239Pu在板岩和土壤中的吸附

通过研究239Pu在地质环境中的迁移行为,为废物处置工作提供基础性数据和技术依据。以研究区的地质介质千枚状板岩和土壤为样品,利用静态实验方法,研究了核素239Pu在这2种介质中的吸附行为特征。实验结果表明,随着液固比的减小,溶液中钚的浓度均降低,说明随着颗粒样品的增多,钚的吸附量增加,而吸附分配系数均降低。吸附分配系数随着CO2-3浓度的增大而呈下降趋势,溶液中CO2-3的存在不利于钚的吸附。钚在板岩和土壤中的吸附行为可用Freundlich吸附等温式来描述。     

239Pu在高庙子膨润土中的吸附特征研究

通过静态吸附实验,研究了水相pH值、239Pu初始浓度、离子种类等因素对239Pu在高庙子膨润土中吸附行为的影响。吸附试验表明,239Pu在高庙子膨润土样品中的吸附平衡时间约为24 h,且其吸附分配比Kd值随pH值而增大,随239Pu的初始浓度增大而减小;而对于不同离子种类对239Pu在膨润土中的吸附:阴离子中CO32-对膨润土的吸附影响最大,吸附分配比Kd值最小,其次为HCO3-和SO42-,而Cl-和NO3-对膨润土的吸附基本没有影响。     

热中子诱发239Pu裂变的85Krm、87Kr和88Kr产额测量研究

中子诱发²³⁹Pu裂变的⁸⁵Kr^m、⁸⁷Kr和⁸⁸Kr的产额是重要的核参数,目前国外实验数据较少而国内尚未见实验报道。基于西安脉冲堆跑兔系统辐照Pu靶开展了热中子诱发²³⁹Pu裂变的⁸⁵Kr^m、⁸⁷Kr和⁸⁸Kr的产额测量研究。纯化后的钚溶液通过滴定后阴干的方式制靶,靶辐照后结合γ无损分析和气-固分离制源测量等方式测量裂变产物。采用有机玻璃扁平面源等效石英管源、不锈钢大面源等效气体源,并结合蒙特卡罗模拟实现了3类实验样品的γ能峰探测效率曲线的等效法刻度。以相同方式制备的²³⁵U靶开展气-固分离制源实验验证了钚靶中⁸⁵Kr^m、⁸⁷Kr和⁸⁸Kr气体释放率的一致性。根据实测目标产物与⁹⁹Mo的相对产额,以ENDF/BⅧ.0评价数据库中^...     

水相环境对239Pu在高庙子膨润土中吸附行为的影响

以高庙子膨润土作为吸附介质,通过静态吸附实验,研究了高庙子膨润土在不同水相环境中对核素²³⁹Pu的吸附行为。探讨了接触时间、水相pH值、离子种类以及离子浓度等因素对吸附行为的影响。研究结果表明：高庙子膨润土对钚具有很强的吸附能力,吸附率达到99%以上,且吸附速率较快,4 d即可达到吸附平衡。随着水相pH值增大,膨润土对钚的吸附能力逐渐增强。水相中CO₃^2-、Fe³⁺和Ca²⁺对钚吸附有较强抑制作用,并且当离子浓度小于0.02mol/L时,随着浓度的增大,分配系数K_d值逐渐减小;当离子浓度大于0.02mol/L时,分配系数K_d值基本趋于稳定。     

239Pu(Ⅳ)在花岗岩裂隙介质中迁移的数值模拟

基于双重连续介质模型,根据单裂隙岩体核素迁移规律,推导了核素在平行板单裂隙岩体裂隙域和基质域中的迁移方程,并得出了核素在基质域和裂隙域中的相对浓度。模拟过程中选择²³⁹Pu(Ⅳ)作为分析对象,结合研究区渗透系数和分配系数等参数值,分析了研究区花岗岩岩体裂隙域和基质域中相对浓度的分布情况,预测了²³⁹Pu(Ⅳ)在裂隙域和基质域中的发展趋势和迁移情况。模拟表明²³⁹Pu(Ⅳ)在基质域内的扩散非常缓慢,经过0.5×10⁵ a,扩散范围仅在毫米量级,而在裂隙域中大约迁移3m,模拟结果表明该花岗岩区域具备处置含²³⁹Pu(Ⅳ)等放射性废物的条件。同时讨论了裂隙域水的平均速度、隙宽、渗透系数、基质域和裂隙域内阻滞系数等参数的变化对放射性核素裂隙域迁移情况的影响。     

