干法后处理流程中电解精炼设备研发进展北大核心CSCD

高燃耗快堆乏燃料具有高钚含量、强放射性、高释热率等特点。基于溶剂萃取原理的水法后处理工艺存在溶剂易辐解等问题,宜对高燃耗快堆乏燃料采用干法后处理工艺进行处理。熔盐电解干法工艺采用耐辐照的无机盐为介质,通过电化学方法分离回收锕系元素,是最具应用前景的干法后处理技术。在熔盐电解干法工艺流程中,承担锕系元素分离任务的电解精炼单元是核心环节。本文调研了乏燃料干法后处理过程中电解精炼设备的研发进展,分析了电解精炼设备关键技术和发展趋势,为我国快堆乏燃料电解精炼设备的研发提供了参考。     

离子液体中电沉积锕系元素的研究现状北大核心CSCD

在核燃料的干法后处理中,高温熔融盐具有腐蚀性强、能耗大等缺点,而离子液体作为一种低温熔融有机盐,具有熔点低、离子电导率高、电化学窗口宽等优点,被用于回收核燃料中的锕系元素。介绍了离子液体组成、分类及特点,综述了锕系元素(钍、铀、镎、钚、镅)在第一代和第二代离子液体中的电化学行为,总结了离子液体中电沉积锕系元素存在的问题,并展望了该领域重点研究方向。     

俄罗斯氧化物乏燃料电沉积流程研究进展

高温熔盐干法后处理以熔盐作为电解质,通过电解精炼和电沉积回收核燃料中的铀和钚。目前,俄罗斯、美国、日本、韩国和欧盟等国均在积极发展乏燃料高温熔盐干法后处理技术的研究,其中俄罗斯的金属氧化物核燃料电沉积流程是经典的流程之一。本文对俄罗斯原子反应堆研究所(Research Institute of Atomic Reactors, RIAR)发展的氧化物乏燃料高温熔盐电沉积干法后处理的发展现状、流程及特点进行了综述。     

俄罗斯氧化物乏燃料电沉积流程研究进展

高温熔盐干法后处理以熔盐作为电解质，通过电解精炼和电沉积回收核燃料中的铀和钚。目前，俄罗斯、美国、日本、韩国和欧盟等国均在积极发展乏燃料高温熔盐干法后处理技术的研究，其中俄罗斯的金属氧化物核燃料电沉积流程是经典的流程之一。本文对俄罗斯原子反应堆研究所（Research Institute of Atomic Reactors,RIAR）发展的氧化物乏燃料高温熔盐电沉积干法后处理的发展现状、流程及特点进行了综述。     

高温熔盐中氧化物乏燃料的电化学还原研究进展

干法后处理流程可应用于快堆乏燃料后处理。由美国开发的熔盐电解精炼流程是目前最具应用前景的干法后处理流程之一。为了将电解精炼流程应用于氧化物乏燃料后处理,需要将氧化物乏燃料转化为金属。目前电化学还原是应用最广的氧化物乏燃料还原方法,但是该过程仍然存在亟待解决的关键科学与技术问题。本文针对氧化物乏燃料电化学还原研究进展进行综合阐述,主要包括过程简介、研究现状及电化学还原机理等几个方面。     

乏燃料干法后处理中的熔盐减压蒸馏技术

本文扼要介绍了熔盐减压蒸馏技术在美国橡树岭国家实验室用于熔盐反应堆氟化物熔盐回收,以及近年来美、韩、日和法等国用于水堆/快堆乏燃料中熔盐电解阴极产物纯化的概况,分析减压蒸馏技术在这两个领域应用中面临的挑战,提出可能的发展策略。进一步强调指出,蒸馏分离技术需要与放射化学相结合,形成化学反应-蒸馏/减压蒸馏的新模式,以应对钍基熔盐反应堆乏燃料干法后处理的严峻挑战。     

氯化锂熔盐中八氧化三铀电解还原基础研究

将氧化物乏燃料直接电解还原为粗金属的过程是目前以电解还原-电解精炼为特征的主流干法后处理流程的重要步骤。二氧化铀（UO₂）是乏燃料的最主要成分,将致密的UO₂芯块转化为八氧化三铀（U₃O₈）粉末后,再进行电化学还原能有效提高还原速率。因此,以U₃O₈为研究对象,开展其在氯化锂（LiCl）熔盐中的电解还原机理研究,对后处理干法流程的开发具有重要的现实意义。本文在650 ℃的LiCl熔盐中,采用循环伏安法和恒电位电解法,研究U₃O₈的电解还原行为;对电解后的样品,运用XRD、SEM等手段分析其组成和形貌,并推测相应的还原机理。     

