La2O3-CaO/SBA-15固体碱催化大豆油制备生物柴油的研究

通过溶胶凝胶法制备了SBA-15,采用浸渍法制备了固体碱催化剂La_2O_3-CaO/SBA-15,通过XRD进行了表征,将所制备的催化剂用于酯交换反应。探讨了镧钙物质的量比、焙烧温度、反应时间和催化剂用量对于生物柴油产率的影响。结果表明,当催化剂的焙烧温度为800℃,镧钙物质的量之比为0.5,反应时间为3h,催化剂质量为大豆油质量的3%时,生物柴油的产率为90.11%。     

Ca/SBA-15固体碱催化剂的合成、表征及其催化餐饮废油制备生物柴油的研究

采用溶胶凝胶法,以正硅酸四乙酯为硅源、乙酸钙为钙源、P123为模板剂,经一步焙烧制备了Ca/SBA-15固体碱催化剂,通过XRD、FTIR、TEM以及N2吸附-脱附等方法对催化剂的相关理化性质进行了表征,并用于催化纯化后的餐饮废油与甲醇的酯交换反应制备生物柴油。结果表明:在钙硅物质的量比为0.2、焙烧温度为700℃的条件下制备的0.2Ca/SBA-15-700固体碱催化剂具有最佳的催化效果;0.2Ca/SBA-15-700固体碱催化剂能够很好保持SBA-15原有的二维六方相有序介孔结构,BET比表面积为406.7m2·g-1;在醇油物质的量比为12、催化剂用量为5%、氮气气氛中65℃反应7h制得的生物柴油产率达到94.7%;催化剂经洗涤和干燥,无需活化可继续使用,连续使用5次后,催化活性有所下降,但生物柴油产率仍保持在86%以上。     

固体酸催化剂催化脂肪酸甲酯化反应

以直接合成法制备了磷钨酸改性的介孔分子筛PW/SBA-15催化剂,用X射线衍射和红外光谱对催化剂进行了表征。并将该催化剂用于脂肪酸与甲醇的酯化反应。考察了醇酸比、催化剂用量、反应温度对酯化反应的影响。结果表明,催化剂PW/SBA-15具有良好的水热稳定性和纯硅SBA-15的介孔结构。在反应温度90℃、催化剂用量为硬脂酸质量的5%、醇酸物质的量比为27:1、反应时间4 h的条件下脂肪酸的转化率可达94%。     

TiO_2/SBA-15的制备及光催化氧化脱硫性能

采用浸渍法制备TiO_2/SBA-15催化剂。利用X射线衍射、N_2吸附-脱附实验和Fourier变换红外光谱等对样品进行了表征,考察了焙烧温度、焙烧时间和TiO_2负载量对催化剂光催化氧化脱硫性能的影响及催化剂的重复使用性能。结果表明:当TiO_2负载量小于20%时,合成的TiO_2/SBA-15催化剂样品能够很好地保留SBA-15的六方介孔结构;最佳的催化剂制备条件为焙烧温度500℃、焙烧时间4 h,TiO_2负载量为15%;模拟汽油的最高脱硫率为88.2%且催化剂重复使用6次,脱硫率仍可达到62.1%。     

Na2SiO3/ZrO2固体碱催化大豆油制备生物柴油的研究

采用浸渍法制备了固体碱催化剂硅酸钠/二氧化锆（Na₂SiO₃/ZrO₂）,并用其催化大豆油制备生物柴油。考察了催化剂焙烧温度、催化剂焙烧时间、硅与锆物质的量比、醇油物质的量比和催化剂用量等因素对生物柴油产率的影响。X射线衍射（XRD）表征结果显示,引入硅酸钠可调变催化剂中二氧化锆的晶相组成。对催化剂的性能测试表明,当催化剂焙烧温度为600 ℃、催化剂焙烧时间为3 h、硅与锆物质的量比为4、醇油物质的量比为7、催化剂用量（催化剂占大豆油的质量）为3%时,生物柴油的产率最高为92.5%。     