新型熔盐快堆中辐照熔盐靶件生产238Pu的物理分析

以氯化物熔盐为靶基质对新型熔盐快堆中²³⁸Pu的生产进行了分析,使用SCALE6.1（Standardized Computer Analyses for Licensing Evaluation Version 6.1）程序,对比了不同靶基质与靶件半径在²³⁸Pu生产中²³⁷Np的转换率与利用率,分析了反射层的能谱分布、不同位置辐照孔道的²³⁷Np反应截面、靶件插入对堆芯反应性的影响以及生成²³⁶Pu杂质浓度,并计算了²³⁸Pu的纯度及产量随辐照时间的变化。结果表明:NpCl₄纯盐靶基质的²³⁷Np转换率较高,减小靶件半径可提高²³⁷Np利用率;远离堆中心位置的辐照孔道热中子份额较高,且靶件插入对堆芯反应影响较小;辐照孔道内靶件的²³⁶Pu浓度可减小至1×10^-7以下,²³⁸Pu纯度超过98%;当辐照周期为40 d时,     

238Pu溶液α吸收剂量率的测定

为了了解α粒子对无盐试剂的辐解效应,需要确定α辐解源的辐照剂量率。采用硫酸亚铁剂量计(Fricke)测定了²³⁸Pu溶液的α吸收剂量率,求得单位浓度²³⁸Pu的剂量率为40.0~43.1 Gy•L/（g•min）;按照²³⁸Pu α粒子的能量计算,质量浓度为1 g/L的²³⁸Pu溶液每分钟吸收的能量为32.58 J/min, 即32.58 Gy•L/(g•min),计算值和理论值偏差为23%~33%,此与α辐解测定难度和实验环境有关。     

252Cf、238Pu与237Np三种核素的生产供应

²⁵²Cf、²³⁸Pu、²³⁷Np三种核素是用于深空探测和核能发电等领域的重要放射性同位素,国内主要依靠进口,来源有限。了解这三种核素的生产供应情况,对国内开展相关研究工作有重要参考价值。本文分别介绍了²⁵²Cf、²³⁸Pu、²³⁷Np的特性和用途,并概述了其生产供应情况。目前²⁵²Cf主要在美国橡树岭国家实验室（ORNL）和俄罗斯原子反应堆研究所（RIAR）的高中子通量反应堆辐照生产。冷战结束之后,²³⁸Pu两大生产国——美国和俄罗斯的生产能力逐渐丧失,随着深空探测任务对同位素电池的需求,近些年美俄两国正在陆续恢复生产。²³⁷Np作为²³⁸Pu生产的原材料,主要存在于裂变产物或高放废物中,通过后处理流程分离提取。为保障国内反应堆的稳定运行和深空探测任务的开展,建议尽快实现上述三种战略核素的自主供应能力。     

Sr树脂在气溶胶~(210)Pb、~(210)Bi和~(210)Po联合分析中的初步应用

气溶胶中~(210)Pb、~(210)Bi和~(210)Po的活度浓度处于不平衡状态,本工作对3种核素联合分析进行了方法设计,并采用标准溶液对方法进行了验证。方法验证了Sr树脂对Pb-Bi-Po的分离。依据三种核素的回收率~(210)Bi(约97%)~(210)Po(约93%)~(210)Pb(约89%)、PbSO_4中~(210)Bi的生长曲线及BiOCl的衰变曲线,可以确定Sr树脂对3种核素的分离效果较好。Sr树脂在气溶胶~(210)Pb、~(210)Bi和~(210)Po中的联合分析应用研究,可以应用于探究气溶胶中Pb-Bi-Po不平衡现象,为气溶胶分析提供技术方法。     

树脂分离测定盐湖水中铀的含量及~(234)U/~(238)U活度比值

研究了一种测定盐湖水中铀的含量及234 U/238 U活度比值的方法。采用Chelex-100螯合树脂将盐湖水中大量的可溶盐基体与铀分离,钠的消除率大于99.9%,铀的回收率为90.5%~106%,4次平行测定结果的相对标准偏差小于10%。经P350树脂进一步纯化后,由α能谱仪测定234 U/238 U活度比值,相对标准偏差小于5%(n=3)。研究结果表明,该基体消除法可以用于盐湖水中铀的含量及234 U/238 U活度比值的测定。该技术已被应用于实际生产中。     

环境水体中~(90)Sr和~(137)Cs的监测方法

以国家标准为基础,对环境水体中~(90)Sr和~(137)Cs的监测方法进行了技术改进:增大采样量(50~100L),选择高效沉淀剂和低水平探测器。采用改进后的方法测定了50~100L水中~(90)Sr和~(137)Cs,结果显示:~(90)Sr和~(137)Cs的浓集效率分别为(91.3±2.8)%和(97.2±1.4)%;~(90)Sr的全程回收率为81.5%±2.8%;~(90)Sr和~(137)Cs的探测下限分别为8.6×10~(-4) Bq/L和9.8×10~(-4) Bq/L。50L水中~(90)Sr的比对结果显示,4家实验室测定值与标称值的相对偏差均小于11%。以上结果表明,该方法适用于环境水中微量~(90)Sr和~(137)Cs的监测,可满足环境本底调查和环境监测的要求。     

