稀土元素类水滑石的制备及其性能研究

采用共沉淀法制备了含有稀土元素镧、铈的类水滑石,XRD结果表明稀土元素的加入影响了水滑石原有的层状结构。红外结果表明,形成的化合物具有水滑石类化合物的官能团。水滑石热重分析曲线表明,400～500℃时层状结构开始破坏,600℃时完全转变为复合金属氧化物,层状结构完全破坏。采用单因素实验法研究了制备的稀土元素类水滑石的投加量、反应时间和溶液初始pH值对刚果红废水脱色率的影响。结果表明,水滑石投加量为4 g/L,反应时间为2 h,溶液初始pH值为5时,刚果红废水的脱色率可达94.63%。     

固相法与液相法合成Al/Mg-LDH处理模拟含氟废水的比较

层状双金属氢氧化物(LDH)因其特殊的层状结构、层间距的可调性,以及层板内阴离子数量与种类的多样性,制备无机或无机/有机复合功能材料,可广泛地应用于催化、医药、吸附等领域。Mg/Al-LDH因结构特性在吸附领域受到关注。因此,制备Mg/Al-LDH已成为国内外该领域的研究热点。但是,Mg/Al-LDH作为吸附材料对含氟废水进行研究的文献很少见。本文根据文献报道用不同方法合成Mg/Al-LDH。用氟化钠作为原料配制模拟污水,用不同法合成的LDH做吸附剂进行吸附试验,对两种不同的LDH的吸附性能做了比较。     

Zr4+掺杂对Mg/Al水滑石磷吸附行为的影响

采用共沉淀法制备了系列不同Zr4+含量的Mg/Al/Zr三元类水滑石材料，研究了其对废水中磷酸根离子的吸附性能。采用XRD、DRIFTS、氮气吸脱附实验等手段对材料的结构及织构性质进行了表征，并研究了溶液初始pH以及竞争阴离子对磷吸附量的影响。结果表明：掺杂Zr4+能提高类水滑石层板正电荷密度以及增大层间距，有利于磷酸根阴离子的吸附；Mg/Al/Zr类水滑石对磷的吸附过程符合准二级动力学模型，吸附等温线符合Langmuir模型，当n(Zr4+)/(Al3++Zr4+)为0.3时，理论饱和吸附量最大，达到76.6 mg/g，比Mg/Al水滑石高出28.7%；酸性环境有利于磷酸根的吸附，而二价阴离子的竞争吸附作用会显著降低磷吸附效果。Mg/Al/Zr类水滑石对磷的吸附机理为静电吸引和阴离子交换协同作用。     

Zr~(4+)掺杂对Mg/Al水滑石磷酸根吸附行为的影响

采用共沉淀法制备了系列不同Zr~(4+)含量的Mg/Al/Zr三元类水滑石材料,研究了其对废水中磷酸根离子的吸附性能。采用XRD、DRIFTS、氮气吸脱附等对材料的结构及织构性质进行了表征,并研究了溶液初始pH以及竞争阴离子对磷吸附量的影响。结果表明:掺杂Zr~(4+)能提高类水滑石层板正电荷密度以及增大层间距,有利于磷酸根阴离子的吸附;Mg/Al/Zr类水滑石对磷的吸附过程符合准二级动力学模型,吸附等温线符合Langmuir模型,当n(Zr~(4+))/(Al~(3+)+Zr~(4+))=0.3时,理论饱和吸附量最大,达到76.6 mg/g,比Mg/Al水滑石高出28.7%;酸性环境有利于磷酸根的吸附,而二价阴离子的竞争吸附作用会显著降低磷吸附效果。Mg/Al/Zr类水滑石对磷的吸附机理为静电吸引和阴离子交换协同作用。     

