电解质种类对AgBi/C催化剂的CO2电催化还原选择性影响

利用简单液相法合成AgBi/C双金属催化剂,并探究其在不同种类的电解质溶液中CO_2电催化还原性能。研究表明说明电解质中阴离子种类对CO_2电催化还原的选择性有重要影响,在KCl电解质溶液中Ag Bi/C催化剂上CO_2电催化还原产物主要是HCOOH,在KHCO_3电解液中,低过电势时还原产物主要为CO。     

电催化还原二氧化碳制一氧化碳催化剂研究进展

电催化还原CO₂作为缓解能源危机和全球变暖的有效途径已成为催化领域的研究热点。然而,不同反应途径的氧化还原电位较为接近,使产物的选择性成为电催化还原CO₂所需解决的主要问题。迄今为止,在水性电解质中可实现CO₂选择性地转化为一氧化碳（CO）和甲酸（HCOOH）。本文简述了电催化还原CO₂制CO的机理,包括CO₂吸附过程、二电子转移过程和CO脱附过程。从贵金属的晶面设计、形貌调控和表面功能化对反应活性和产物选择性的影响,铁卟啉、钴酞菁和镍三嗪在还原CO₂为CO反应中的电子转移途径,非金属碳基材料中杂原子和碳基质间的耦合效应等方面,重点介绍了近年来贵金属催化剂、过渡金属络合物催化剂和非金属碳基材料催化剂的研究进展,总结了各类催化剂的优缺点。指出在三类电催化还原CO₂制CO的催化剂中,非金属碳材料具有较高的CO法拉第效率,尤其是非金属碳材料成本较低、制备简单、结构易调控,在电催化还原中具有潜在的应用优势,是有望实现商业化应用的新型催化剂的候选材料之一。     

CO2电催化还原的分子活化机理研究进展

通过电催化将CO2还原为碳氢化合物燃料被认为是最具吸引力的策略之一.CO2的分子活化作为电催化还原过程的第一步,其对反应产物的选择性具有重要影响.深入理解二氧化碳分子在催化剂表面的初始活化对C1产物选择性及碳碳偶联生成C2产物的分子机理具有重要的科学意义.本文的目的不是详尽无遗的介绍CO2电催化还原的所有方面,而是有选...     

CO_2电催化还原制烃类产物的研究进展

应用可再生能源驱动CO_2电催化还原制备燃料,是目前清洁能源发展最具前景的方向之一。本文综述了以气态烃类(CH_4、C_2H_4)为目标产物的CO_2电催化还原的研究进展,分别介绍了电催化材料、电解质溶液以及反应机理的研究现状。指出在水溶液电解质中,电催化材料需兼具烃类产物的高选择性与电化学析氢反应的抑制能力,Cu与Cu基材料是电催化材料的首选,Cu的氧化物由于其丰富的结构特征拓宽了电催化材料优选范围。水溶液电解质的性质会显著影响CO_2电催化还原产物的选择性;非水溶液或痕水溶液电解质由于可以显著抑制析氢反应,将会进一步拓宽电催化材料的优选范围。最后介绍了CO_2电催化还原机理研究的现状,指出原位电化学谱学方法的应用与CO_2电催化还原机理模型研究工作的开展,将成为人们深入认识以烃类为目标产物的CO_2电催化还原反应的关键,并有利于指导电催化材料与电解质材料的研究开发。     

球磨制备C/CoPc复合材料电催化CO2还原反应

电催化CO_2还原(CO_2RR)可以将大气中的CO_2有效转化为CO或碳氢化合物等一系列增值化学品,可有效缓解温室效应导致的环境问题。酞菁钴(CoPc)因其优异的二氧化碳还原产物选择性,近年来被广泛应用于电催化CO_2RR反应中,然而,CoPc自身的不良导电影响了其催化活性。为此,选用CoPc及简单易得的乙炔炭黑(C)通过简便球磨法制备得到乙炔炭黑包裹的CoPc催化剂(CoPc/C),将其置于DMF中进行搅拌处理来制备CoPc/C_s。在0.1 mol/L KHCO_3中,CoPc/C_s表现出最好的电催化CO_2还原性能,其过电位低至190 mV,在-0.6～-0.9 V vs RHE的宽电势下CO的法拉第效率高于90%,为简便制备高性能酞菁类催化剂提供了一种新思路。     

