电沉积法制备226Ra α样品源的优化研究

α能谱法是一种直接测量α衰变的方法,具有探测限低、分析时间相对较短等优点。电沉积法制备的α样品源均匀且厚度可忽略,是目前最理想的制备²²⁶Ra的α样品源的方法。为制得较高电沉积率的²²⁶Ra的α样品源,本文对草酸氨/盐酸电沉积液中氯铂酸用量、电流密度、电沉积时间、草酸氨溶液的初始pH值和浓度等条件对²²⁶Ra电沉积率的影响进行了优化研究。结果表明,在氯铂酸用量为700 μg、电流密度为0.225 A/cm²、电沉积时间为60 min、草酸氨溶液浓度为0.05~0.13 mol/L、草酸氨溶液的初始pH值为1.0~2.5等电沉积条件下,²²⁶Ra电沉积样品源的电沉积率大于95%。     

水样中Pu、Np、Am和Cm的联合快速分析方法

环境监测、辐射防护、核取证和核应急等领域对环境和生物样品中²³⁸Pu、²³⁹Pu、²⁴⁰Pu、²⁴¹Pu、²³⁷Np、²⁴¹Am、²⁴³Cm和²⁴⁴Cm测定的需求日渐增大。本研究提出一个自上而下串联TEVA树脂、UTEVA树脂和DGA树脂的联合、快速、可靠、可批量操作的分析方法,该方法首先通过水合氧化钛（HTO）共沉淀将待测核素从样品基质中分离,其后使用串联层析柱中的TEVA树脂柱分离纯化Pu与Np,DGA层析柱分离纯化Am与Cm。对于α放射性核素,通过CeF₃微沉淀法制备薄层α测量源,使用高分辨率α谱仪分别测量^239+240Pu、²³⁸Pu、²³⁷Np、²⁴¹Am与^243+244Cm;对于β放射性核素²⁴¹Pu,使用液体闪烁计数器测量。²³⁶Pu和²³⁴Am示踪表明该流程的化学回收率大于80%,加标实验结果表明期望值与测量值相吻合,证明了该方法的高可信度及稳定性。α谱仪测量48 h,最小可探测活度²⁴¹Am为0.40 mBq,^243+244Cm为0.33 mBq,²³⁸Pu为0.72 mBq,^239+240Pu为0.44 mBq,²³⁷Np为0.72 mBq。液闪计数器测量1 800 s,²⁴¹Pu的最小可探测活度为0.17 Bq。使用12孔真空盒同时制备12个样品,可加快制样时间,批次制样时间小于3 h,极大地降低了样品的使用量、制备时间和分析成本。     

尿中241Am的分析方法研究进展

²⁴¹Am是高毒性的α核素,在常规职业内照射监测及应急测量中均有监测需求。本文系统介绍了尿样中²⁴¹Am分析的各种方法,包括预处理、浓集、分离纯化、制样、测量等环节。典型的化学处理流程包括磷酸钙/草酸钙共沉淀,采用DGA或TRU树脂进行萃取色谱柱分离,在硫酸铵或草酸铵体系中电镀或与Nd/CeF₃微沉积制成α源。测量仪器可以用α谱仪、液闪谱仪、γ谱仪等放射性测量仪器,或电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)、加速器质谱(AMS)等质谱测量仪器。     

基于尿样测量的241Am内照射常规监测与评价技术研究

²⁴¹Am属于极毒组α核素,吸入人体将产生内照射危害。尿样核素分析监测技术是工作人员内照射常规监测与评价的重要方法之一。本文通过研究²⁴¹Am大体积尿样的前处理、分离纯化、电沉积等因素,建立了大体积尿样中²⁴¹Am的分析监测技术,同时考察了该分析监测技术在²⁴¹Am内照射监测与评价中的应用。研究结果表明：建立的大体积尿样中²⁴¹Am分析监测技术化学回收率为86.2%、精密度为3.88%、相对偏差小于10%;对Pu的去污系数大于1.0×10³;探测限为31.8 μBq/L。对于1.6 L 24 h尿样,常规监测周期为360 d时,最小可测待积有效剂量为0.13 mSv,低于常规监测所规定的2 mSv调查水平,表明该监测技术适用于工作人员²⁴¹Am内照射的常规监测以及剂量评价。     