磁性镍铬水滑石的制备及性能研究

采用水热法制备NiCr水滑石,然后将水滑石与磁性基质Fe3O_4进行组装,合成磁性NiCr水滑石。通过XRD、SEM、FT-IR、BET、VSM等手段对Fe3O_4/NiCr-LDHs的性能进行了表征。以刚果红为目标污染物,考察了吸附时间、溶液初始pH、吸附剂投加量、溶液初始质量浓度等对吸附效果的影响,并对吸附动力学、等温线、吸附热力学进行了探讨。结果表明,在25℃、pH 4. 5条件下,0. 050 g的Fe3O_4/NiCr-LDHs对质量浓度为50 mg/L的刚果红去除率达96. 68%。吸附动力学和热力学研究表明,磁性NiCr水滑石对刚果红的吸附符合Langmuir等温吸附方程,吸附动力学符合准二级动力学模型,吸附过程是自发进行,且在外部磁场作用下该磁性NiCr水滑石能够实现快速分离回收。     

实时合成含铅类水滑石处理含铅废水的研究

在模拟的含铅废水中同时加入Mg2＋和Al3＋，以NaOH和Na2CO3为沉淀剂，在Mg2＋、Al3＋共沉淀过程中Ph2＋能部分取代Mg2＋实时制备含铅类水滑石，并达到同时去除铅离子的目的。探讨了nMg＋Pb/nAl、nPb／n[Mg＋Pb]、pH值、晶化时间、铅初始浓度对去除率的影响。当n[Mg＋Pb/nAl、nPb/n[Mg＋Pb]为4和0．2，pH值为8-10，晶化时间12h以上，初始浓度在1000mg／L以下，铅去除率高达97％以上。XRD、Fr-IR对沉淀产物结构分析证实，实时合成的产物为含铅类水滑石。     

镁铝水滑石的合成及其在废水脱磷中的应用研究

采用共沉淀法合成了镁铝水滑石,考察了镁铝比、沉淀剂用量、反应时间、搅拌速率、焙烧温度等对镁铝水滑石吸附磷性能的影响。实验结果表明:Mg/Al-LDH对水中的磷具有良好的吸附作用。其最佳制备条件为:Mg/Al摩尔比3:1、沉淀剂用量[16OH~-+CO_3~(2-)]/[6Mg~(2+)+2Al~(3+)]摩尔比1:1、反应时间3 h、搅拌速度300 r×min~(-1)。当吸附剂用量为0.3 g,水中磷的吸附率可达到100%。经过500℃焙烧3 h,吸附剂用量0.1 g时,吸附率比未焙烧的水滑石提高了18%。使用X射线衍射(XRD)、红外光谱(FT-IR)、比表面积及孔径分析仪(BET)等手段对镁铝水滑石的结构进行了表征。并对其吸附动力学进行了研究,其吸附动力学表现为假二级动力学。     

α/γ-氧化铝对合成镁铝水滑石结构性能的影响

为了解α-氧化铝和γ-氧化铝合成镁铝水滑石（LDH）结构性能的差异,以α-氧化铝和γ-氧化铝为原料采用水热法合成了镁铝水滑石α-LDH-2.0和γ-LDH-2.0。通过扫描电镜（SEM）、红外光谱（FT-IR）、拉曼光谱（Raman）、X射线光电子能谱（XPS）、X射线衍射（XRD）、热重分析（TG-DTG）等对α-LDH-2.0和γ-LDH-2.0进行了检测,并将α-LDH-2.0和γ-LDH-2.0用于吸附刚果红的实验。结果表明：γ-氧化铝合成的γ-LDH-2.0板层更无序、结晶度较高,吸附实验中γ-LDH-2.0对刚果红的吸附效果强于α-LDH-2.0,并且适应更广的溶液pH范围,说明使用不同晶型的氧化铝可以调控镁铝水滑石的形貌结构使其高效吸附刚果红。当刚果红质量浓度为100 mg/L、镁铝水滑石添加量为20 mg时,α-LDH-2.0和γ-LDH-2.0对刚果红的吸附量较大,酸性条件更有利于α-LDH-2.0和γ-LDH-2.0对刚果红的吸附,α-LDH-2.0和γ-LDH-2.0去除刚果红的吸附动力学更符合拟二级动力学方程,等温吸附过程符合Langmuir模型。     

柱撑膨润土对刚果红的吸附热力学与吸附动力学研究

制备了铝柱撑膨润土,研究其对废水中刚果红的吸附性能.利用X射线衍射(XRD)和傅里叶红外光谱分析仪(FTIR)对其进行表征.考察了投加量和pH值对吸附性能的影响,研究了吸附热力学和动力学规律.结果表明,pH值在3～7时,脱色率较高;在投加量为5 g/L,溶液为原始pH值时,对浓度为50 mg/L的废水,脱色率可达98.2％;柱撑膨润土对刚果红的吸附符合准二级动力学模型和Langmuir方程,吸附为自发放热物理过程.     