铜基催化剂电催化二氧化碳合成醇类研究进展

利用电催化方法还原CO2制备基础化学品,是当前清洁能源发展的方向之一.然而,在转化CO2为有价值的产品过程中,电催化材料面临的最大挑战是抑制析氢副反应的同时实现高效率、高选择性.铜基催化剂因其在电催化还原CO2过程中优异的催化性能而得到广泛关注.本文探究了CO2还原反应的基本原理,综述了以Cu基催化剂电化学还原CO2为...     

铜基催化剂电还原二氧化碳选择性的调控策略

在水系电解液中利用电能直接将CO₂还原成基础化学品为CO₂资源化利用提供了一种绿色可行的策略。铜是唯一能够高效地将CO₂还原成C2+产物的金属催化剂，然而其催化产物多达16种，产物的多样性严重增加了后期产物分离的成本并大幅降低了整个电催化二氧化碳还原(eCO₂RR)系统的能量转换效率，是eCO₂RR走向工业化生产的一个重要瓶颈，因此对铜基催化剂进行合理的调控，以提高其对单一产物的选择性一直是研究的热点问题。经过30余年的发展，铜基催化剂的研究已经取得了巨大的进展，回溯近期铜基催化剂电催化CO₂还原领域的研究历程，本文综述了电催化二氧化碳还原的反应原理、反应路径和针对不同产物的调控策略，着重总结了提高铜基催化剂对单一产物选择性的设计策略和设计方法，最后展望了铜基催化剂面临的挑战和未来的发展方向。     

电催化还原CO2生成多种产物催化剂研究进展

电催化还原CO₂生成含碳产物技术,能有效解决CO₂过量导致的温室效应及能源短缺问题。但是,电催化还原CO₂会生成多种产物,因此,研究制备催化活性较好的高选择性催化剂是研究重点。本文简述了电催化还原CO₂的基本原理、不同还原产物的形成途径、活性中间体、速控步及活性催化剂,分析了电催化还原CO₂生成不同产物存在的问题。并且针对催化剂催化活性及催化反应过程中的这些问题,提出了提高催化剂催化活性的方法,总结了催化剂发展趋势,一般策略包括制造纳米结构材料、催化剂负载在高比表面积的载体上、杂原子掺杂、合金化、引入缺陷等,分析了这些方法通过改变电子传输等因素对催化剂活性及选择性的影响。     

美罗培南合成用钯炭催化剂的制备及性能

改进了用于美罗培南合成中氢解脱苄用Pd/C催化剂的制备工艺,主要讨论载体粒度、预处理方式、活性组分溶液p H、Na OH、Na HCO3和Na2CO3及用量和还原剂种类及用量对催化剂性能的影响。采用扫描电镜及透射电镜表征催化剂的微观形貌,结果表明,活性组分溶液p H对催化剂性能影响较大,(200~300)目的载体用0.15 mol·L-1的Na OH处理,用Na2CO3调节活性组分溶液至p H为4,甲酸为还原剂,每克钯的甲酸用量为6 m L。制备钯质量分数为4.0%~4.6%的催化剂,与对比的5%Pd/C催化剂相比,具有更低的金属含量和相同的催化效率。利用Na2CO3调节活性组分溶液p H,控制活性组分在载体表面的分布状态,得到不同活性及目标产物选择性的Pd/C催化剂。     

微波法制备的Pt/C催化剂对甲醇和CO的电催化氧化

用微波间断升温法制备了3种Pt/C催化剂,运用循环伏安和线行扫描方法测试甲醇和吸附态CO在不同方法制备的Pt/C催化剂上的电催化氧化情况。发现在酸性溶液中,对于相同Pt载量的Pt(2)和Pt(3)催化剂,Pt(3)具有较小的Pt平均粒径及较高的电催化活性;对于具有较高Pt载量的Pt(1)催化剂,具有最小的平均粒径和最高的电催化活性。     

