纳米CeNi/Al_2O_3催化剂的结构和性能

利用H2+Ar等离子体法制备具有Ce壳的纳米Ni粒子,并用球磨法负载到载体Al2O3上制得CeNi/Al2O3催化剂。同时用浸渍法制备CeNi/Al2O3催化剂。利用SEM,BET,XRD,TPR等方法,对两种催化剂进行了表征。实验证明焙烧后纳米CeNi粒子被完全氧化,且分布在载体表面,在280℃能完全还原;而浸渍法制备的催化剂的活性组分和载体结合力较强,难以还原。在还原温度低于500℃时,纳米CeNi/Al2O3催化剂的苯加氢活性高于浸渍法制备的催化剂。     

改性Ru/Al_2O_3催化剂上CO甲烷化

将RuCl3和羟乙基纤维素(HEC)在水溶液中形成HEC-Ru(Ⅲ)络合物,采用络合浸渍法制备了HEC-Ru/Al2O3催化剂,并以RuCl3水溶液采用传统浸渍法制备了Ru/Al2O3催化剂作为参比。采用H2-TPR,XRD,SEM,EDS,TEM等方法对两种催化剂进行了表征,并考察了两种催化剂的CO甲烷化性能。实验结果表明,与传统浸渍法制备的Ru/Al2O3催化剂相比,采用络合浸渍法制备的HEC-Ru/Al2O3催化剂提高了贵金属Ru在载体表层的含量,HEC的存在抑制了Ru纳米粒子在载体表面的团聚,从而有效提高了HEC-Ru/Al2O3催化剂的催化性能。在常压、气态空速6 000 h-1、反应温度220℃的条件下,HEC-Ru/Al2O3催化剂上的CO转化率为100%,而传统浸渍法制备的Ru/Al2O3催化剂上的CO转化率仅为73.5%。     

Ni_2O_3催化剂的制备及其催化过氧化氢产生羟基自由基性能的研究

以Al2O3为载体,采用浸渍沉淀法制备了系列ZrO2/Fe2O3/Ni2O3/Al2O3催化剂。采用TG-DTA,XRD及SEM等技术对催化剂进行表征,确定催化剂的最佳焙烧温度为460℃。正交实验结果表明,在焙烧温度460℃、Ni2O3负载量50%、Fe2O3负载量2.5%、ZrO2负载量5%条件下,催化剂催化分解H2O2的效果最好,H2O2分解率达到98.65%。在初步处理甲醇、甲苯、间氨基苯磺酸和间二乙胺基苯磺酸钠有机废水的实验中,CODCr的去除率分别达到98%,87.25%,82.64%和86.12%。     

固定床催化膜反应器对甲醇脱氢制甲酸甲酯反应性能的影响

采用Pd Ag/γ Al2 O3/陶瓷管复合无机膜填充Cu ZnO ZrO2 /SiO2 固定床催化剂 ,构成反应 分离耦联膜反应器 ,考察对甲醇脱氢制甲酸甲酯反应性能的影响。催化剂的n(Cu)∶n(Zn)∶n(Zr) =1∶0 2∶0 1 (原子比 ,下同 )。复合膜的γ Al2 O3过渡层由Sol Gel法制得 ,Pd Ag合金膜由化学镀法制得。采用这种固定床催化膜反应器在某些反应条件下可使甲醇脱氢的转化率超过原有的热力学平衡限制 ,得到更高的产物收率。     

制备方法对镍催化剂重整活性的影响

利用XRD ,TPR和活性评价等手段 ,研究了NiO/γ Al2 O3 催化剂的制备方法对CH4与CO2 转化制合成气催化活性的影响。在本实验条件下 ,采用浸渍法和焙烧温度为 4 0 0℃制备的NiO/γ Al2 O3 (NiO质量分数w =0 113)催化剂 ,在反应温度为 75 0℃和空速为 2 5 0 0h 1下 ,对CH4和CO2 重整反应会显示良好的催化活性。本文还对催化剂抗积炭性能作了初步讨论。     