La-Mg-Al类水滑石催化大豆油酯交换制备生物柴油

采用共沉淀法制备了La-Mg-Al类水滑石,利用XRD进行了表征,考察了该催化剂的制备条件,并探究了催化大豆油酯交换反应的优化条件。实验结果表明,在金属物质的量比为1∶2∶1,焙烧温度为500℃,焙烧时间为3 h的条件下制得的催化剂活性较高,并在反应温度为65℃,反应时间为3 h,醇油物质的量比为9∶1,催化剂用量为大豆油质量的3%的优化条件下催化酯交换反应,生物柴油的收率达到90.9%。     

焙烧硅酸钠催化制备麻疯树生物柴油

以硅酸钠为原料,通过简单焙烧工艺制备固体碱催化剂,催化麻疯树子油制备生物柴油。考察了焙烧方法、焙烧温度和焙烧时间等制备条件对固体酸催化剂性能的影响,同时考察了反应温度、反应时间、催化剂用量和醇油比对酯交换反应结果的影响。实验结果表明:采用直接焙烧法,在400℃焙烧2 h催化剂具有较高的活性;催化剂的最佳反应条件为反应温度为90℃,反应时间为50 min,催化剂用量为3%,醇油物质的量比为11:1,其酯交换率为99.9%。     

负载型钴锰复合金属氧化物催化剂催化分解N_2O

以ZrO_2为载体,采用浸渍法制备负载型钴锰复合金属氧化物催化剂,研究催化剂活性组分负载量、Co与Mn物质的量比、焙烧条件及含H_2O气氛对N_2O转化率的影响。结果表明,催化剂最佳制备条件为:活性组分Co负载质量分数3%,Co与Mn物质的量比为1∶1,焙烧升温速率2℃·min-1,焙烧温度900℃。该条件制备的负载型钴锰复合金属氧化物催化剂在反应温度850℃时,N_2O转化率达98.7%。当反应气氛中H_2O体积分数小于20%条件下,850℃时N_2O转化率高于90%,表明催化剂具有较强的抗水性能。     

超声辅助SBA-15负载NiCl2催化合成邻氯苯亚甲基丙二腈

超声条件下,以介孔分子筛SBA-15负载NiCl_2催化邻氯苯甲醛和丙二腈进行反应,考察了催化剂类型、原料物质的量比和催化剂的用量对产率的影响。最佳实验条件为:邻氯苯甲醛和丙二腈的物质的量比为1.0∶1.0,催化剂SBA-15/NiCl_2毫摩尔分数为10%,50℃超声反应3 min,邻氯苯亚甲基丙二腈产率为89.3%。     

La-Ce/TiO_2催化一氧化碳还原二氧化硫的研究

采用溶胶-凝胶法制备La-Ce/TiO_2催化剂,以CO为还原剂,考察其催化还原SO_2的性能。结果表明,制备La-Ce/TiO_2催化剂的最佳条件为La与Ce物质的量比为1∶3、溶液pH值为0.8、陈化温度为40℃、陈化时间为24 h、焙烧温度为600℃、焙烧时间为7 h。此条件制备的催化剂活性较好,脱硫率达到93%。     

SBA-15分子筛负载氮化碳催化二氧化碳与环氧化合物环加成反应

二氧化碳的催化活化是其作为C1资源利用的关键。为了开发高效二氧化碳活化催化剂,将二聚氰胺通过浸渍法负载到介孔分子筛SBA-15孔道中,高温焙烧后,得到SBA-15负载的石墨相氮化碳g-C3N4催化剂。采用透射电镜、X射线衍射、N2吸附和X射线光电子能谱对催化剂进行表征。结果表明,负载g-C3N4后,SBA-15分子筛的介孔结构未发生明显变化,g-C3N4以纳米态分布于SBA-15分子筛的孔道中。将g-C3N4/SBA-15催化剂用于催化二氧化碳与环氧化合物环加成反应制备环状碳酸酯,考察催化剂组成和反应条件对催化性能的影响。结果表明,g-C3N4/SBA-15催化剂有效催化二氧化碳与环氧化合物环加成反应。以g-C3N4/SBA-15为催化剂,在反应温度140℃、反应压力3.5 MPa、反应时间4 h、Zn Br2物质的量分数为1.0%和二聚氰胺负载质量分数为20%条件下,环状碳酸酯产率达91.6%,g-C3N4/SBA-15催化剂制备工艺简单,原料价廉,催化性能优异。     