金属基材料电催化CO2还原的研究进展

电催化CO₂还原为具有附加价值的燃料和化学品,在缓解全球气候变暖和有效储存可再生能源方面极具潜力,近年来受到了广泛的关注。本文首先简述了水溶液中CO₂电化学还原为不同产物反应途径的研究成果,当前简单C₁产物的生成路径较为清晰,但生成多碳烃类和醇类的反应途径尚缺乏明确的证据,需要进一步探索。然后综述了用于CO₂电化学还原的金属基电催化材料的研究进展,聚焦于产物选择性、催化活性和稳定性,分别对金属纳米类、金属合金类、金属氧化物类、金属基复合物以及最近出现的单原子金属催化材料的研究现状进行了介绍。最后,展望了电催化CO₂还原的研究前景,指出不断优化电催化材料的性能是将来研究的主要方向之一,特别是有望取代Au、Ag等贵金属的单原子催化剂以及能高效生成多碳产物的铜基材料;同时,更精确的理论计算结合原位光谱表征,深入探究CO₂电化学还原反应的机理,将极大地促进高效电催化材料的开发。     

Ag/Cu耦合催化剂的Cu晶面调控用于电催化二氧化碳还原

电催化二氧化碳还原是降低大气中二氧化碳浓度和缓解温室效应的有效方法。然而，将CO₂电还原为具有高附加值和高能量密度的碳氢化合物或燃料(C₂₊产物)仍然具有十足的挑战性。为了降低大气中二氧化碳浓度和将其转换为有价值的工业品，本文通过优化Ag/Cu耦合催化剂中Cu的晶面，有效地促进了其还原CO₂至C₂H₄和C₂H₅OH等C₂₊产物。利用暴露Cu₂O(100)晶面的Ag/Cu₂O-(100)，暴露Cu₂O(111)晶面的Ag/Cu₂O-(111)以及具有Cu₂O(100)和(111)晶面的Ag/Cu₂O-(100/111)还原制备得到了三种具有不同Cu晶面的Ag/Cu耦合催化剂。控制Cu/Ag比均为30∶1，采用H型电解槽，在CO₂饱和的0.1mol/L KHCO     

不同方法制备的Pt/C催化剂对乙醇的电催化氧化

选用不同方法制备Pt/C催化剂,运用循环伏安法、线性扫描法和计时电流法来检测乙醇及CO在不同方法制备的Pt/C催化剂上的电催化氧化情况。发现在酸性溶液中方法3制备的Pt/C催化剂对乙醇和COad的电氧化有良好的催化活性。     

电催化还原水中NO_3~-的研究进展

主要综述了目前国内外电催化还原脱除NO_3^-技术的研究进展,阐述了NO_3-技术的研究进展,阐述了NO_3^-电催化还原的主要反应路径及相应的中间产物,并着重介绍了几种一元/二元金属阴极催化剂,及相应的催化效率优化手段和调控原理。综述可为高效催化剂的设计和合成提供思路和参考,推动电催化还原脱除NO_3-电催化还原的主要反应路径及相应的中间产物,并着重介绍了几种一元/二元金属阴极催化剂,及相应的催化效率优化手段和调控原理。综述可为高效催化剂的设计和合成提供思路和参考,推动电催化还原脱除NO_3^-技术在环境污染修复等领域的应用和推广。     

溶液的酸度和浓度对Pd-TiO_2/C催化剂电催化活性的影响

本实验通过采用液相还原法制备Pd-TiO2/C催化剂,然后改变溶液的酸度和浓度对所制备的催化剂进行线性扫描测试。测试结果显示,Pd-Ti O2/C催化剂的电催化活性随着溶液中酸度和浓度改变会产生相应的变化,在一定条件下催化剂的电催化活性可达到最佳效果。     