稀土(镧和铈)改性Pd/γ-Al_2O_3甲醇低温裂解催化剂的制备和性能

采用浸渍法制备稀土金属氧化物La2 O3和CeO2 改性的Pd/γ -Al2 O3甲醇低温裂解催化剂 ,考察了助剂镧和铈的加入顺序、活性组份Pd的含量以及焙烧温度等制备参数和预处理条件对催化剂性能的影响 ,并采用BET法测定催化剂的比表面积、用X射线光电子能谱研究催化剂的表面结构。在微反装置上对催化剂进行活性评价。结果表明 ,以硝酸镧和硝酸亚铈溶液顺序浸渍γ -Al2 O3载体、Pd负载量为 3% (质量分数 )、经 5 0 0～ 60 0℃焙烧后的催化剂活性最高     

固定床催化合成N-甲基哌嗪

采用浸渍法制备负载型Cu-Ni/Al2O3,Cu-Ni-Mo/Al2O3,Cu-Ni-Co/Al2O3,Cu-Ni-Cr/Al2O3,Cu/Al2O3催化剂,并用于催化以哌嗪和甲醇为原料的N-甲基化反应合成N-甲基哌嗪。在固定床中考察了不同负载型金属催化剂、反应温度、n(甲醇)∶n(哌嗪)、LHSV等因素对合成N-甲基哌嗪反应的影响。实验结果表明,Cu-Ni-Mo/Al2O3催化剂的催化活性最好;采用Cu-Ni-Mo/Al2O3催化剂,合成N-甲基哌嗪的适宜条件为:n(甲醇)∶n(哌嗪)=2.5,氢气为载气,LHSV=0.20h-1,反应温度180℃,反应压力0.8MPa;在此条件下,哌嗪的转化率达到90.5%,N-甲基哌嗪的选择性达到86.9%。     

Ni系碳二馏分选择加氢催化剂的制备和表征

用浸渍法和微乳液法制备了Ni含量相同的Ni/Al2O3催化剂,在固定床反应器中评价了Ni/Al2O3催化剂在碳二馏分选择加氢反应中的催化性能,采用低温N2吸附-脱附、X射线衍射、扫描电子显微镜和透射电子显微镜等方法对催化剂进行了表征。实验结果表明,在原料气组成和反应条件相同的情况下,微乳液法制备的Ni/Al2O3催化剂的活性和选择性明显高于浸渍法制备的Ni/Al2O3催化剂;微乳液法制备的Ni/Al2O3催化剂在75℃下乙炔转化率和乙烯选择性分别为96.95%和49.54%。表征结果显示,与浸渍法制备的Ni/Al2O3催化剂相比,微乳液法制备的Ni/Al2O3催化剂的活性组分粒径更小、在载体上分散更均匀,且活性组分与载体之间有相互作用。     

Na2SiO3/Al2O3催化合成生物柴油

以Na2SiO3为活性组分、Al2O3为载体,采用浸渍法制备Na2SiO3/Al2O3负载型固体碱催化剂。以Na2SiO3/Al2O3为催化剂、以餐饮废油和甲醇为原料合成生物柴油脂肪酸甲酯,考察原料配比、催化剂用量、反应时间等因素对反应过程的影响,确定最佳反应工艺条件为：醇油摩尔比7.0、Na2SiO3/Al2O3催化剂用量为餐饮废油和甲醇总质量的9.0%、反应时间4 h,在该条件下餐饮废油的平均转化率达到95.3%。     

CuO/Al2O3催化臭氧氧化实际含酚废水的条件优化

非均相催化臭氧氧化是一种很有潜力的高级氧化技术。本文使用浸渍沉淀法制备高效的CuO/Al2O3催化剂催化臭氧氧化实际含酚污水。通过考察CuO/Al2O3催化剂投加量,臭氧流量,初始pH等因素,确定最佳反应条件。当催化剂投加量为30g/L,臭氧流量为0.3m3/h,pH为8.80（污水初始pH值）时,反应15分钟后,酚的去除率达到98%,得到最佳的处理效果。文中也考察了污水水质因素（例如盐度、硬度、氨氮浓度等）对含酚污水降解的影响。此外还探讨了不同反应体系对含酚污水的降解效果以及对含酚污水的矿化度。与单独臭氧氧化体系相比,CuO/Al2O3催化臭氧氧化体系的矿化度高15%左右。实验结果表明CuO/Al2O3催化剂的引入可以有效提高实际含酚污水在臭氧氧化体系中的降解效果。     

