含碘废物固化基材及固化方法综述

核燃料后处理厂是目前环境中129 I的主要来源,其产生的二次废物分为碘洗脱液和固体吸附剂两类,通常含碘废物的固化方法有三种,即水泥固化、玻璃固化和陶瓷固化等。本文综述了各方法的研究进展和应用现状,并对我国后处理厂产生的含碘废物未来处理路线提出了建议。     

模拟含锶废物铁磷酸盐玻璃固化体的化学稳定性

针对我国高放废液全分离流程中产出的锶废物组成特点,设计了用铁磷酸盐玻璃固化锶废物的配方。用红外光谱（IR）研究了玻璃固化体的结构,用Product Consistency Test(PCT）试验方法研究了玻璃固化体的化学稳定性。研究表明,在所选的配方组成范围内,所熔制的玻璃固化体均有较好的化学稳定性。当配料中模拟含锶废物的含量为24～28%(wt)、FeO3的含量大于24%(wt)、O/P（氧磷摩尔比）为3.5～3.6时,玻璃固化体的化学稳定性最好。     

高放废物玻璃固化与人造岩石固化技术的研究进展

高放废物的处理和处置是世界各核能国家面临的重大挑战。高放废物处理和处置的技术路线是先将其固化,再将其深埋。高放废物的固化有玻璃固化及人造岩石固化两种。玻璃固化已发展成一项成熟的技术,人造岩石固化尚在研发中。由于人造岩石固化工艺更简单,固化体抗浸出性能更优,稳定性更好,已引起世界各核能国家的关注,有可能取代玻璃固化而成为新一代固化技术。本文对玻璃固化和人造岩石固化的类型、机理和优缺点进行了系统的分析,对人造岩石固化的发展方向提出了建议。     

高放核废料磷酸盐玻璃陶瓷固化研究进展

磷酸盐玻璃陶瓷是固化\"难溶\"核废料的优异基材,具有高的废料包容量和优异的稳定性,因而,磷酸盐玻璃陶瓷固化是高放核废料固化处理的重要研究方向之一。本文简要综述了高放核废料磷酸盐玻璃陶瓷固化体的类型、固化机理、固化体设计、稳定性及其制备,并对其研究做了展望。其今后研究方向主要包括:(1)磷酸盐玻璃固化体的中长期化学稳定性、蚀变规律和抗腐蚀机制的研究;关注其物理性能、热稳定性和辐照稳定性;(2)磷酸盐玻璃陶瓷固化体的简洁制备工艺技术及其工艺原理,及其对设备和电极的侵蚀和寿命的影响。     

高放废物玻璃固化体的辐照效应研究进展

本文概述了国内外针对玻璃辐照效应所开展的研究及其进展。介绍了α、β、γ射线在玻璃中产生的微观缺陷类型、相对应的表征手段、不同微观损伤与吸收剂量的关系及其在不同温度条件下的稳定性。介绍了玻璃宏观性质随辐照剂量的改变以及饱和现象,提出了宏观性质的改变和无序度的联系来解释实验结果。最后,介绍了玻璃固化体研究所面临的问题和挑战。     

氧化硼对铁磷酸盐玻璃陶瓷固化体的影响

研究了不同B₂O₃掺量对铁磷酸盐玻璃陶瓷高放废物固化体结构和性能的影响。应用溶出速率法（DR）对固化体进行了化学稳定性测试,使用傅里叶变换红外光谱（FTIR）和X射线衍射（XRD）方法研究了样品的结构。研究结果表明：玻璃陶瓷固化体的主晶相为独居石;B₂O₃的引入对玻璃陶瓷固化体的化学稳定性影响较大,以10%（摩尔分数）的B₂O₃代替Fe₂O₃制得的固化体化学稳定性最佳,其28d的质量浸出率约为7.81×10^-9g•cm^-2•min^-1;试样中存在大量正磷酸基团［PO₄］^3-和少量焦磷酸基团［P₂O₇］^4-,无偏磷酸基团［PO₃］^-存在,固化体中的B主要以［BO₄］四面体基团形式存在。     