流气式低本底α/β测量仪的串道特征及干扰修正

研究了一系列α、β金属平面源、粉末源及薄层样法自制面源在流气式低本底α/β测量仪上的串道现象。结果显示：⁹⁰Sr-⁹⁰Y金属面源以及¹⁴C、¹³⁷Cs、⁹⁰Sr-⁹⁰Y、⁴⁰K粉末源β对α通道的串道比均在0.1%以下,基本可以忽略不计;α金属平面源串道比大小规律表现为²¹⁰Po<²⁰⁹Po<²³⁹Pu<²³⁹Pu-²⁴¹Am混合源<²⁴¹Am,范围为3.49%～25.4%,发射不同能量粒子的α金属源的串道比差异较大。由于衰变过程产生的内转换电子、俄歇电子以及X射线等在β道产生响应,²⁴¹Am源的串道比明显高于其他源,²⁴¹Am粉末源的串道比随单位面积质量厚度增加而增大。α粒子对β通道的串道现象较明显,并与样品制源方式有关,主要是不同制源方...     

TRPO萃取单酰胺反萃/α能谱法分析低放废液中的237Np、239+240Pu、241Am、244Cm

采用TRPO萃取—单酰胺(NA)反萃—电沉积制源,以α谱仪测定²³⁷Np、^239+240Pu、²⁴¹Am、²⁴⁴Cm等常见核素的活度。该方法在事故应急监测以及液态流出物监测中,对低放废液中上述主要α核素的定性识别和定量分析有较好的应用。     

次锕系核素在铅冷快堆中的嬗变性能

乏燃料中大部分次锕系（minor actinides, MA）核素半衰期较长,对环境具有长期放射性危害。分离 嬗变技术将次锕系核素从高放废液中分离出来,并通过反应堆嬗变为短寿命或稳定核素,从而消除其放射性危害。为研究次锕系核素与燃料均匀混合、制成嬗变棒和做燃料芯块镀层装载方式下在铅冷快堆中的嬗变特性,采用MCNP和SCALE程序进行模拟计算。结果表明,三种方式下²³⁷Np、²⁴¹Am、²⁴³Am和混合次锕系核素使有效增殖因数k_eff降低,而²⁴⁴Cm和²⁴⁵Cm使k_eff升高,且²⁴⁵Cm可使k_eff大幅度增加。不同质量的混合次锕系核素装载后,三种方式下堆芯k_eff都随装载量的增加而降低,降低幅度由小到大分别为嬗变棒、均匀混合和镀层。不同次锕系核素装载量以均匀混合方式在堆芯经过550 d辐照后,²³⁷Np、²⁴¹Am和²⁴³Am嬗变率均为正值,其中²⁴¹Am嬗变率最大,而²⁴⁴Cm和²⁴⁵Cm嬗变率均为负值,²⁴⁵Cm增加明显,总的次锕系核素嬗变率为14%,可为次锕系核素在铅冷快堆中嬗变性能评价提供参考。     

有效探测面积大于1000 cm2的正比计数器测量系统性能测试

为对自制的活性面积高达1 000 cm²的大面积源进行表面发射率定值,同时作为现有2πα、2πβ表面发射率标准装置能力的扩充,研制了一套内置式大面积2π多丝正比计数器测量系统,并利用活性区直径为8 mm的²⁴¹Am点源及活性区面积为10 cm×15 cm的大面积²⁴¹Am和⁹⁰Sr-⁹⁰Y源对其进行计量学性能测试。结果表明：计数器内计数响应均匀性优于±0.4%,有效探测面积达1 400 cm²;所得²⁴¹Am源高压坪曲线的坪长为1 400 V,坪斜为0.27%/100 V,坪区内计数变化为0.87%;⁹⁰Sr-⁹⁰Y源高压坪曲线的坪长为300 V,坪斜为0.75%/100 V,坪区内计数变化为0.80%;10次测量重复性好于0.4%,8 h内短期稳定性好于0.3%,1 a内长期稳定性好于0.8%。     

电刷镀法制备大面积~(241)Am放射源

以分子电镀法制备放射源的技术为基础,结合当前应用广泛的电刷镀技术,开展了电刷镀法制备大面积241 Am放射源的研究。和传统的放射源制备方法相比,该方法突破了电镀槽的限制,可以任意选择源的活性面积,并且通过控制阳极镀笔在阴极上作可控制的、有规律的二维往复移动,克服了传统电镀中当源的活性面积较大时难以保证电镀源均匀性的缺点。成功制备了一批活性面积为100mm×150mm的大面积241 Am放射源,研究了通电时间、电压以及镀液酸度对放射性核素241 Am的沉积效率的影响,并对源的均匀性、牢固性进行了评价。     