前躯体浸渍法制备VO_x/Al_2O_3及其催化二甲醚制甲醛性能

采用前躯体浸渍法合成了VOx/Al2O3催化剂,并采用XRD、Uv-Vis、H2-TPR、NH3-TPD以及吡啶吸附红外等技术对催化剂材料的结构和性能进行了表征,同时考察了催化剂上二甲醚制备甲醛的反应性能。XRD的测试表明,V的氧化物在载体上处于高度分散状态,没有独立的V2O5晶相峰存在。Uv-Vis的测试表明,前躯体浸渍法制备的催化剂较之常规浸渍法制备的催化剂位于更高波数,因而VOx物种在载体表面的分散更加均一。H2-TPR的结果表明前躯体浸渍法制备的催化剂,相对更加容易还原,催化氧化能力更强。NH3-TPD以及吡啶吸附红外的结果表明前躯体浸渍法制备的催化剂相对具有较少的B酸和较弱的酸性。前躯体浸渍法制备的VOx/Al2O3催化剂在DME选择氧化制备甲醛的过程中,具有更高的甲醛的选择性和收率,选择催化的性能更佳。     

Ag/Al2O3+Cu/Al2O3组合催化剂上C3H6选择性催化还原NOx的研究

在全自动催化剂活性评价装置上,考察了Ag/Al2O3和Cu/Al2O3催化丙烯还原NOx的活性及副产物CO的生成转化情况.在实验的温度范围内(200～650℃),Ag/Al2O3具有优异的催化丙烯选择性还原NOx活性,但同时有大量副产物CO形成.Cu/Al2O3选择性催化丙烯还原NOx活性不高,却能有效促进CO的氧化.Ag/Al2O3与Cu/Al2O3机械混合时,催化丙烯还原NOx的活性下降,但没有生成CO.将Cu/Al2O3附加在Ag/Al2O3后,Ag/Al2O3+Cu/Al2O3体系具有与Ag/Al2O3相似的NOx去除活性,同时使CO在300℃以后几乎完全转化.     

Pd/CeO2催化剂上甲烷低温催化燃烧的研究--制备方法对催化剂性能的影响

分别用浸渍法(IM)、沉积-沉淀法(DP)和共沉淀法(CP)制备了甲烷低温燃烧Pd/CeO2催化剂,并与常用的Pd/Al2O3催化剂作了对比.结果表明,沉积沉淀法制得的Pd/CeO2催化剂对甲烷的氧化活性最高,使甲烷的起燃温度(10℃)和完全转化温度分别比Pd/Al2O3降低了83℃和110℃.XRD及XPS分析表明,Pd/CeO2催化剂的活性与CeO2上晶格氧的活动能力及Pd-CeO2之间的相互作用有关.N-DP催化剂上Pd-CeO2相互作用最强,即存在较强的SMSI效应,导致其活性最高.     

Nb掺杂对Pd/Al2O3催化剂脱硝活性的影响

为了提高Pd基催化剂对HC-SCR反应的催化活性、选择性和稳定性,同时降低催化剂成本,采用非贵金属Nb掺杂来改善贵金属Pd基催化剂的织构、结构、氧化还原等性能。首先通过添加廉价的造孔剂对商业化Al2O3进行改性,制备出孔隙率高的Al2O3基底,然后通过浸渍法制备出Nb改性的Pd/Al2O3催化剂,采用XRD,BET,NH3-TPD,H2-TPR,XPS等手段对催化剂进行表征,并系统研究了Nb掺杂对 Pd/Al2O3催化剂的HC-SCR催化性能的影响。结果表明,适当的Nb掺杂可以提高Pd/Al2O3催化剂的催化活性,在Nb添加量为5%时催化剂活性最高并具有较好的稳定性,当NO转化率为90%时,转化温度仅为269 ℃。     

微乳液法制备纳米Ni-Cu/Al_2O_3碳二选择加氢催化剂及其性能

采用微乳液法和浸渍法制备了负载型纳米非贵金属选择加氢催化剂Ni-Cu/Al2O3,对Ni-Cu/Al2O3催化剂的物化性质进行了表征,并评价了Ni-Cu/Al2O3催化剂在碳二馏分选择加氢反应中的催化性能。表征结果显示,微乳液法制备的Ni-Cu/Al2O3催化剂的活性组分颗粒粒径约为8nm,分散性好,表面效应显著,活性组分主要负载在载体的表面。实验结果表明,微乳液法制备的Ni-Cu/Al2O3催化剂在碳二选择加氢反应中具有很好的活性和选择性,在反应温度为71℃时,乙炔转化率为99.88%,乙烯选择性为72.50%,丙二烯和丙炔的转化率为92.85%,丙烯选择性为97.38%;微乳液法制备的Ni-Cu/Al2O3催化剂的催化加氢性能优于浸渍法制备的Ni-Cu/Al2O3催化剂。     

