γ能谱法分析放射性核素时对γ射线全能峰干扰的修正

针对在中核集团公司核电厂和“两厂两院”环境监测实验室比对中γ能谱分析存在的γ射线全能峰干扰问题,开展土壤中铀、钍、镭、钾、铯等γ核素测量实验。天然土壤标准源对谱仪进行效率刻度时,分析γ射线特征峰是否受到其它射线干扰,对受到干扰的γ射线通过修正代入效率计算的核素活度值以实现效率的拟合。由谱仪分析软件分析样品核素活度时,当利用不同特征γ射线计算的核素活度相差较大时,应进行活度修正。分析用于核素活度计算的γ特征峰(如²³⁵U 185.7 keV,²³⁸U 92.6 keV)受到的干扰峰,计算干扰峰对测量能谱峰(重峰)活度贡献,扣除干扰峰活度,即为γ特征峰贡献,由此给出样品核素活度值。这种方法在中核集团土壤样品比对中报出的²³⁸U、²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰K和¹³⁷Cs数据全部合格。     

北京地区大气中7Be、137Cs和131I活度浓度分布规律初步研究

介绍了全面禁止核试验条约（CTBT）国际监测系统（IMS）北京核素台站和北京放射性核素实验室的大气气溶胶取样和测量过程;对核素台站和放射性核素实验室的大气气溶胶的长期监测数据进行了统计分析,得到了⁷Be、¹³⁷Cs和¹³¹I活度浓度的分布特点和规律,为深入研究大气中相关放射性核素浓度分布规律奠定了基础。     

基于极低本底γ谱分析的海水直接测量研究

为实现便捷、灵敏的海水放射性测量,建立了基于中国锦屏地下实验室低本底高纯锗γ谱仪GeTHU的海水直接测量方法。使用GeTHU直接测量了分别来自西太平洋及上海、青岛、厦门近岸海域的4个体积均接近8.8 L的海水样品,约18小时的直接测量能够探测到⁴⁰K及来自²³⁸U、²³²Th天然放射系的一些关键放射性核素。基于GeTHU的直接测量方法对人工放射性核素同样具有较好的灵敏度,⁵⁷Co、¹³¹I、¹³⁴Cs、¹³⁷Cs的最小可探测活度浓度经过12小时的测量可以降低到25 mBq/L以下,其中¹³⁷Cs的最小可探测活度浓度在48小时的测量后可以达到约8.6 mBq/L。GeTHU将会被持续用于海水放射性的直接测量,尤其是用于需要测量大量样品的紧急监测任务。     

在线式放射性液态流出物监测仪研制

本文针对核设施中液态流出物关键伽马核素⁶⁰Co、¹³⁷Cs的测量,采用自主专利等多项技术设计样机,基于NaI(Sodium Iodide)闪烁体探测器的自动核素识别,开发了探测灵敏度更好、质量更轻便且满足通用的建筑承载能力的在线式液态流出物监测装置。设计加工集成的样机经过能量刻度、效率刻度、感兴趣区自动划分核素识别测试,并通过国家一级计量站校准测试,经过超过500多小时实验,其性能稳定可靠,具有核素识别能力,测试显示⁶⁰Co、¹³⁷Cs探测限小于0.088 Bq/L。对比国内传统监测技术,质量减轻接近1个数量级,探测灵敏度提升超过2个数量级,监测技术及其样机从技术能力而言也适用于饮用水伽马关键核素活度浓度监测。     

就地HPGe谱仪测量分析长白山土壤中的137Cs等γ核素

长白山是欧亚大陆东缘的最高山系,是首批国家级自然保护区,自然环境受人类扰动较少,能较好地反映全球大气核试验、前苏联切尔诺贝利核事故在长白山地区沉降的¹³⁷Cs量。为调查¹³⁷Cs经多年衰变和迁移后在长白山土壤中的分布规律,本文利用就地HPGe γ谱仪测量分析了长白山主峰北坡、南坡及西坡的高山荒漠带、苔原带、岳桦林带、针叶林带等土壤中²³⁸U、²³²Th、⁴⁰K和¹³⁷Cs的活度浓度。结果表明,火山灰覆盖的区域,土壤中的²³⁸U和²³²Th等天然放射性核素含量较高,最高值分别为112 Bq/kg和154 Bq/kg;植被茂盛、地势平坦区域¹³⁷Cs活度浓度较高,最高为1.07×10⁴ Bq/m²。     

