低温浸渍还原法制备负载型Pd基纳米催化剂的电催化性能研究

采用改进的浸渍还原法在低温下制备了Pd_2Ni_3/C纳米催化剂.TEM图像显示,催化剂的粒径较小,且均匀分散在碳载体表面;XRD图谱可以看出,Pd(111)衍射峰由于Ni的掺杂效应发生宽化,说明采用这种方法合成的Pd-Ni/C催化剂粒径较小;电化学测试表明,Pd_2Ni_3/C具有较高的甲酸电催化活性和稳定性.     

微波合成PtRu/CNTs催化剂及其电催化性能

为了获得有良好电催化活性的碳负载铂钌合金的催化剂，提出一种快速均匀的微波辐射加热的多元醇方法.用氯铂酸和氯化钌的乙二醇溶液为前驱体，碳纳米管（CNTs）为载体，采用该方法合成了PtRu/CNTs电催化剂.利用透射电镜(TEM)、X-射线衍射(XRD)和能量散射X 射线能谱（EDX）对催化剂进行了表征,并用循环伏安实验评价了催化剂对甲醇电化学氧化的电催化活性．结果表明，PtRu合金纳米粒子具有均匀的粒径，在2.0~4.0 nm之间，平均粒径为3.4 nm，并高度分散在CNTs表面．PtRu/CNTs电催化剂对甲醇的电化学氧化具有良好的电催化活性.     

氧化铅/碳纳米管复合材料的制备及其在钒电池中的应用

采用浸渍焙烧法制备了氧化铅/碳纳米管复合材料(PbO/CNTs).运用准稳态极化曲线、循环伏安以及电化学阻抗谱等方法研究了铅物种的引入对CNTs复合材料抑制析氢反应及电催化全钒氧化还原液流电池(VRFB)负极反应活性的影响,并采用恒电流充放电法对铅碳复合材料作为负极催化剂时VRFB的充放电稳定性进行了评价.实验结果发现:1A/cm~2时,引入PbO后CNTs析氢电位从-0.962 8V负移至-1.149V,PbO/CNTs复合材料具有良好的抑制析氢反应能力;同时,PbO/CNTs复合材料也显示出了更好的电催化VRFB负极反应的活性.同等条件下,以PbO/CNTs为负极催化剂的VRFB充放电容量比以CNTs为负极催化剂时高100~200mAh,并具有更好的容量稳定性.     

纳米PdNi催化剂对乙醇的催化氧化

通过使用柠檬酸三钠作为金属稳定剂,NaBH₄作为还原剂制备了不同比例的碳负载型PdNi催化剂,用XRD手段对催化剂进行了表征.电化学结果表明,PdNi（2:1）催化剂对乙醇电催化氧化活性明显优于其他比例合金催化剂的电催化活性.     

硬模板法镍基催化剂的制备及其乙醇干气重整反应性能

采用硬模板技术制备Ni/Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2催化剂(NiCeZr-N),利用N_2吸脱附、透射电子显微镜、氢气程序升温还原、X射线衍射、拉曼光谱等分析了合成催化剂的物理化学性质,以乙醇干气重整制合成气为探针反应进一步考察了合成NiCeZr-N材料的催化性能。结果表明,以聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)为硬模板可以有效抑制活性金属Ni催化剂在焙烧过程中的烧结,提高活性组分Ni的分散度以及金属-载体间的相互作用,有助于改善催化剂的性能。与常规共沉淀法制备的NiCeZr-C催化剂相比,NiCeZr-N催化剂表现出较高的催化活性和稳定性,600℃时乙醇转化率为100%;稳定性测试50 h,催化剂无明显失活;NiCeZr-N催化剂中Ni组分良好的分散性及较高的比表面积对碳-碳键有活化作用,活性金属Ni与载体间的相互作用是抑制积碳、保持催化剂稳定性的主要原因。     

SO_4~(2-)/ZrO_2/USY催化纤维素醇解制备乙酰丙酸乙酯

采用沉淀-浸渍法制备SO_4~(2-)/ZrO_2/USY固体酸催化剂,并考察其在乙醇介质中催化纤维素转化合成乙酰丙酸乙酯(EL)的影响因素.结果表明,400℃焙烧3 h的质量百分数为10%的SO_4~(2-)/ZrO_2/USY催化剂表现出最佳活性,在反应温度200℃,反应时间3 h,催化剂用量为10 g/L的条件下,EL产率达到38.1 mol%.以果糖、葡萄糖、蔗糖和菊糖为原料时,转化生成乙酰丙酸乙酯的产率分别为50.77 mol%、39.55 mol%、44.87 mol%和43.59 mol%.采用XRD、FT-IR、BET、NH3-TPD和TG-DTA等对催化剂进行表征.制备的固体酸催化剂重复使用4次仍可保持较好的催化活性.     