银修饰铜纳米阵列用于电催化还原CO2

二氧化碳的电化学转化为气态或液体燃料具有存储可再生能源以及减少碳排放的潜力。报道了一种Ag修饰Cu纳米阵列作为二氧化碳电化学还原催化剂的简单合成方法。首先，在铜箔上通过阳极氧化生成Cu(OH)₂纳米阵列，然后经过原位电化学还原得到Cu纳米阵列，最后通过Cu纳米阵列和Ag⁺前驱体之间的电化学置换来生成Ag修饰的Cu纳米阵列。Ag修饰铜纳米阵列增强了电化学还原二氧化碳的催化性能，相较于未经修饰的铜纳米阵列，Ag修饰Cu纳米阵列电催化还原CO₂生成C₂H₄的法拉第效率提升了158%,同时，修饰后的电极对于C₂₊产物的选择性提升了121%。其对CO₂电催化性能的提升和对氢气的抑制归因于Ag和Cu的协同催化效应。     

二维沸石咪唑骨架有效催化二氧化碳电还原的研究

成功合成了2种金属有机框架材料，并探究其在CO₂电催化还原反应中的应用。结果表明，二维ZIF-L催化剂的CO₂电催化还原活性、选择性和稳定性显著高于ZIF-7。在-1.3 V（vs.RHE）时，CO法拉第效率可达78.5%,是相同电势下ZIF-7的近2倍；CO的电流密度为16.8 mA/cm²,高于文献中报道的Zn基MOFs上CO的电流密度值。二维ZIF-L催化剂独特的孔腔结构有利于CO₂的吸附，从而有效催化CO₂电还原。     

铋/纳米洋葱碳电极的制备及其电化学还原CO2性能研究

采用水热法制备Bi/MCNOs电极催化剂,通过XRD、SEM对Bi/MCNOs催化剂进行表征,考察了Bi/MCNOs电极电化学还原CO₂制甲酸的性能。结果表明,在水热过程中,MCNOs成功负载到Bi上,Bi/MCNOs具有更小的球状结构。Bi/MCNOs电极电化学活性表面积为Bi电极的3.4倍。Bi/MCNOs电极的电流密度是Bi电极的4倍,且具有更正的起峰电位。通过对KHCO₃电解液浓度、还原电位对电化学还原CO₂制甲酸的分析可知,KHCO₃电解液浓度为0.5 mol/L、电势为-1.6 V vs.Ag/AgCl时,电化学还原CO₂效果最好,具有较高的电流效率。由此可见,Bi/MCNOs电极具有更高的活性,可有效提高电化学还原CO₂的催化效果。     

铜基硫族化合物电催化二氧化碳还原制甲酸盐的研究进展

因电催化二氧化碳还原反应（CO₂ reduction reaction,CO₂RR）助于降低大气二氧化碳浓度缓解环境问题,还可以生产高附加值化学品,引起了广泛关注。甲酸盐作为二氧化碳电还原的重要产物之一,在化工、燃料电池等领域广泛应用。铜基硫族化合物（Cu_xS）由于价格便宜、催化性能优异等优点有着广阔的应用前景,基于此研究者们在纳米结构调控、电解液优化和反应气组分控制等方面展开了大量研究以提升其在电催化CO₂RR中的催化活性和甲酸盐产物选择性。主要从催化剂结构设计、催化影响要素、催化反应机理等多角度综述了近期Cu_xS在电催化CO₂RR领域的研究进展,提出了Cu_xS在CO₂RR领域中主要面临的挑战;展望了Cu_xS族催化剂作为高活性、高稳定性二氧化碳电还原催化剂的发展前景。     

等离子体强化贵金属催化净化正葵烷的研究

采用一段式介质阻挡放电催化反应系统,对模拟柴油车发动机尾气中的碳氢化合物(正葵烷,C10)进行处理。研究了C10在不同贵金属催化剂作用下的去除差异性,探讨了催化剂负载量、C10初始浓度、反应温度、能量密度对等离子体贵金属催化去除C10的影响。结果表明:与单独等离子体或热催化相比,等离子体催化能够显著提高C10去除率,等离子体和催化的协同作用显著。Pt/Al_2O_3的催化效果优于Pd/Al_2O_3、Ag/Al_2O_3,其不仅转化率高,而且促进了CO氧化生成CO_2。增加催化剂负载量、能量密度和反应温度都有利于提高C10去除率和CO、CO_2选择性,实验中C10去除率可达91%,CO和CO_2总选择性最大为54.3%,而初始浓度的增加则不利于C10去除。