不同氧化物载体上Pd催化剂用于甲烷完全氧化反应的研究

用浸渍法制备了负载型Pd催化剂并测定了其用于甲烷完全氧化反应的活性。实验表明 ,Pd负载于不同氧化物载体上会导致不同的催化活性。采用FTIR测定了O2 、CH4 在Pd质量分数为 5 %的Pd/Co3 O4 、Pd/Al2 O3 催化剂上原位吸附的红外光谱图。结果表明 ,氧气在不同载体的Pd催化剂上吸附性能的差异可能是导致其催化活性不同的原因。     

Pd-CeO_2/Al_2O_3催化剂的加氢脱硫性能

采用浸渍法制备了Pd/Al2O3和Pd-CeO2/Al2O3催化剂,以噻吩加氢脱硫为探针反应,考察了CeO2对Pd/Al2O3催化剂的改性作用及制备方法对Pd-CeO2/Al2O3催化剂加氢脱硫性能的影响;采用X射线衍射、程序升温还原、程序升温脱附和噻吩吸附等方法表征了催化剂的吸附性能和酸性。实验结果表明,与Pd/Al2O3催化剂相比,分浸法制备的Pd-CeO2/Al2O3催化剂的H2吸附量下降了25%,但噻吩吸附能力增加了35%,加氢脱硫活性得到提高。Pd-CeO2/Al2O3催化剂中的Pd-Ce相互作用使Ce主要以近似于+3的价态存在,Ce3+可能是不同于B酸的另一种噻吩吸附中心。与共浸法制备的Pd-CeO2/Al2O3催化剂相比,分浸法制备的Pd-CeO2/Al2O3催化剂的Pd-Ce结合作用较强,导致Ce3+含量较高,从而具有较高的加氢脱硫活性。     

气相沉积法制备氧化铝负载镍催化剂的加氢性能及表征

采用化学气相沉积法制备了Ni/Al2O3催化剂, 对其进行了加氢活性评价和表征. 结果表明, 在合适的条件下下, 可以得到具有高分散度和高活性的Ni/Al2O3催化剂. 在Al2O3载体中引入助剂可以减弱活性组分Ni与Al2O3载体之间的相互作用, 有利于NiO还原成Ni活性中心。化学气相沉积法制备的Ni/Al2O3催化剂比传统浸渍法制备Ni/Al2O3催化剂具有更高的加氢活性。透射电镜结果表明,Al2O3载体表面上活性相呈纳米分布,具有较高的分散度,该催化剂中Ni质量分数可降低32.5％,而其加氢催化活性不降低.化学气相沉积法制备的Ni/Al2O3催化剂可用于白油加氢精制.     

Ni2P/TiO2-Al2O3催化剂的制备及加氢脱氮反应性能

采用溶胶-凝胶法制备TiO2-Al2O3复合载体,并用饱和浸渍法制备Ni2 P/TiO2-Al2 O3催化剂氧化态前躯体.在同定床反应器中采用原位还原技术用H2制备出Ni2 P/TiO2-Al2 O3催化剂.以喹啉为模型化合物对催化剂的加氢脱氮性能进行评价,结果表明,n(TiO2)∶n(Al2O3)及Ni2P的负载量对...     

钨基催化剂上钨的分散性和加氢脱氮性能

采用浸渍法和干混法制备了一系列负载钨的层柱分子筛催化剂 (W /Al-CLM)和对比用的负载钨的γ -Al2 O3催化剂 (W/γ -Al2 O3 )。研究了W/Al-CLM和W /γ -Al2 O3 两种催化剂表面上钨的分散情况 ,测定了W /Al-CLM和W /γ -Al2 O3 两种催化剂的吡啶加氢脱氮微反活性 ,比较了W /Al-CLM和W /γ -Al2 O3 两种催化剂的钨的分散性和加氢脱氮活性 ,分析了规律性。氨水处理可以溶去催化剂上所有晶相钨物种 ,改善了钨物种在载体表面上的分散性 ,催化剂上不溶于氨水并呈单层分散的表面钨物种是加氢脱氮活性中心。