微波辅助制备柱撑膨润土对刚果红的吸附性能

用微波辅助制备锆铝柱撑膨润土,考察其对废水中刚果红染料的吸附行为,并对吸附前后柱撑膨润土进行表征,以探索吸附机理. 结果表明,在原始溶液pH和室温条件下,初始浓度为50 mg/L的刚果红溶液,吸附剂用量为4 g/L时,吸附45 min后即能达到吸附平衡,柱撑膨润土的吸附容量为12.17 mg/g,脱色率达97.64%;其吸附过程符合准二级动力学方程,粒子扩散不是唯一的速率控制步骤;锆铝柱撑膨润土对刚果红的等温吸附符合Langmuir方程;XRD与FT-IR表征结果表明,吸附过程主要以物理吸附为主.     

超声辐射下n(Mg)∶n(Al)水滑石催化合成

通过低饱和共轭沉淀法制备了不同n(Mg)∶n(Al)的水滑石，并用XRD和BET等技术对催化剂前驱体进行了表征。XRD表征表明，水的加入使得水滑石的结构能够得到部分重建。同时水的加入使水滑石表面的O^2- 生成了相应的B碱(OH^-)，大大提高了催化活性。BET表征结果表明，水滑石作为碱性催化剂的活性位点主要存在于暴露的板层边缘。以制备的水滑石为催化剂在超声辐射下合成了含有强吸电子取代基4,4′-二硝基查尔酮，并考察了超声、催化剂的组成、水合质量和溶剂对催化性能的影响。结果表明，当催化剂的n(Mg)∶n(Al)＝3.0、水合质量为其前驱体的35％和溶剂为甲醇时，在超声辐射下具有最高的催化活性，收率达91.3%，选择性为100%。     

钴铝水滑石焙烧产物催化H_2O_2分解亚甲基蓝

采用共沉淀法合成了CoAl水滑石,用XRD、TG-DTA、IR表征了结构,以其焙烧产物为催化剂,用于催化H2O2氧化分解亚甲基蓝。结果表明,催化剂用量为1.15 g/L、H2O2质量分数为3.0%、亚甲基蓝初始质量浓度为20 mg/L、反应时间3 h时,亚甲基蓝平均脱色率可达到92.57%。     

水滑石及其焙烧产物对水中苯甲酸根的吸附研究

为了脱除水中的苯甲酸根,以苯甲酸作为吸附质,研究了水滑石及其焙烧产物的吸附作用。考察了吸附剂的镁铝摩尔比、初始pH值、苯甲酸浓度、吸附剂添加量、吸附时间和温度对吸附效果的影响,并对比考察水滑石和焙烧水滑石对苯甲酸的吸附。结果表明,水滑石及其焙烧产物对苯甲酸的最优吸附条件均为酸性环境下,镁铝摩尔比3∶1,吸附质浓度220 mg/L,吸附剂的量0.06 g;水滑石吸附时间20 h,吸附温度为60℃时,对苯甲酸的去除效果最好;而焙烧水滑石在室温下吸附苯甲酸8 h达到最高去除率;在同样条件下,水滑石焙烧产物比水滑石对苯甲酸的吸附大得多。     

N、Bi共掺杂TiO_2光催化剂的制备及对靛红降解性能研究

以硫脲为氮源,硝酸铋为铋源,钛酸四正丁酯为原料,利用溶胶-凝胶法制备了纯TiO2和不同比例N、Bi共掺杂的TiO2光催化剂样品。用紫外-可见分光光度仪对制备的催化剂样品进行了表征。结果表明,制备的N、Bi共掺杂TiO2纳米粉体在可见光区吸收红移,表现出优异的光催化性能;当N与Bi的物质的量比为8∶1、反应温度为25℃,底物的质量浓度为20 mg/L、pH值为5.0时,该光催化体系对靛红溶液的脱色效果最好,脱色率最高为23%。     

