3%。     

氧化石墨烯复合水泥基材料的分子动力学模拟

氧化石墨烯（GO）边缘的大量含氧官能团具有更好的反应活性，能够有效的增强水泥基材料的性能。本文为探究氧化石墨烯中各含氧官能团对水泥基材料性能的影响，建立了GO/C-S-H、GO羧基/C-S-H、GO羟基/C-S-H和GO环氧基/C-S-H模型。采用分子动力学的方法对复合材料的力学参数、界面吸附能、动力学特性进行研究。结果表明：GO的加入使复合材料的杨氏模量提高了10.7%，泊松比提高了12%。GO中的环氧基有助于复合材料界面的稳定性，羟基有助于复合材料内部原子间作用更紧密。含氧官能团与钙原子间的钙氧键是粘聚力的来源之一，钙氧键键长的顺序为Ca-OH相似文献   

聚丙烯/氧化石墨烯复合材料的制备，结构及性能

以石墨、浓硫酸、高锰酸钾和双氧水等为原料,通过Hummers法制备了氧化石墨烯(GO)分散液,对其冷冻干燥得到GO粉体,将GO粉体与熔融聚丙烯(PP)树脂共混制备PP/GO复合材料,采用FTIR、AFM、TEM、XRD、DSC及导热仪和氧指数测定仪等对GO及PP/GO复合材料的结构和性能进行了表征。结果表明,GO能够以双片层形式均匀地分散在PP基体中,GO/PP复合材料具有致密均匀的微观结构,其力学性能、耐热、阻燃和热传导等性能比对照样品(单纯PP树脂)有显著提高。当GO掺量为0.4%(以PP的质量为基准,下同)时,PP/GO复合材料的拉伸强度、弯曲强度和冲击强度比对照样品分别提高了29.6%、33.6%和62.7%,熔点从154.5℃提高为174.2℃,热导率提升了205.3%,极限氧指数从18.0提高到27.6。     

氧化石墨烯/钒钛酸复合材料的制备及湿敏性能研究

通过Hummers法制备氧化石墨后进行超声分散,得到分散均匀的氧化石墨烯(GO)分散液,物理复合滴涂制备氧化石墨烯/钒钛酸薄膜并对其感湿性能进行了研究,并通过交流与直流方法对其感湿机理进行了深入探究。结果表明:氧化石墨烯/钒钛酸复合膜的湿敏性能优于氧化石墨烯和钒钛酸单层膜,该湿敏薄膜的湿滞为8.3%RH,灵敏度变化2个数量级,响应时间为8 s,还原时间为10 s,曲线线性度良好。材料在低湿阶段主要表现为电子导电,中高湿阶段为电子导电和离子导电同时存在,高湿阶段主要表现为离子导电。     

氧化石墨烯复合材料的种类及性能研究进展

氧化石墨烯(GO)优异的力学、热学、电学性能使之与其他物质复合制备的GO复合材料同样具备优越性能。本文综述了GO复合材料的种类及其性能优势,并对其未来发展前景进行了总结和展望。     

不同还原程度氧化石墨烯-水性聚氨酯共混膜的性能研究

采用超声得到氧化石墨烯分散液,利用柠檬酸钠、抗坏血酸、L-半胱氨酸及硼氢化钠4种还原剂对氧化石墨烯进行还原,并与水性聚氨酯共混改性,通过实验探究还原后氧化石墨烯/水性聚氨酯复合材料的力学性能、介电性能。结果表明,还原后共混膜的力学性能、介电性等较未还原共混膜都有不同程度的改善,对导电性影响尤为显著,最好的共混膜提高了近1 150倍,充分体现了石墨烯良好的导电性。     

硅烷偶联剂改性氧化石墨烯/水性聚氨酯复合物的合成与性能

采用改进的Hummers方法制得氧化石墨烯(GO),利用硅烷偶联剂改性氧化石墨烯后经氨水还原得到硅烷化还原氧化石墨烯(KRGO),再与水性聚氨酯(WPU)预聚体复合得到KRGO/WPU复合物。采用FTIR、XRD、SEM、TEM、TGA和电子万用机对复合物的结构和性能进行表征。结果表明,KRGO/WPU复合物热稳定性较纯WPU有所提高,KRGO/WPU-1质量损失为5%时的温度(T5%)比WPU大约高20℃;随着KRGO质量分数的增加,复合材料的拉伸强度先增大后减小,当KRGO质量分数为0.5%时,KRGO/WPU复合物的拉伸强度达到最大值(20.2 MPa),较纯WPU(10.8 MPa)提高了187.1%;另外,KRGO/WPU复合材料疏水性能较纯WPU也有明显改善。     

氧化石墨烯-聚四氟乙烯纳米复合材料及性能

以氧化石墨烯为填料制备了聚四氟乙烯(PTFE)纳米复合材料,考察了氧化石墨烯重量比及纳米Al2O3为共填充料等因素对PTFE力学和摩擦学性能的影响。结果表明,氧化石墨烯能提高PTFE的耐磨损性能并使PTFE保持低的摩擦系数;在氧化石墨烯-PTFE复合材料中添加纳米Al2O3,能使复合材料的耐磨损性能继续提高1个数量级;氧化石墨烯的填充会降低PTFE的拉伸强度和断裂伸长率,但会增加其硬度。     

Synthesis of graphene oxide decorated with strontium oxide (SrO/GO) as an efficient nanocomposite for removal of hazardous ammonia from wastewater