Ni掺杂对DOC催化剂Pt/Ce-Zr的改性研究

采用浸渍法制备了一系列Ni改性的Pt/Ce-Zr-O柴油机氧化催化剂(DOC催化剂),考察其催化氧化柴油机模拟尾气时的活性和抗硫性.活性测试结果表明:掺杂Ni以后的催化剂具有较好的低温活性,且以质量分数3%的Ni掺杂量为最佳,其催化氧化丙烯(C3H6)和CO的T50分别降低了约30℃和20℃.抗硫性测试发现,掺杂Ni后可抑制硫酸盐在催化剂表面的聚集,使催化剂的抗硫性能得到提高.     

Pt/Ni-Co/CNTs催化剂的制备及其电化学性能研究

采用Ni与Co离子共掺杂改性Pt/CNTs催化剂。首先采用液相浸渍法制备Ni-Co/CNTs,通过X射线衍射与能谱结果判断是否成功制备Ni-Co/CNTs,通过电催化甲醇氧化反应活性优化掺杂量,并比较了掺杂的Pt/Ni-Co/CNTs与未掺杂的Pt/CNTs的电化学活性和稳定性。实验结果显示：Ni-Co最优掺杂量为30%,改性的Pt/Ni-Co/CNTs具有更高的电催化活性和更好的稳定性。文章对Pt/CNTs催化剂改性、降低甲醇燃料电池阳极催化剂的成本、改善催化剂中毒等问题有一定的指导作用。     

PtRu/C 纳米催化剂对乙醇的电氧化性能

以商用炭黑V ulcan XC-72R 为载体, 硼氢化钠为还原剂, 采用浸渍法制备了PtRu/C 催化剂, 采用XRD , TEM 及H RTEM 等手段对催化剂的晶体结构和粒径大小进行了表征.结果表明:采用 浸渍法制备的PtRu/C 催化剂和Pt/C 催化剂均表现为Pt 的fcc 晶体结构;PtRu/C 催化剂中的金 属颗粒粒径小于Pt/C 催化剂, 其平均粒径约为4 .3 nm , 因而具有更大的反应表面积.用循环伏安, 恒电位极化及CO 溶出伏安法考察了上述两种催化剂对乙醇氧化的电催化性能.结果表明:相对于 Pt/C 催化剂而言, PtRu/C 催化剂具有更强的抗CO 中毒能力, 对乙醇的氧化具有更高、更稳定的 电催化性能, 乙醇在PtRu/C 催化剂电极上正向氧化反应的表观活化能为17 .66 kJ/mo l .     

Ni掺杂MoS2/石墨烯催化剂的制备及其电催化析氢活性

为了制备高效、低成本的析氢反应电催化剂,采用一步水热法制备镍掺杂二硫化钼/石墨烯复合材料(Ni_x-MoS₂/G,x=0.03,0.05,0.10),并用X-射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、高分辨透射电镜（HRTEM）和X-射线光电子能谱（XPS）对其进行表征,讨论镍掺杂对复合材料的微观结构和电催化析氢性能的影响. 结果表明,与MoS₂/G催化剂相比,镍掺杂的MoS₂/G催化剂显示了更高的电催化析氢性能,尤其当水热反应体系中的Ni和Mo的摩尔比为1∶20时,制备的Ni_0.05-MoS₂/G显示了最强的电催化析氢性能,其塔菲尔斜率为50.8 mV/dec. 电催化活性的增强主要是由于少量镍的掺杂改变了复合催化剂的形貌,使MoS₂纳米片更好地负载在石墨烯表面,暴露出更多的催化活性位点,同时镍掺杂提高了MoS₂边缘活性位的固有催化活性.     

