北京市气溶胶放射性核素分析(2013—2016)

利用中国锦屏地下实验室(CJPL)低本底γ谱仪对北京地区近4年34组气溶胶样品中长寿命放射性核素进行研究。发现气溶胶样品中含有²³⁸U、²²⁶Ra、²¹⁰Pb、²³²Th、²²⁸Ra、 ⁴⁰K、⁷Be、¹³⁷Cs,其活度浓度均值分别为17.47 μBq·m^-3、21.19 μBq·m^-3、2.39 mBq·m^-3、11.12 μBq·m^-3、14.43 μBq·m^-3、226.64 μBq·m^-3、6.98 mBq·m^-3、2.36 μBq·m^-3,且均在本底范围之内。同时,放射性核素活度浓度与环境参数存在相关性,⁷Be、⁴⁰K、¹³⁷Cs、²²⁶Ra均与季节负相关,²¹⁰Pb与季节正相关;⁴⁰K与空气质量指数(AQI)正相关。     

1993-2017年广东省近岸海域海水137Cs活度浓度水平

采用γ能谱法和放射化学分析法对大亚湾核电站、阳江核电站、台山核电站周围海域及非核电周围海域海水¹³⁷Cs活度浓度水平进行了监测,分析了核电液态流出物排放对附近海域海水的影响。结果表明,大亚湾核电早期由于异常排放导致附近海域海水¹³⁷Cs活度浓度显著高于本底水平,此后恢复至本底水平;阳江核电周围海域海水¹³⁷Cs活度浓度变化范围为0.49～4.77 Bq/m³;台山核电周围海域海水¹³⁷Cs活度浓度变化范围为<0.11～2.21 Bq/m³;非核电周围海域海水¹³⁷Cs活度浓度变化范围为0.62～2.52 Bq/m³。广东省近岸海域海水¹³⁷Cs活度浓度在本底水平范围内波动。     

珠江口、大鹏湾和大亚湾海域海水及沉积物中放射性核素水平

本文报道了珠江口、大鹏湾和大亚湾海域海水及沉积物中放射性核素水平。经2013年9月秋季航次和2014年4月冬季航次取样监测,珠江口、大鹏湾和大亚湾海域海水中²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰K和¹³⁷Cs的放射性活度浓度分别为12.8～42.6 Bq/m³(平均21.7±7.3 Bq/m³)、3.2～26.6 Bq/m³ (平均11.8±6.5 Bq/m³)、529.7～974.1 Bq/m³(平均820.6±120.0 Bq/m³)和0.5～3.8 Bq/m³ (平均2.3±1.0 Bq/m³);沉积物中²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰K和¹³⁷Cs的放射性活度浓度分别为16.9～35.0 Bq/kg (平均27.9±7.2 Bq/kg)、22.0～59.8 Bq/kg (平均36.5±11.1 Bq/kg)、326.2～621.0 Bq/kg(平均456.2±100.1 Bq/kg)和0.3～3.5 Bq/kg(平均1.5±0.7 Bq/kg);海水及沉积物中^110mAg的含量均低于检测限。珠江口、大鹏湾和大亚湾海域海水及沉积物中放射性核素水平与我国其它海域相当。     

某核设施周围土壤中137Cs放射性水平及所致居民外照射剂量评价

¹³⁷Cs是核设施环境监测中重点关注的人工放射性核素。对2012—2021年某核设施周围土壤中¹³⁷Cs放射性水平进行了统计分析,与同类核设施进行了对比,建立了一套针对土壤中¹³⁷Cs所致居民外照射剂量的本底扣除方法,估算了该核设施周围土壤中¹³⁷Cs所致居民外照射剂量。结果表明：2012—2021年期间该核设施周围土壤样品中¹³⁷Cs的活度浓度平均值呈现出先下降后回升的趋势,近10年平均值1.81 Bq/kg,略高于同类核设施。从监测点位来看,¹³⁷Cs活度浓度平均值较高的6个点位中有4个分布在该核设施周围2 km半径内。该核设施周围土壤样品中的¹³⁷Cs所致居民年均外照射有效剂量为1.32μSv,仅为核设施公众年剂量目标值的0.5%。     

秦山核电基地外围环境放射性水平20年监测结果

浙江省辐射环境监测站对秦山核电基地外围环境放射性水平的20年监督性监测结果表明,秦山核电基地外围环境 γ 辐射剂量率,气溶胶中总α、总β、⁴⁰K、¹³⁷Cs的活度浓度,沉降物中总β日沉降量,空气中¹⁴CO₂活度浓度,陆地淡水（饮用水、湖塘水、井水）中总α、总β、⁹⁰Sr、¹³⁷Cs的活度浓度,土壤中 γ 核素²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra、¹³⁷Cs的比活度,生物样品中放射性核素⁴⁰K、¹³⁷Cs、⁹⁰Sr及¹⁴C的比活度,均未发现异常,与对照点监测值和运行前本底调查值相比,属同一水平。空气、雨水、地表水、饮用水、排放口海水和陆生植物样品中³H活度浓度均高于相应对照点监测值,部分介质中³H活度浓度远高于基地运行前相应的本底。说明秦山核电基地20年的运行,特别是秦山三期重水堆运行之后,其外围环境已受到基地流出物中³H排放的影响。     