电沉积 LEU UO2 靶件生产医用99Mo的工艺研究

⁹⁹Mo是一种重要的医用放射性同位素。采用低浓铀（LEU）靶件生产裂变⁹⁹Mo是发展趋势。本工作进行了电沉积UO₂靶件制备、靶件溶解以及⁹⁹Mo化学分离等工艺研究,确定了电沉积LEU UO₂靶件制备医用裂变⁹⁹Mo的工艺流程。研究表明,于不锈钢管内壁上电沉积UO₂,在pH=7、电流0.5~2 mA/cm²、温度75~90 ℃、镀液中U浓度5 mg/mL条件下,经过约210 h电沉积,不锈钢管内壁上UO₂沉积层质量达到42 mg/cm²;采用6 mol/L HNO₃溶解UO₂镀层。采用α-安息香肟沉淀法实现⁹⁹Mo与大量裂变产物的初步分离,采用阴离子交换法与活性炭色层法联用实现⁹⁹Mo的纯化;纯化后的⁹⁹Mo溶液中,杂质¹³¹I、⁹⁰Sr、⁹⁵Zr、¹⁰³Ru、²³⁸U活度与⁹⁹Mo活度比值分别为4.47×10^-6%、7.40×10^-7%、8.67×10^-7%、2.57×10^-6%、1.69×10^-14%,均小于《欧洲药典》规定值,满足医用要求。本工作建立了电沉积LEU UO₂靶件生产高纯医用裂变⁹⁹Mo的工艺流程,为今后采用LEU技术生产医用裂变⁹⁹Mo,进而实现其自主规模化生产打下了基础。     

水溶液中Np、Pu、Am和Cm同时电沉积制备α测量源

为制备高分辨率Np、Pu、Am和Cm的α混合测量源,研究了电沉积液介质浓度、pH值、电流密度、电沉积时间等条件对电沉积效率及沉积源质量的影响。结果表明,在pH为2.0~2.5的0.2mol/L硫酸铵介质中,电流密度为0.40~0.50A/cm2,室温条件下电沉积60min,~(237)Np、~(238)Pu、~(243)Am和~(244)Cm在阴极不锈钢片上的电沉积效率均大于96%,制备的α测量源能量分辨率较好。     

大体积航空巡测γ谱仪的点源校准

参考国际原子能机构（IAEA）航空辐射监测技术标准和国内外行业经验,选取3种人工放射源对现有先进的大体积航空巡测γ谱仪进行了寻源模式的实验校准。介绍了航空巡测γ谱仪系统开展点源模式的实验校准方法、校准方案,实验过程中严格控制实验条件和过程质量,给出了²⁴¹Am、¹³⁷Cs和⁶⁰Co人工放射源点源校准参数,基于这3种核素校准参数可估算其他人工放射性核素的校准参数,从而实现了航测系统寻找人工放射源进行定量测量的功能。     

240Am半衰期的测量

²⁴⁰Am的半衰期对准确测量²⁴¹Am(n,2n)²⁴⁰Am反应截面具有重要作用,当前评价的数据50.8(3) h是对²⁴⁰Am的987.8 keV γ射线用Ge(Li)探测器跟踪测量6 d的结果,测量时间不到3个半衰期,使得测量结果的不确定度偏大。本文利用Geant4模拟软件建立了阱型HPGe探测器的测量模型,模拟计算了不同Pb吸收厚度下²⁴⁰Am高能γ射线的探测效率,确定使用阱型HPGe探测器配合吸收X射线和低能γ射线的Pb吸收体可有效提高²⁴⁰Am高能γ射线的探测效率。根据Geant4模拟计算的结果,Pb吸收体厚度为1 mm时,对²⁴⁰Am的888.8 keV和987.8 keV两条特征γ射线的探测效率分别为14.1%和13.3%。在中国原子能科学研究院的HI-13串列加速器上通过²⁴²Pu(p,3n)反应生产了²⁴⁰Am,制备了约700 Bq的²⁴⁰Am测量源,用上述方法跟踪测量²⁴⁰Am的888.8 keV和987.8 keV两条特征γ射线的强度,时间超过18 d,用最小二乘法拟合得到其半衰期为50.79(5) h,结果与评价结果一致,但减小了不确定度。     

环境监测中伽马谱分块计数法探测异常放射性

以分块计数法探究碘化钠(NaI)探测器是否能探测异常放射性,以及对于异常放射性设置预警值的具体数值的确定。共使用了⁴⁰K、¹³³Ba、²⁴¹Am、⁶⁰Co等4种放射源进行实验,实验结果认为使用分块计数法探测异常放射性是可行的,NaI探测器的预警值应设置为大于本底计数均值加1～1.5倍本底计数标准偏差。     