LiF对LiCl-KCl熔盐中钆微观结构的影响

正电解精炼已成为干法后处理的首选技术路线,因此研究离子在熔盐中的电化学行为对干法后处理尤为重要。本工作测定了LiF加入LiCl-KCl熔盐前后对钆、铽还原电位的影响,发现加入LiF后钆、铽的还原电位差由原来的6mV变为67mV,增大了11倍多。用电化学和光谱的方法得到了熔盐中离子的配位结构,发现在LiCl-KCl-GdCl_3(5mol%)/TbCl_3(5mol%)熔盐中为[GdCl_6]~(3-)、[TbCl_6]~(3-)的正八面体结构,其拉曼图谱如图1所     

氧化铀在离子液体中溶解及铀的分离

传统干法后处理中常使用高温熔融盐溶解氧化铀,并通过电化学方法分离纯化。离子液体作为新型溶剂具有更低的熔点、更宽的电化学窗口和较好的溶解性,并且可进行设计修饰,在溶解氧化铀方面具有很好的应用前景。本文对离子液体体系溶解铀氧化物和铀的分离纯化进行了总结,并讨论了溶解体系的表征手段。     

铀、钚氧化物氯化溶解技术进展

氧化物的溶解过程是氧化物乏燃料熔盐电解干法后处理工艺的关键步骤,溶解产物将为后续铀钚的分离回收提供原料。氧化物在熔盐体系中溶解度和溶解速率一般较小,为满足工艺需要,通常需要引入氯化试剂。使用不同的氯化试剂,其溶解机理有较大差异。通过广泛的文献调研,分析比较了各种氯化试剂在氯化过程中相关原理及特点,为我国开展铀、钚氧化物氯化溶解的研究提供指导。     

乏燃料后处理厂有机相燃烧事故研究进展

核能的广泛利用伴随着乏燃料的产生和累积,乏燃料后处理技术将乏燃料再循环利用受到重要推崇,但乏燃料后处理设施的安全是发展后处理技术的重要前提,后处理中的有机相着火事故作为后处理的设计基准事故之一,得到了国内外的重要关注。为分析后处理厂在有机相着火事故中,有机相的燃烧行为、放射性气溶胶的扩散和沉积、高效过滤器的性能等,美国、日本等国分别建立了实验设施并进行了有机相燃烧的实验研究。本文综合评述了国内外关于后处理厂有机相着火事故的试验技术方法和研究结果,提出了当前研究存在的问题以及未来有待进一步研究的方向。     

乏燃料后处理湿法工艺技术基础研究发展现状

为了保持核能可持续发展,必须相应发展乏燃料后处理技术,以实施快堆闭合核燃料循环。湿法后处理工艺仍以PUREX流程为基础,从乏燃料元件首端处理工艺、萃取工艺的简化和无盐调价等方面开展相应的研究。同时随着动力堆乏燃料元件燃耗的增加,Np、Pu以及高产额裂变产物元素Ru、Tc、Zr等在水法后处理工艺中的行为及形态等影响日趋凸显。本文针对上述问题进行了论述,并提出了相应的研究重点。     

Spent fuel reprocessing: A vital link in Indian nuclear power program

The success of the three stage Indian nuclear energy program is inter-linked with the establishment of an efficient closed fuel cycle approach with recycling of both fissile and fertile components of the spent fuel to appropriate reactor systems. The Indian reprocessing journey was started way back in 1964 with the commissioning of a plant based on PUREX technology to reprocess aluminum clad natural uranium spent fuel from the research reactor CIRUS. After achieving the basic skills, a power reactor reprocessing facility was built to reprocess spent fuel from power reactors. Adequate design and operating experience was gained from these two plants for mastering the reprocessing technology. The first plant, being the maiden venture, based on indigenous technology had to undergo many modifications during its operation and finally needed refurbishment for continued operation. Decommissioning and decontamination of this plant was carried out meticulously to allow unrestricted access to the cells for fresh installation. A third plant was built for power reactor spent fuel reprocessing to serve as a design standard for future plants with the involvement of industry. Over the years, spent fuel reprocessing based on PUREX technology has reached a matured status and can be safely deployed to meet the additional reprocessing requirements to cater to the expanding nuclear energy program. Side by side with the developments in the spent natural uranium fuel reprocessing, irradiated thoria reprocessing is also perused to develop THOREX into a robust process. The additional challenges in this domain are being addressed to evolve appropriate technological solutions. Advancements in the field of science and technology are being absorbed to meet the challenges of higher recovery combined with reduced exposure and environmental discharges.     