安徽地区气溶胶中137Cs活度浓度监测

利用超大流量气溶胶采样器和γ谱仪,对安徽三个点位气溶胶中人工放射性核素137 Cs活度浓度进行了为期两年的采样监测,共六次检出超过探测限的¹³⁷ Cs,活度浓度为1.4～6.5μBq/m³。结合国家辐射环境监测网现有数据,对安徽地区气溶胶中¹³⁷Cs活度浓度与季节、空气条件关系进行了分析,为深入研究大气中相关放射性核素浓度分布规律奠定了基础。     

土壤和水中放射性核素实验室间测量比对

介绍了2015年度由本实验室组织的关于土壤和水中放射性核素实验室间测量比对的相关情况。土壤分为掺标土壤和实际土壤两类,水为掺标样品。掺标样品的比对项目包括³H(土壤中不分析)、⁹⁰Sr、⁶⁰Co、¹³⁴Cs和¹³⁷Cs,实际土壤的比对项目包括²³⁸U、²³²Th、²²⁶Ra、⁴⁰K、⁹⁰Sr和¹³⁷Cs。8家单位(11个实验室)参加了本次比对活动,比对结果整体良好。针对比对活动中发现的问题进行了分析,并对以后的比对活动提出了建议。     

γ能谱法分析放射性核素时对γ射线全能峰干扰的修正

针对在中核集团公司核电厂和“两厂两院”环境监测实验室比对中γ能谱分析存在的γ射线全能峰干扰问题,开展土壤中铀、钍、镭、钾、铯等γ核素测量实验。天然土壤标准源对谱仪进行效率刻度时,分析γ射线特征峰是否受到其它射线干扰,对受到干扰的γ射线通过修正代入效率计算的核素活度值以实现效率的拟合。由谱仪分析软件分析样品核素活度时,当利用不同特征γ射线计算的核素活度相差较大时,应进行活度修正。分析用于核素活度计算的γ特征峰(如²³⁵U 185.7 keV,²³⁸U 92.6 keV)受到的干扰峰,计算干扰峰对测量能谱峰(重峰)活度贡献,扣除干扰峰活度,即为γ特征峰贡献,由此给出样品核素活度值。这种方法在中核集团土壤样品比对中报出的²³⁸U、²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰K和¹³⁷Cs数据全部合格。     

煤渣砖居室内放射性水平初步调查

介绍了我国5个不同省、市共28间居室的放射性水平调查结果。采用就地γ谱仪Falcon 5000、连续测氡仪器RAD7和瞬时γ剂量率仪FHZ672E-10分别测量了居室墙体中²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰K的活度浓度、室内²²²Rn浓度和γ剂量率。结果表明,24间煤渣砖居室墙体内²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰K的活度浓度均值分别为(86±30)Bq/kg、(83±20)Bq/kg、(759±207)Bq/kg,4间红砖居室墙体测量数据均值分别为(51±6)Bq/kg、(54±5)Bq/kg、(632±59)Bq/kg;两类墙材室内²²²Rn浓度均值分别为(96±42)Bq/m³和(40±4)Bq/m³,γ剂量率均值分别为(133±25)nGy/h和(120±8)nGy/h。通过分析室内²²²Rn浓度及γ剂量率与墙体中²²⁶Ra、²³²Th、⁴⁰K活度浓度的关系,可知煤灰渣的综合利用,导致了室内的辐射水平升高;初步估算了所测实心煤灰渣和加气块或空心砌块墙材所建居室所致居民年有效剂量,范围分别为1.6~4.9 mSv/a和1.8~5.4 mSv/a。     

基于极低本底γ谱分析的海水直接测量研究

为实现便捷、灵敏的海水放射性测量,建立了基于中国锦屏地下实验室低本底高纯锗γ谱仪GeTHU的海水直接测量方法。使用GeTHU直接测量了分别来自西太平洋及上海、青岛、厦门近岸海域的4个体积均接近8.8 L的海水样品,约18小时的直接测量能够探测到⁴⁰K及来自²³⁸U、²³²Th天然放射系的一些关键放射性核素。基于GeTHU的直接测量方法对人工放射性核素同样具有较好的灵敏度,⁵⁷Co、¹³¹I、¹³⁴Cs、¹³⁷Cs的最小可探测活度浓度经过12小时的测量可以降低到25 mBq/L以下,其中¹³⁷Cs的最小可探测活度浓度在48小时的测量后可以达到约8.6 mBq/L。GeTHU将会被持续用于海水放射性的直接测量,尤其是用于需要测量大量样品的紧急监测任务。     