基于欧拉方法的核素近海迁移计算

研究放射性核素在近海的迁移扩散规律,对核电厂事故条件下应急决策及事故缓解有重要作用。基于AP1000机组,选择气候态平均的边界条件,建立了中国近海水动力模型;然后基于六小时预报的气象数据,建立了核电厂近海域水动力模型;最后基于欧拉的方法,建立了核素扩散模型;对模型进行了验证,分析了核泄漏事故后,核素在核电厂近海域的迁移规律。结果表明:核电厂近海域的水动力模型较好地刻画了核电厂附近海域的流场,模拟水位与海床基实测水位差控制在10cm之内;¹³¹I在核电站近海域的迁移方向与¹³⁷Cs基本一致,都是沿着海岸线向东迁移,同时向南扩散;对于核事故应急响应,半衰期较长的核素¹³⁷Cs可以不考虑衰变对其放射性活度的影响;半衰期较短的核素¹³¹I,衰变对其放射性活度的影响很大。     

中国核动力院外围空气中7Be、40K、60Co、131I、137Cs分布特征及所致公众年有效剂量评价

基于2015—2017年中国核动力院外围空气中⁷Be、⁴⁰K、⁶⁰Co、¹³¹I、¹³⁷Cs监督性监测数据,对综合楼、南坝工会和木城水厂监测点附近居民组三种途径的有效剂量进行了粗略估算。结果表明:随距核设施距离增加,⁶⁰Co、¹³¹I、¹³⁷Cs平均年摄入量和所致年有效剂量减小;综合楼附近居民组中成人、青少年、儿童、幼儿、婴儿经吸入⁷Be、⁴⁰K、⁶⁰Co、¹³¹I、¹³⁷Cs平均年摄入量分别为29.25、26.48、20.16、11.49、6.79 Bq/a;综合楼附近居民组中青少年、儿童、成人、幼儿、婴儿,经吸入、浸没和地面沉积途径⁶⁰Co、¹³¹I、¹³⁷Cs所致年有效剂量分别为133.58、130.98、128.61、120.20、118.61 nSv/a,⁶⁰Co所致剂量分数达到95.6%,其次是¹³⁷Cs;地面沉积途径所致剂量分数达到54%,其次是吸入;综合楼附近居民组中青少年组成员⁶⁰Co、¹³¹I、¹³⁷Cs所致有效剂量最大为133.58 nSv/a,但此有效剂量也仅占评价剂量目标值(0.25 mSv)的1‰以下。由此可以得出,核基地核设施正常运行工况下,⁶⁰Co、¹³¹I、¹³⁷Cs对核基地外围空气的影响很小。     

压水堆核电厂气态流出物环境累积效应研究

核电厂运行寿期内放射性气载流出物通过烟囱向环境排放,其中部分放射性物质会沉降并在环境中累积。为评估其累积效应,本文选取³H、¹⁴C和以气溶胶形式存在的⁸⁸Kr/⁸⁸Rb、⁶⁰Co、¹³¹I和¹³⁷Cs作为代表性核素,采用³H、¹⁴C平衡模型和气溶胶迁移扩散模型,分析了核电厂运行寿期内各核素的环境累积活度浓度。分析结果表明：代表性核素显示出了环境累积效应,绝大多数代表性核素的环境累积活度浓度远小于0.1 Bq/kg,但³H和¹⁴C的环境累积活度浓度略高,分别达2.51 Bq/kg和2.35 Bq/kg;各核素环境累积活度浓度预测结果远低于EPR-RSR给出的相应限值,不会对土地再利用造成影响;以气溶胶形式存在的放射性核素的环境浓度表现出较明显的累积增长趋势,增长趋势与半衰期和放射性核素在环境中的迁移行为相关。根据研究结果,对我国核电厂环境影响评价中典型核素的环境累积效应预测和环境监测提出了建议。     