Al2O3对独居石玻璃陶瓷固化体的影响

本文研究了Al₂O₃掺量对独居石玻璃陶瓷固化体结构和化学稳定性的影响。用傅里叶变换红外光谱（FTIR）和X射线衍射（XRD）方法表征样品结构,用溶解速率法和全谱直读等离子体发射光谱（ICP-OES）分别测定样品在浸出液中浸泡后的失重速率及各元素的浸出浓度,以研究固化体的化学稳定性。研究结果表明：当Al₂O₃掺量为4%（摩尔分数）时,在980 ℃下保温3 h得到的独居石玻璃陶瓷固化体具有较高的化学稳定性,浸泡14 d时其质量浸出率最低,约为8.1 ng/(cm²•min),其中Ce、La元素在浸出液中均未检出;固化体的主晶相为独居石,结构中含有大量稳定的正磷酸基团［PO₄］^3-和少量的焦磷酸基团［P₂O₇］^4-,不存在偏磷酸基团［PO₃］^-。     

高放废物玻璃固化过程中玻璃组成对硫酸盐溶解度的影响

硼硅酸盐玻璃固化的高放废物固化体能进行长期安全存储是已为国际所公认。然而，对于含有较高浓度硫酸根的高放废液，熔制过程中会产生分离黄色第二相（简称黄相），这是一种易溶于水的结晶物质。分析表明，玻璃固化体黄相含有碱金属和碱土金属的硫酸盐、铬酸盐和钼酸盐，并有一定量的铯、锶等裂片元素。玻璃固化体在深地质处置后，一旦受到地下水侵蚀，这些核素易浸泡出来，进入生物圈，因此，它严重危害玻璃固化体包容和隔离核素的作用，这是必须克服和避免的。     

用于高放射性废物处理陶瓷固化体的研究进展

陶瓷固化体具有良好的耐久性,其稳定性对于高放射性废物中一些特定的锕系元素具有独特的优势。从材料学的角度,介绍了陶瓷固化高放射性废物的机理,综述了陶瓷固化体近年来的研究进展。重点研究方向包括：以提高高放射废物负载量为目标,研究陶瓷固化体对核素的承载能力;最大化陶瓷固化体的致密度,研究陶瓷的致密化机理;研究陶瓷在抗辐射和化学稳定性,提供陶瓷固化体安全评价方法。最后,对陶瓷固化体今后的研究发展方向做了展望。     

放射性废物玻璃固化体溶解行为 及机理研究进展

玻璃固化体是高放废物深地质处置场景下最有潜力的固化体形式,其化学稳定性直接决定了核素释放的速率和总量。本文综述了放射性废物玻璃固化体溶解行为和机理的研究进展,主要包括溶解动力学过程、相应控制机理及影响因素,以期为我国放射性废物处置工程安全评价提供参考。     

钙含量对钙钛锆石-钡硼硅酸盐玻璃陶瓷结构的影响

采用熔融-热处理工艺制备SiO₂-Na₂O-B₂O₃-BaO-CaO-TiO₂-ZrO₂体系玻璃陶瓷,利用差热分析法（DTA）、傅氏转换红外线光谱分析仪（FTIR）、X射线衍射仪（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）等技术手段研究了晶核剂（CaO、TiO₂和ZrO₂）总含量为45%时,不同钙含量（CaO∶TiO₂∶ZrO₂=x∶2∶1（摩尔比）,x=0.5～6）对玻璃陶瓷晶相和显微结构的影响,并采用粉末静态浸泡法（PCT）测试了C₂（即x=2）玻璃陶瓷样品的抗浸出性能。结果表明：玻璃网络结构主要由［SiO₄］、［BO₃］和［BO₄］构成,随着Ca含量的增加,更多的B以［BO₄］加入玻璃网络中,玻璃转变温度T_g逐渐升高,放热峰温度逐渐降低,但峰强逐渐增高;x＜2时,样品中除CaZrTi₂O₇晶相外还有其他晶相（如TiO₂和ZrO₂）出现;当x=2和4时,样品中只有单一的CaZrTi₂O₇晶相;x=6时,有星状的CaZrTi₂O₇和柱状的CaTiO₃晶相生成。PCT实验结果表明：B、Na、Ca元素的归一化浸出率随浸泡时间的增加而降低,并在28 d后保持不变,分别为8.4、7.8、2.2 mg/(m²•d),与硼硅酸盐玻璃固化体浸出率处于同一数量级。     