68Ge校正源的制备工艺

采用胶体法制备用于正电子发射型计算机断层显像（PET）衰减校正的⁶⁸Ge校正源。将环氧树脂与放射性⁶⁸Ge溶液均匀混合,蒸发掉其中的水分,然后装入、密封在不锈钢管内制备成⁶⁸Ge校正源。对制备的⁶⁸Ge校正源进行了质量检验,实验结果表明,⁶⁸Ge校正源密封良好无泄露、表面无污染、活性区活度分布均匀性小于±5%,各项技术指标达到国外同类产品的水平。     

水溶液中Np、Pu、Am和Cm同时电沉积制备α测量源

为制备高分辨率Np、Pu、Am和Cm的α混合测量源,研究了电沉积液介质浓度、pH值、电流密度、电沉积时间等条件对电沉积效率及沉积源质量的影响。结果表明,在pH为2.0~2.5的0.2mol/L硫酸铵介质中,电流密度为0.40~0.50A/cm2,室温条件下电沉积60min,~(237)Np、~(238)Pu、~(243)Am和~(244)Cm在阴极不锈钢片上的电沉积效率均大于96%,制备的α测量源能量分辨率较好。     

石墨中~(36)Cl分析的溶样技术

在反应堆退役过程中,为了使放射性废物最小化,需对石墨中的~(36)Cl进行分析。采用浓硫酸、浓硝酸和高锰酸钾的混合溶液溶解石墨样品,建立了石墨的溶样方法。该溶样方法对~(36)Cl的化学回收率大于89.38%。     

模拟放射性污染土壤样品中~(147)Pm的分离及液闪测量

本工作针对受乏燃料污染的环境土壤样品,研究了Pm的分离纯化方法,建立了~(147)Pm的分析流程,流程收率大于70%,对主要干扰核素的去污因子大于10~3。同时,通过~(147)Pm标准源对效率示踪法测量结果进行验证,测量值与推荐值相对偏差小于0.5%。将该方法应用于模拟样品分析,其结果与~(147)Nd测量推荐值的相对偏差小于2%。     

ICP-MS测量天然淡水中的~(226)Ra

~(226) Ra是一种极毒的α放射性核素,是辐射环境监测中重点关注的核素之一。本工作建立了一种利用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)对天然淡水中~(226 )Ra快速定量分析的方法。对500mL的水样进行浓缩后,利用AG 50W-X8离子交换树脂和Sr萃取树脂分离基体质谱测量干扰元素(Ca、K、Mg、Na、Sr、Ba等),随后利用ICP-MS对~(226 )Ra进行定量分析。样品分析结果显示,~(226 )Ra全程加标回收率为90%~95%,~(226 )Ra的方法检测限为0.04pg/L(1.46mBq/L,n=10),整个流程耗时约10h。该方法实现了样品中~(226 )Ra的快速准确测量,为日常预警监测以及特殊情况应急中~(226) Ra监测提供了一条快捷可靠的途径。     

北京市某监测点气溶胶中~(90)Sr的放射性水平

参考《土壤中锶-90的分析方法》(EJ/T1035-2011),对2009—2016年间北京市某监测点气溶胶中~(90)Sr放射性水平进行监测。历年监测数据以及异常数据的分析表明:北京市某监测点气溶胶中~(90)Sr放射性活度浓度范围约为0.051 2~0.444mBq/m~3;持续性大雾可导致大气中的固体颗粒物含量发生变化从而可能导致气溶胶中~(90)Sr的放射性水平升高。     

CS-30回旋加速器制备111In

在四川大学CS-30回旋加速器上通过核反应^NatCd（p,xn）¹¹¹In进行了制备放射性核素¹¹¹In的研究。实验选用高纯度的天然镉作为靶材料,并采用电沉积法制备靶件,研究了辐照靶件的溶解以及放射化学分离方法。结果表明,采用26 MeV的质子轰击天然靶件,并采用CL-P204树脂将In与Cu²⁺、Cd²⁺、Zn²⁺等杂质进行分离,可以得到产额（EOB 48 h,即轰击结束48 h后）约为25~28 MBq/（μA•h）的¹¹¹In,其放射性核素纯度大于99%,Cu²⁺和Cd²⁺等化学杂质总质量浓度小于8.0 mg/L。