Highly enriched isotopes of uranium and transuranium elements for scientific investigation

The paper describes the production of highly enriched isotopes of uranium, plutonium, americium and curium by means of electromagnetic separation for scientific and applied research in physics, chemistry, geology and other fields. The equipment and radiochemical methods used allows to provide the isotopic pure samples in quantities sufficient to set up nuclear physics experiments, to produce reference materials and standard sources for calibration of radiometrical and mass spectrometrical equipment and for use in radionuclear metrology. For a series of nuclei unique characteristics of isotopic enrichment and radiochemical and chemical purity were achieved: ²³³U: 99.97%; ²³⁵U: 99.97%; ²³⁶U: 98.0%; ²³⁸U: 99.997%; ²³⁸Pu: 99.6%; ²³⁹Pu: 99.9977%; ²⁴⁰Pu: 99.9–100%; ²⁴¹Pu: 96.998%; ²⁴²Pu: 97.8–99.96%; ²⁴⁴Pu: 96.7%; ²⁴¹Am: 99.6%; ^242mAm: 85.6%; ²⁴³Am: 99.2–99.94%; ²⁴³Cm: 99.99%; ²⁴⁵Cm: 99.998%; ²⁴⁶Cm: 99.8%; ²⁴⁷Cm: 90%; ²⁴⁸Cm: 97%. Methods of radiochemical and chemical separation, product certification, fabrication of special sources or targets and layers of highly enriched isotopes on various substrates are presented.     

电沉积法制备镍-63放射源工艺研究

微型核电池用镍-63放射源要求放射源表面发射率高、镀层薄、衬底小,以小体积、高比活度、低镍浓度的镍-63溶液作为电沉积液,建立一种直流恒流电沉积制备镍-63放射源的方法。采用该方法,衬底为紫铜材质、Ni²⁺浓度为1 g/L、电沉积液pH为3.5～4.5、氨基磺酸浓度为0.1 g/L条件下电沉积1 h,电沉积率可达95.8%。制备的镍-63放射源源片镀层紧密、光亮,厚度0.3~1.6 μm,其表面发射率最高可达2.40×10⁷ s^-1·(2πSr)^-1,活度最高可达1.89×10⁹ Bq,满足微型核电池的应用需求。同时,通过对剩余电沉积液进行回收、组分调节,实现了电沉积液的重复利用,减少了镍-63原料的浪费。     

CMPO修饰杯[4]芳烃对三价An/Ln离子的萃取分离性能

对正辛基苯基-N,N′-二异丁基胺甲酰甲基氧化膦(CMPO)是一种对镧系和锕系金属离子具有很好萃取效率的萃取剂。本工作以两种CMPO修饰杯[4]芳烃分子a(上缘)和b(下缘)为主体,考察了其对三价152 Eu和241 Am核素离子的萃取分离性能,并对溶剂、酸度、盐析剂和时间等影响因素进行了研究。结果表明:化合物a具有较好的241 Am萃取分离选择性,而正十二烷+正辛醇(体积比1∶1)为较合适的萃取溶剂,同时在c(H+)为1~2mol/L、萃取时间为10min、c(NaNO3)4mol/L的条件下,萃取剂达到最佳241 Am/152 Eu分离性能。     

铀、钚等在某岩土介质上的吸附及其动力学

选择甘肃嘉峪关地区细砂、强风化花岗岩、粉质粘土三种具有代表性岩土介质,通过静态批式实验获得U、²³⁹Pu、²⁴¹Am和²⁴⁴Cm在三种岩土介质上的吸附动力学过程,采用准二级动力学模型及动边界模型对实验结果进行了拟合,结果表明:U、²³⁹Pu、²⁴¹Am和²⁴⁴Cm在三种岩土介质上的吸附均符合准二级动力学模型。动边界模型拟合结果表明:U在细砂以及粉质粘土介质上的吸附主要受膜扩散控制,在强风化花岗岩介质上的吸附主要受化学反应控制;²³⁹Pu在细砂以及强风化花岗岩介质上的吸附主要受膜扩散控制,在粉质粘土上的吸附主要受化学反应控制;²⁴¹Am在三种岩土介质上的吸附主要受膜扩散控制;²⁴⁴Cm在三种岩土介质上的吸附主要受颗粒扩散控制。