锰铈固溶体复合氧化物用于CO和CH_4催化氧化

采用氧化还原共沉淀法制备系列不同配比的锰铈复合氧化物,用于CO和CH4催化氧化,考察不同焙烧温度对催化剂性能的影响。研究表明,焙烧温度500℃和Mn与Ce物质的量比为5∶5的催化剂具备最优的CO和CH4催化氧化性能。催化剂在90℃时,CO转化率可达100%;对于CH4催化氧化,反应温度500℃时,CH4转化率为80%。通过N2吸附-脱附、H2-TPR和XRD等研究其物化结构性能,结果表明,在系列催化剂中,焙烧温度500℃和Mn与Ce物质的量比为5∶5的催化剂具有最高的比表面积和最活泼的晶格氧,可能是其具有优异催化活性的原因。     

CaO/La2O3固体碱催化剂制备及其催化大豆油酯交换反应性能

采用共沉淀法制备了氧化钙/三氧化二镧（CaO/La2O3）固体碱催化剂,并将其应用于大豆油与甲醇进行的酯交换反应。XRD表征结果表明,活性组分在三氧化二镧上高度分散,且钙与镧之间有较强的协同作用。催化剂适宜的制备条件：钙与镧物质的量比为2∶1,焙烧温度为750 ℃,焙烧时间为3 h。在醇与油物质的量比为13∶1、催化剂质量占大豆油质量的4%、反应时间为4 h条件下,制备的氧化钙/三氧化二镧固体碱催化剂催化大豆油和甲醇进行的酯交换反应制备生物柴油的产率达到90%以上。     

大豆油制备生物柴油KF/ZrO_2固体碱催化剂性能研究

采用浸渍法制备了KF/ZrO_2固体碱催化剂,考察了焙烧温度、负载量、醇油物质的量比和催化剂用量等因素对催化剂性能的影响。XRD表征表明,活性组分在载体表面高度分散,ZrO_2以单斜晶相形式存在,表现出较好的催化活性。对催化剂性能进行测试表明,焙烧温度为500℃,负载量为ZrO_2质量的40%时活性最佳。通过考察酯交换反应的影响因素可知,在醇油物质的量的比为10∶1、催化剂质量为大豆油质量的3%、60℃反应4 h时,生物柴油的最高产率达到89.3%。     

钯负载锰氧化物基双金属复合氧化物催化氧化羰基化合成碳酸二苯酯

采用共沉淀法分别制备锰掺杂钨、钒、铋3种双金属复合氧化物载体,以氯化钯为活性组分制备负载型催化剂,并用于苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯（DPC）。通过气相色谱（GC）、X射线衍射（XRD）、氢气程序升温还原（H₂-TPR）、X射线光电子能谱（XPS）等表征手段,对催化剂结构和性能进行表征。结果表明:钨-锰载体随掺杂比例和焙烧温度升高,逐步形成四氧化三锰晶粒,同时钨渗入锰氧化物晶格中,在掺杂比（物质的量比）为1:1、焙烧温度为600 ℃条件下制备的催化剂性能最佳,DPC收率为5.20%;钒-锰载体在焙烧温度为400 ℃、掺杂比为1:5条件下形成二氧化锰晶相,催化剂性能明显提高,DPC收率为10.46%,而较高的焙烧温度会破坏晶型的完整;铋-锰载体在掺杂比为1:5、焙烧温度为400 ℃条件下制备的催化剂催化效果最好,DPC单程收率可达到13.13%。     