国际原子能机构γ能谱测量比对

介绍了参加国际原子能机构(IAEA)组织的全球实验室间样品能力验证概况。分析连云港辐射环境监测管理站近3年(2020～2022年)运用无源效率刻度方法分析IAEA样品,模拟出水样、生物、滤膜不同介质的效率曲线,分析样品中⁴⁰K、⁶⁰Co、⁷⁵Se、^110mAg、¹³⁴Cs、¹³⁷Cs、²⁴¹Am等核素的浓度,报送34个数据的准确度和精密度均满足IAEA评估要求。验证无源效率刻度方法分析IAEA样品的实用性和可靠性,为该方法在环境辐射监测中的推广应用提供依据。     

HTR-10一回路放射性核素在石墨上的吸附及其微观机理研究

通过巨正则系综方法与第一性原理计算,研究了100～900 ℃下,¹³⁴Cs、¹³⁷Cs、⁹⁰Sr、¹¹⁰Ag^m、¹³¹I 5种重要核素在石墨上的吸附率随温度、压强等参数的变化,并根据工程实际参数,推算他们在HTR-10一回路中反射层、石墨碳砖以及石墨粉尘上的吸附量。研究表明,Cs和Sr倾向于吸附在石墨的H位,而Ag和I倾向于吸附在石墨的T位,且他们的吸附能也有所差异。此外,核素粒子数密度与吸附率呈线性关系,而温度与吸附率呈指数关系。最后,通过研究5种核素在HTR-10一回路中的吸附情况,发现其中的放射性主要来自于核素¹³⁴Cs、¹³⁷Cs和¹³¹I,而⁹⁰Sr和¹¹⁰Ag^m的贡献较少,这与唯象模型的保守估计结论一致。     

海水中~(131)I的快速检测技术

日本福岛核事故发生以后,对海洋环境中关键放射性核素的快速检测技术提出了更高的要求。人工放射性核素~(131)I在核反应裂变产物中活度相对较高且半衰期短,是用来快速评价核污染的关键性核素之一。本工作从亚铁氰化钾、硝酸铜及硝酸银为原料出发,制备出亚铁氰化铜和亚铁氰化银混合(CuFC/AgFC)吸附材料并分散于聚丙烯纤维富集柱上,来实现水环境中~(131)I现场快速富集。通过室内模拟实验发现:在流速为6.25L/min,~(131)I在海水中I~-初始浓度为24μmol/L时,单次吸附效率即可达到50%以上;而当海水中I~-初始浓度为4μmol/L时,一定体积的海水在连续循环8次后(CuFC/AgFC)聚丙烯纤维富集柱吸附效率达到100%。本方法制源时间约40min,测样时间约12~24h,故最快可在30h内完成海水中~(131)I的分析。本方法的检测限与分析周期均低于目前GB/T 13272-1991水中~(131)I的分析标准,极大地提高了~(131)I的分析时间。除此之外,该法可以同时分析海水中的~(137) Cs(~(134) Cs),有望作为淡水和近岸环境中常规监测和应急时对关键核素~(131)I和~(137) Cs(~(134) Cs)进行快速测定的备选方法之一。     