居室墙体中天然γ核素就地测量技术研究

本文通过理论计算和实验测量的方法,研究墙体中天然γ核素比活度就地测量问题。理论分析了不平衡状态下226 Ra、232 Th、40 K的测量方法,由实验室测量238 U的第1代子体234 Th及通过235 U和238 U的天然同位素丰度比值关系,获得典型居室墙体中235 U对226 Ra就地测量的干扰系数;利用ISOCS无源效率模拟研究了测量时墙体之间的干扰;并研究了砖块形状和墙材原料配比等因素对无源效率刻度的影响。结果表明,235 U对226 Ra就地测量的干扰系数约为0.46;Falcon 5000在居室几何条件下测量单面墙体时,经8mm钨屏蔽后,40 K的干扰扣除系数为0.33;最后分析获得居室墙体中226 Ra、232 Th和40 K就地测量时总不确定度分别为26%、17%和15%,可用于室内环境调查。     

229Th的分离和测量方法

²²⁹Th是一个适合于同位素稀释质谱法(IDMS)分析环境样品中钍同位素浓度的同位素稀释剂。建立了一种稳定可靠的从²³³U溶液中提取高纯²²⁹Th同位素稀释剂的方法,该方法采用串联阴离子交换柱分离U和Th同位素,全流程²³⁸U和²³²Th的回收率接近100%。采用多接收电感耦合等离子体质谱（MC-ICP-MS）反同位素稀释法准确标定了制备的²²⁹Th同位素稀释剂的浓度,为1.959×10^-9(1±0.5%) g/g,²³⁰Th与²²⁹Th的同位素比值为3.322×10^-3,并根据测量过程评定了稀释剂浓度的不确定度。     

环境水体中~(90)Sr和~(137)Cs的监测方法

以国家标准为基础,对环境水体中~(90)Sr和~(137)Cs的监测方法进行了技术改进:增大采样量(50~100L),选择高效沉淀剂和低水平探测器。采用改进后的方法测定了50~100L水中~(90)Sr和~(137)Cs,结果显示:~(90)Sr和~(137)Cs的浓集效率分别为(91.3±2.8)%和(97.2±1.4)%;~(90)Sr的全程回收率为81.5%±2.8%;~(90)Sr和~(137)Cs的探测下限分别为8.6×10~(-4) Bq/L和9.8×10~(-4) Bq/L。50L水中~(90)Sr的比对结果显示,4家实验室测定值与标称值的相对偏差均小于11%。以上结果表明,该方法适用于环境水中微量~(90)Sr和~(137)Cs的监测,可满足环境本底调查和环境监测的要求。     

堆后铀产品中232U测定方法研究

²³²U是燃料元件制造中需严格控制的铀同位素,为此,需建立一种准确的测量方法。本工作建立了一种α谱仪和质谱法相结合测定铀产品中²³²U含量的新方法。采用质谱法测量²³⁴U、²³⁵U、²³⁶U与²³⁸U的同位素丰度比,α谱仪测量²³²U的活度和²³⁴U、²³⁵U、²³⁶U、²³⁸U的总活度,即可计算出铀产品中²³²U的浓度。对于²³²U含量为1.118 ng/g的样品,16次测定数据的相对标准偏差为3.43%,证明该测量方法有效,可应用于实际样品的分析测定。     

深圳近岸海域海水及沉积物中放射性核素水平

采集并分析了深圳近岸海域海水和沉积物中放射性核素的水平。结果表明,海水中226 Ra、232 Th、40 K和137 Cs的活度浓度分别为12.8~42.6Bq/m3(平均值为(24.2±8.6)Bq/m3)、3.2~15.6Bq/m3(平均值为(8.8±3.6)Bq/m3)、529.7~974.1Bq/m3(平均值为(786.4±158.4)Bq/m3)和1.7~3.7Bq/m3(平均值为(2.6±0.7)Bq/m3);沉积物中226 Ra、232 Th、40 K和137 Cs的比活度分别为17.9~35.0Bq/kg(平均值为(26.5±5.4)Bq/kg)、32.9~59.8Bq/kg(平均值为(43.2±9.1)Bq/kg)、326.2~415.3Bq/kg(平均值为(364.2±32.4)Bq/kg)和0.9~3.5Bq/kg(平均值为(1.8±0.8)Bq/kg);海水及沉积物中110 Agm的含量均低于检测限。深圳近岸海域海水和沉积物中放射性核素水平与我国其它海域相当,未见大亚湾海域海水及沉积物放射性核素含量异常。     

环境样品中铀同位素的ICP-MS测量方法研究

本文介绍了一种针对环境中水体、土壤及沉积物样品中铀同位素的ICP-MS测量方法。该方法通过萃取色谱法的应用对环境样品中的铀进行了分离纯化,实现了对环境中含量较少的²³⁴U、²³⁵U的同时、快速测量;所得²³⁴U、²³⁵U、²³⁸U方法探测限对土壤及沉积物而言分别为0.7 mBq/g、0.002 mBq/g、0.04 mBq/g,在水体样品测量中相应分别为0.000 1 Bq/L、6×10^-7 Bq/L、1×10^-5 Bq/L。进一步利用该方法对IAEA-443、IAEA-447、NIST-4357三种参考物质进行了测量,测量结果与参考值一致,平均回收率分别达到84.2%、93.4%、90.6%,验证了方法的有效性和准确性。