负载型CuMnO_x/TiO_2催化剂催化燃烧甲苯

采用沉积-沉淀法制备CuMnO_x/TiO_2新型甲苯燃烧催化剂,考察焙烧温度、Cu与Mn物质的量比、Cu和Mn总负载量、空速及水蒸汽含量对催化甲苯燃烧性能的影响。研究表明,焙烧温度500℃和Cu与Mn物质的量比为1∶1时,催化剂活性最好,反应温度250℃时,甲苯去除率为100%;水蒸汽的出现明显降低了甲苯转化率。XRD和H2-TPR表征结果表明,CuMnO_x/TiO_2催化剂的主要活性相为铜锰尖晶石(Cu1.5Mn1.5O4),它的存在降低了CuMnO_x/TiO_2催化剂的还原温度,是催化活性优良的主要原因。     

双金属氧化物TiO_2基催化剂的氧化还原性能

以金属硝酸盐为前驱物,乙二胺四乙酸为助剂,采用正交实验设计和浸渍法制备Cu-Ni、Cu-Fe和Ni-Fe系列TiO_2基双金属氧化物催化剂,通过XRD和H_2-TPR进行表征,评价其氧化还原性能。结果表明,活性组分为Cu和Fe、物质的量比为0.2∶0.2、pH为8.0和400℃焙烧的5#催化剂具有优良的氧化还原性能,起始还原温度148℃条件下,耗氢量达80.72 mmol·g-1。活性组分、物质的量比、pH值和焙烧温度等催化剂制备参数影响氧化还原反应的难易(起始还原温度)和强弱(耗氢量),Cu和Fe物质的量比为0.2∶0.2的催化剂由于协同效应具有最低的起始还原温度和很高的耗氢量。较低物质的量比含Ni活性组分的催化剂由于形成复合金属氧化物固溶体而难以在较低温度被还原,中性或碱性条件下通过氢氧化物脱水生成金属氧化物有助于提高催化剂的耗氢量,400℃足以形成适宜的晶型以提高催化剂氧化还原性能。     

水热沉淀法制备Ni-CaO/Al_2O_3复合催化剂工艺条件的考察

为制备具有大比表面积和高金属分散度的复合催化剂,研究了水热沉淀法制备Ni-CaO/Al2O3复合催化剂的工艺条件,实验考察了制备反应温度、尿素溶液溶度和焙烧温度对复合催化剂比表面积和Ni金属分散度的影响。结果表明,反应温度150℃、尿素溶液浓度3 mol/L、焙烧温度500℃时得到的复合催化剂有最大的比表面积134.4 m2/g和最高的Ni金属分散度9.45%。将该条件下制备的复合催化剂应用于固定床反应吸附强化甲烷水蒸气重整过程制氢评价,在0.1 MPa,600℃,H2O/CH4物质的量比为4,体积空速340 h-1条件下,得到氢气浓度为97.5%,甲烷转化率95.3%,均高于文献已报道水平。     

固体超强酸SO_4~(2-)/Fe_2O_3的制备及其催化性能的研究

用(NH4)2SO4·Fe2(SO4)3·24H2O直接焙烧的方法制备了固体超强酸催化剂SO42-/Fe2O3,并以乙酸乙酯的合成反应考察了焙烧温度、焙烧时间对固体酸催化活性的影响。实验表明:最佳焙烧温度为550℃,最佳焙烧时间为4h。当催化剂用量为2g,醇酸物质的量比为1.6∶1,回流时间2h时,乙酸转化率为85.1%。     

堇青石负载Fe-Mn-O混合氧化物催化氧化甲苯的性能研究

采用浸渍法制备了以FeOx和MnOx混合氧化物为活性组分,堇青石蜂窝陶瓷为载体的有机废气催化燃烧催化剂,以甲苯作为探针反应物测定该类催化剂的催化燃烧活性。考察了Fe与Mn物质的量比、焙烧温度及其改性载体等因素对甲苯催化燃烧性能的影响,深入进行了XRD和BET表征与分析。实验结果表明:Fe/Mn物质的量的比为4∶1,质量负载量为10%,焙烧温度为500℃,并经γ-Al2O3涂层改性的催化剂具有最佳的催化燃烧活性。