模拟高放废物玻璃固化体在处置条件下的浸出行为研究（Ⅰ）

用模拟高放废物硼硅酸盐玻璃固化体和介质（包括膨润土、凝灰岩、沸石、氧化铁粉、去离子水和模拟地下水）构成模拟处置条件下的９个浸泡体系，研究了在有介质存在条件下，玻璃固化体浸泡后的失重，玻璃体的元素浸出和浸出液的ｐＨ值变化；研究了温度和ｐＨ对浸出的影响，求出了玻璃、水反应的表观活化能为７３．０ＫＪ／ｍｏｌ。对高放废物处置库的回填材料的选择提供了优选方案。     

载气压力对空心玻璃微球炉内成球过程的影响

为实现惯性约束聚变(ICF)靶用高品质空心玻璃微球(HGM)的干凝胶法制备,从数值模拟和工艺实验两个方面研究了载气压力对干凝胶粒子炉内成球过程及最终HGM品质的影响。结果表明,随着载气压力的降低,HGM的直径增大、壁厚变薄。降低载气压力虽有利于延长液态空心玻璃微球的精炼时间,但载气与液态空心玻璃微球之间的传热能力也显著降低。因此,HGM的精炼程度随着载气压力的降低而下降,当载气压力低于0.5×105Pa时,HGM的精炼程度不能满足ICF制靶的要求。     

干凝胶法制备空心玻璃微球的炉内成球过程分析

基于干凝胶粒子炉内成球过程的分解实验结果及各阶段中间产物的分析测试结果,通过对干凝胶法制备空心玻璃微球工艺的传热、传质和运动的过程分析,将干凝胶法制备空心玻璃微球炉内成球过程合理简化为吸热、封装、气泡形成及聚并、精炼、冷却5个阶段。吸热阶段的升温速率以及发泡剂的分解温度和发泡效率、精炼阶段的精炼时间和温度、冷却阶段的冷却速率是影响干凝胶法制备空心玻璃微球工艺和空心玻璃微球最终质量的关键因素。     

Overview of tritium safety technology at the Tritium Process Laboratory of JAERI

The Tritium Process Laboratory of the Japan Atomic Energy Research Institute is the only laboratory in Japan where grams of tritium can be handled to carry out R&D on tritium processing and tritium safety handling technologies for fusion reactors. The tritium inventory is approximately 13 grams. Since 1988, basic research has been performed using gram-level tritium quantities. During the past 5 years, approximately 1 kilogram of tritium has been handled in experimental apparatus. The total amount of tritium released through the stack of TPL was controlled to less than 1 Ci without any accidents. In order to establish more complete tritium safety for DT fusion reactors, main R&D areas on tritium safety technology at TPL were focused on a new compact tritium confinement system, reliable tritium accounting and inventory control, new tritium waste treatments, and tritium release behavior into a room.     

Accelerated Leach Tests of SRL-165 High-Level Waste Glass in Deionized Water

Accelerated short-term leach tests in a laboratory are neccessary in order to estimate, with reasonable accuracy, the long-term leaching behavior of high-level waste glass. In the present study, static leach tests of an SRL-165 high-level waste glass were carried out in deionized water at two different glass-surface-area to solution-volume ratios (SA/V-ratio), namely 0.85 and 0.079 cm^?1 at 90°C, and 0.85 cm^?1 at 40°C.

First, an equation was examined which related Si-concentrations with time, temperature and SA/V-ratio under the present static conditions. The parameter determined at 90°C, 0.85 cm^?1 can be used to calculate the Si-concentration at 40°C, 0.85 cm^?1. Second, at the low SA/V- ratio of 0.079 cm^?1, the concentrations of Ca and Mg in the leachates peaked and then decreased a little. The equation used above does not explain the variation of the concentrations of Ca and Mg at a low SA/V-ratio. The precipitation of Ca and Mg onto the glass surface is probably caused by the adsorption efficiency of the surface layer or the formation of crystalline materials at the low SA/V-ratio of 0.079 cm^?1. Third, the in-depth profiles of some elements obtained by secondary ion mass spectroscopy (SIMS) were qualitatively in agreement with the results of solution analyses. This indicates the particular usefulness of SIMS for analyzing leaching behavior of the glass in in-situ burial studies where solution analyses are often impractical.