UV-柠檬酸铁-H2O2体系对活性红紫X-2R的脱色与矿化研究

以活性红紫X-2R为目标污染物,研究了利用UV-柠檬酸铁-H2O2体系对其进行脱色的各种影响因素与TOC的去除效果。试验结果表明,Fe3+、H2O2、柠檬酸浓度、辐射波长、络合物种类和偶氮键数量均能影响染料脱色,并且H2O2对254nm短波辐射相对于420nm长波辐射更为敏感,在254nm辐射下,脱色率随H2O2浓度变化显著。另外,H2O2浓度也是影响矿化的一个重要因素。在活性红紫X-2R的质量浓度为50mg/L,Fe3+、H2O2和柠檬酸的浓度分别为0.10、2.5和0.05mmol/L的条件下,反应1h后TOC去除率达到83%,高于UV-Fe3+-H2O2法的70%。     

水滑石焙烧产物对阴离子染料靛蓝胭脂红的吸附特性

碳酸根型水滑石焙烧产物对阴离子染料具有特异的吸附性能。该研究考察了两种具有不同镁铝摩尔比的镁铝复合氧化物对靛蓝胭脂红的吸附性能,并探讨了焙烧温度、投加量、初始染料浓度、溶液初始pH以及共存阴离子这几个因素的影响。结果表明经过500℃焙烧处理后的水滑石对染料的去除效果最好,去除率高达95%,平衡吸附量高达811.5 mg/g（1.74 mmol/g）;且吸附过程不受初始溶液pH和共存阴离子的影响。水滑石焙烧产物直接用于印染废水处理,脱色率达68%~84%。     

活性艳红X—3B水溶液的光催化脱色及矿化过程研究

对染料活性艳红X—3B水溶液的光催化反应过程进行了初步研究．首先，利用紫外—可见吸收光谱、高效液相色谱和质谱对反应过程中溶液组成的变化进行了测试，并用重铬酸盐法测定了各反应时刻溶液的COD值；其次，使用红外吸收光谱对反应过程中催化剂表面的吸附物种进行了考察．研究结果表明，在本实验条件下，活性艳红X—3B水溶液的光催化脱色和矿化过程是同时进行的，脱色反应完成后，溶液中生成了难以降解的中间产物，致使矿化过程难以继续进行。     

海藻酸纤维对碱性品红的吸附性能研究

以自制海藻酸纤维为吸附剂,考察了吸附剂用量、溶液温度、吸附时间和溶液pH值等因素对海藻酸纤维吸附碱性品红的吸附效果的影响。结果表明:脱色率随海藻酸纤维加入量的增加而提高,随着溶液温度升高而迅速下降;加酸或加碱都不利于海藻酸纤维对碱性品红的吸附;对于40 mg/L的碱性品红溶液,当海藻酸纤维的加入量为5 g/L,室温下振荡40 min既能达到吸附平衡,脱色率可达96%;Freundlich等温方程能很好地描述海藻酸纤维对碱性品红的吸附,其吸附行为是物理吸附,吸附过程为熵减过程;海藻酸纤维经过8次再生后,对碱性品红的脱色率仍可达到93%以上,可重复利用。     

Comparison of the evolution and growth processes of films of M/Al-layered double hydroxides with M=Ni or Zn

Films of layered double hydroxides (M/Al-LDHs) with M=Ni, Zn have been fabricated on a porous anodic alumina/aluminum (PAO/Al) substrate via an in situ crystallization technique. The Ni/Al-LDH film has an orientation in which the ab-faces of the platelets are all perpendicular to the substrate whilst the LDH crystallites in the Zn/Al-LDH film are randomly orientated. Furthermore, the interlayer galleries of Ni/Al-LDH contain anions whereas NO₃⁻ anions were found in the interlayer galleries of Zn/Al-LDH. These differences between the Ni/Al-LDH and Zn/Al-LDH films are, at first sight, surprising because the films were fabricated under identical experimental conditions. Two different mechanisms, homogeneous nucleation and the heterogeneous nucleation, have been proposed in order to account for the different growth processes of the Ni/Al-LDH and Zn/Al-LDH films, respectively. The two distinct growth mechanisms can satisfactorily account for the different crystallite orientations and types of interlayer ion in the M/Al-LDH (M=Ni, Zn) films.