离子液体体系的萃取行为及其在乏燃料后处理中的应用前景

离子液体由于其特有的性质,在乏燃料后处理中的应用已受到广泛关注。本文综述了不同种类离子液体中多种萃取剂对乏燃料所含若干锕系元素及放射性裂片元素的萃取,重点分析了不同萃取体系的萃取效率、萃取选择性、萃取机理和反萃等关键问题。综合目前的研究成果,可发现:离子液体-萃取剂体系由于其独特的萃取机理,通常比传统萃取体系具有更高的萃取效率;一些萃取体系具有高选择性使其在乏燃料后处理中有很好的应用前景。在简要介绍阳离子交换机理、阴离子交换机理和中性复合物机理三种离子液体体系萃取机理的同时,重点总结了萃取中三相问题和协同萃取效应。本文还总结了液-液反萃、超临界CO2反萃和电化学反萃三种常见的反萃方法,讨论了各自的优缺点。本文最后对离子液体在乏燃料中的应用进行了总结与前景展望。     

铀在离子液体中的物种及电化学行为研究进展

总结了近年来离子液体用于铀的水法及干法后处理相关的基础研究成果,主要内容包括铀在离子液体中的存在物种及电化学行为研究,归纳和分析了其中关键的科学问题。同时,基于当前的研究现状展望了离子液体在铀的净化分离方面的应用研究前景。     

Chemistry and technology of Molten Salt Reactors - history and perspectives

Molten Salt Reactors represent one of promising future nuclear reactor concept included also in the Generation IV reactors family. This reactor type is distinguished by an extraordinarily close connection between the reactor physics and chemical technology, which is given by the specific features of the chemical form of fuel, representing by molten fluoride salt and circulating through the reactor core and also by the requirements of continuous ‘on-line’ reprocessing of the spent fuel. The history of Molten Salt Reactors reaches the period of fifties and sixties, when the first experimental Molten Salt Reactors were constructed and tested in ORNL (US). Several molten salt techniques dedicated to fresh molten salt fuel processing and spent fuel reprocessing were studied and developed in those days. Today, after nearly thirty years of discontinuance, a renewed interest in the Molten Salt Reactor technology is observed. Current experimental R&D activities in the area of Molten Salt Reactor technology are realized by a relatively small number of research institutions mainly in the EU, Russia and USA. The main effort is directed primarily to the development of separation processes suitable for the molten salt fuel processing and reprocessing technology. The techniques under development are molten salt/liquid metal extraction processes, electrochemical separation processes from the molten salt media, fused salt volatilization techniques and gas extraction from the molten salt medium.     

高温气冷堆乏燃料后处理首端技术研究进展

高温气冷堆乏燃料采用后处理路线能充分利用核资源并减少需要最终地质处置的核废物量,有利于核能的可持续发展。传统的LWR乏燃料后处理首端过程不能用于处理高温气冷堆的乏燃料。高温气冷堆乏燃料元件及包覆层颗粒的破碎是首端处理技术的难点。破碎乏燃料元件及去除石墨的方法主要有机械碾碎法、燃烧法、脉冲电流法等;破碎及去除碳化硅的方法有传统机械碾碎法,以及正在发展中的熔融法、气流喷射粉碎法等,其中,气流喷射粉碎法具有较好的发展前景。目前,尚无一种理想的技术来解决高温气冷堆乏燃料后处理中的首端过程问题,需进一步开展高温气冷堆乏燃料后处理技术的研究。     

核燃料水法后处理现状和展望

本文评论了世界各国乏燃料后处理技术。后处理能力在目前和不久将来不能满足核能的发展需要,它在燃料循环中占有重要的地位。普雷克斯流程不仅对于轻水堆燃料,而且对快中子增殖堆燃料后处理然是一种主要流程。近期后处理研究和发展的重点在于使流程最佳化,并引入新技术,尤其是U(Ⅳ),电解氧化还原,硝酸羟胺还原和亚硝气氧化等无盐过程。当处理高燃耗的乏燃料时,应采取特别措施,以避免造成溶剂的严重辐解和钚的临界问题。氚在流程中必须控制,并限定在一定区域,使其废液体积尽量减小。