日本福岛核电站事故后的海洋放射化学

由于对环境影响的关注,日本福岛核电站事故后,人们进行了大气、陆地和海洋环境人工放射性核素变化监测与研究,研究的主要核素是131I、137 Cs、134 Cs和129I。除了关注浓度水平的变化外,还进行了通过大气和海流对事故释放的放射性核素运行路径的模拟研究。研究表明,受气候条件的控制,事故释放进入大气的放射性核素先经过太平洋到达北美,然后越过大西洋到达欧洲,最后绕北半球一周后到达中国。除事故核电站周边外,全球大气中131I活度浓度在mBq/m3量级,137 Cs活度浓度在0.1~1mBq/m3量级。事故释放进入海洋的放射性核素将随海流向东输运,然后在北太平洋随环流输运。研究也发现在离开源地不远的海区,由于混合进入200m水深以下的次表层水,在远离事故核电站海区水体的137 Cs活度浓度可达100Bq/m3,但大部分水体137 Cs活度浓度在Bq/m3量级,仅稍高于本底水平。     

Modeling the activity and scaling factor of I in the primary coolant and CVCS resin of operating PWR

To estimate the activity of ¹²⁹I at the primary coolant and chemical and volume control system (CVCS) resin in Korean pressurized water reactor (PWR) plants, a theoretical methodology was developed on the basis of an existing model of primary coolant activity and new model of CVCS resin activity. In order to reflect the difference between ¹²⁹I and ¹³⁷Cs, the different power-related diffusivities in the defective fuel were derived, and the variable removal efficiency of the CVCS resin for ¹³⁷Cs was applied as a function of the coolant activity ratio of ¹³¹I/¹³⁷Cs. The current computational method was validated by using the measured coolant activities of ¹³⁷Cs, and the results show better agreement than a previously suggested parameter correlation method between ¹²⁹I and ¹³⁷Cs. There was also reasonable agreement in a comparison of the results of the test resin columns of the coolant from the PWR plants of other countries. It was shown that the ratio of the effective removal efficiency of ¹²⁹I and ¹³⁷Cs in the CVCS resin linearly influences the activity ratio of ¹²⁹I/¹³⁷Cs in the coolant, but on the other hand, its influence on the activity ratio in the CVCS resin is relatively less sensitive compared with that in the coolant.     

环境水体中~(90)Sr和~(137)Cs的监测方法

以国家标准为基础,对环境水体中~(90)Sr和~(137)Cs的监测方法进行了技术改进:增大采样量(50~100L),选择高效沉淀剂和低水平探测器。采用改进后的方法测定了50~100L水中~(90)Sr和~(137)Cs,结果显示:~(90)Sr和~(137)Cs的浓集效率分别为(91.3±2.8)%和(97.2±1.4)%;~(90)Sr的全程回收率为81.5%±2.8%;~(90)Sr和~(137)Cs的探测下限分别为8.6×10~(-4) Bq/L和9.8×10~(-4) Bq/L。50L水中~(90)Sr的比对结果显示,4家实验室测定值与标称值的相对偏差均小于11%。以上结果表明,该方法适用于环境水中微量~(90)Sr和~(137)Cs的监测,可满足环境本底调查和环境监测的要求。     

Environment Accumulation Effect from Gaseous Effluent of Pressurized Water Reactor Plant

During the operation of nuclear power plant (NPP), gaseous radioactive effluent discharges into the environment via the stack, and some of them will deposit and accumulate in the environment. In this paper, ³H, ¹⁴C and ⁸⁸Kr/⁸⁸Rb, ⁶⁰Co, ¹³¹I and ¹³⁷Cs were selected as the representative nuclides to analyze their environment accumulation effect. The result reveals the environment accumulation effect of representative nuclide. Accumulative concentrations of most nuclides are less than 0.1 Bq/kg, while those of ³H and ¹⁴C are slightly high, which are 2.51 Bq/kg and 2.35 Bq/kg respectively. Accumulative concentration of individual nuclide is still far less than relative criteria in EPR-RSR. Therefore accumulation of these nuclides in the local environment will not affect the land reuse. The environmental concentration of aerosols shows a clear cumulative growth trend which is relevant to half-life of nuclides and their migration in the environment media. Based on this study, some recommendations are put forward for the prediction of environment accumulation effects of typical nuclide and environmental monitoring for the environmental impact assessment in China.