ABSTRACT

In this research, graphene oxide decorated with strontium oxide (SrO/GO) is introduced as a new adsorbent material for the efficient removal of ammonia from industrial wastewater. The new adsorbent was thoroughly studied in terms of morphology, crystallography and chemical composition using characterization techniques such as Fourier transform infrared (FTIR), X-ray diffraction (XRD), energy-dispersive X-ray spectroscopy (EDX), scanning electron microscopy (SEM), transmission electron microscopy (TEM) and zeta potential analysis. Several parameters such as pH, adsorbent dosage, contact time, and ammonia initial concentration were investigated and optimized. Ammonia adsorption onto SrO/GO was validated with kinetics and adsorption isotherms by adopting different models. The results revealed that ammonia adsorption kinetic was of pseudo-second order (R² = 0.999) implying that chemisorption behavior and the equilibrium isotherm follows Langmuir model. This behavior shows a high maximum monolayer sorption capacity of 90.1 mg g^?1 at pH equal to 7 and contact time of 120 min pointing out the synergism advantageous effect. The abundant oxygen functional groups on the graphene oxide surface and the integrated Sr-O nanoparticles could efficiently interact with ammonia species creating a surface for more favorable and efficient removal of ammonia.     

基于DFT模拟不同拓扑结构分子筛的氨氧化机理

采用铜离子交换后的分子筛对NH_3具有较好的N_2选择性和催化氧化脱除效果,但对于不同拓扑结构分子筛上氨氧化机理间的对比研究鲜有报道。研究了三种不同拓扑结构(MFI、BEA、MOR)分子筛上NH_3的催化氧化性能,并借助密度泛函理论(DFT)对反应机理进行详细阐释。三种分子筛的氨氧化机理对比研究结果表明,离子交换率相同的条件下,MFI构型的Cu-ZSM-5分子筛在300℃时,NH_3转化率高达90%,是三种分子筛中NH_3催化净化效果最好的催化剂。DFT计算结果表明,反应机理包括以下三部分:(1)吸附气态NH_3分子,随后与活性氧原子作用生成OHNH_2;(2)通过E-R机理,由生成的OHNH_2和气相的NH_3分子反应生成中间物种N_2H_4;(3)N_2H_4物种和活性氧原子继续作用,逐步脱氢,最后生成N_2和H_2O。通过反应路径活化能计算明确OHNH_2物种的生成所需能量最高,是反应的速控步骤。     

氧化石墨烯的可控还原及表征

采用Hummers修正法制备氧化石墨烯(GO),用壳聚糖(CS)作为“绿色”无毒还原剂,以反应温度和反应时间来控制氧化石墨烯的还原程度。用红外光谱、紫外可见吸收光谱、拉曼光谱和X射线衍射等多种表征手段研究不同还原程度的还原氧化石墨烯的结构与性能。结果表明,改变温度不能有效地控制氧化石墨烯的还原程度;在50℃低温环境下,控制反应时间可以得到不同还原程度的还原氧化石墨烯,为进一步研究不同还原程度还原氧化石墨烯的非线性光学性质奠定了基础。     

氧化铒弥散强化氨氧化铂催化剂的制备及性能

通过添加微量金属饵材料到铂网催化剂铂合金中,制成氧化饵弥散强化铂催化剂,与普通二元、三元铂合金丝材相比,常温抗拉强度和延伸率大大提高,抗蠕变性能优异。     

Design composite oxide supported Pt catalyst for catalytic wet air oxidation of ammonia with a high concentration in chloride system

Massive discharge of ammonia nitrogen wastewater not only causes eutrophication of the water body but also has a toxic effect on humans and living things. How to deal with ammonia nitrogen wastewater is a crucial topic for researchers. Here, a novel catalyst of Pt@Ti–Si where platinum was supported on a composite oxide of titanium oxide (TiO₂) and silicon oxide (SiO₂) via a one-pot method was successfully synthesized for catalytic wet air oxidation (CWAO) of ammonia with a high concentration (more than 2000 ppm). Due to the improved specific surface area of SiO₂ and the excellent acid-base resistance of TiO₂, the prepared composite oxide-supported platinum catalyst has excellent catalytic performance and good stability for CWAO with a high concentration of ammonia. At 200 °C and the O₂ pressure of 2 MPa for 2 h, the 1%Pt@Ti10–Si1 catalyst has a 96.32% conversion of 2470 ppm ammonia and 97.15% selectivity to N₂ and has good catalytic performance even after five cycles. Under the same reaction conditions, when the chloride concentration in the system is 3000–10000 ppm, the CWAO reaction can be inhibited at an early stage and promote conversion and selectivity at a later stage. The results show that the catalyst has good tolerance to chloride ions, and the treated ammonia nitrogen wastewater can be used for subsequent biochemical processes. Therefore, the developed novel catalyst in this study is effective for the CWAO of highly concentrated ammonia and has potential industrial application value.     

氧化镁蒸氨反应的动力学和机理研究

以轻烧粉和氯化铵反应为出发点,研究了氧化镁蒸氨反应过程的动力学和反应机理。结果表明：当反应30 min时,70~90 ℃条件下溶液中镁离子浓度约为0.14 mol/L,100 ℃时浓度为0.5 mol/L。XRD结果表明,蒸氨过程中未反应生成Mg2+的氧化镁以氢氧化镁存在于滤渣中。随着煅烧温度的升高,氧化镁水化反应活化能逐渐增加。当煅烧温度为600 ℃时,反应活化能为64.789 9 kJ/mol;当煅烧温度为800 ℃时,反应活化能为81.350 6 kJ/mol。氢氧化镁和氧化镁按不同物质的量比混合进行蒸氨反应时,蒸氨速率随体系中氢氧化镁含量的增加而升高。氧化镁蒸氨体系可分为2个阶段：第一阶段,氧化镁在铵盐体系中进行水化反应生成氢氧化镁,同时部分氧化镁和氢氧化镁进行蒸氨反应生成镁离子;第二阶段,整个体系完全变成氢氧化镁蒸氨体系。