HSr_2Nb_3O_(10)/MB层状纳米复合材料的合成与电化学表征

采用剥离重组法制备HSr_2Nb_3O_(10)/MB层状复合材料,并通过XRD,SEM,FT-IR和Zeta电位等表征手段对复合材料的形貌和结构进行分析,采用CV,DPV等电化学手段测定其电化学性质.在pH=7的磷酸缓冲液(PBS)中,所制备的复合材料在抗坏血酸溶液中表现出良好的电催化性质.最后在信噪比为3、抗坏血酸浓度范围为3.115×10~(-4)～1.168×10~(-2) mol/L的条件下计算出检测下限为1.428×10~(-5) mol/L.     

锌铬水滑石可见光降解甲基橙的性能研究

采用共沉淀法制备n(Zn)/n(Cr)为2的Zn Cr水滑石,采用X射线粉末衍射仪(XRD)、紫外-可见漫反射光谱仪(UV-Vis)等方法对催化剂的结构和性质进行表征.通过可见光下对甲基橙的催化降解表征催化剂的活性.结果表明:制备的样品具有水滑石的结构,对可见光具有吸收性能.Zn Cr水滑石具有良好的催化降解甲基橙性能,适宜的降解条件是甲基橙初始质量浓度不超过80 mg/L,催化剂用量为1 g/L,此条件下光照180 min后甲基橙的降解率达到了93.58%.动力学研究表明:该催化降解过程在甲基橙质量浓度低(≤20 mg/L)的条件下符合1级反应动力学模型,而在甲基橙质量浓度高(≥40 mg/L)的条件下符合0.5级反应动力学模型.     

降解苯酚的双金属催化剂筛选

为了找到一种降解含酚有机废水的高效方式,本实验通过高级氧化技术(AOPs)合成一系列的双金属催化剂,并比较了各自去除苯酚的效率,发现pH=11.0条件下,1.0 g/L的ZnFe_2O_4在120 min内可以去除50 mg/L的苯酚,其伪一级动力学常数为5.30×10~(-3) min~(-1).1.0 g/L的CuCo_2O_4在30 min内可以完全去除100 mg/L的苯酚,其伪一级动力学常数为1.25×10~(-1) min~(-1).实验表明:CuCo_2O_4和ZnFe_2O_4均对苯酚表现出良好的催化活性.1.0 mol/L乙醇掩蔽SO_4·~-和·OH自由基实验同样证明自由基在苯酚降解过程中有一定作用.     

双层聚吡咯/普鲁士蓝复合膜的制备与性能研究

采用层层电沉积方法制备了双层聚吡咯/普鲁士蓝复合膜修饰复合陶瓷碳电极(D-Ppy/PB/CCE),采用循环伏安法和计时安培法研究了修饰电极对过氧化氢(H2O2)的电催化性能,并优化了制备修饰电极的实验条件.结果表明,第一层Ppy膜提高了PB在电极表面的分散性;第二层Ppy膜的存在极大地提高了修饰电极的化学及电化学稳定性.该修饰电极对H2O2的还原有良好的电催化活性,安培法检测H2O2的线性范围为2.0×10-6～2.5×10-3mol/L,检出限为6.5×10-7 mol/L,灵敏度为3 593.2μA/(mmol/L)cm2.     

超细SiO2负载非晶态Ni-B合金植物油加氢催化剂的研究

以水玻璃为原料,通过离子交换制得栽体SiO2,以NiCl2·6H2O为活性组分前体,KBH4为还原剂,采用液相化学还原法制备了Ni-B/SiO2非晶态合金催化剂;用大豆油催化加氢制备硬化油脂来考察催化剂的催化活性.研究了制备过程中镍含量、还原剂KBH4用量及栽体制备方法对催化剂加氢活性的影响.结果表明:镍含量在20%(W/W),n(KBH4):n(Ni2+)=1.5:1.0;加乙醇置换凝胶中的水分、低温温烘干制载体SiO2,的条件下制备的催化剂活性最高.     

La对CH_4-CO_2重整反应催化剂性能的影响

采用等体积浸渍法制备了Ni/γ-Al2O3和Ni/La2O3-γ-Al2O3系列催化剂,通过固定床反应、热重分析等方法,考察了催化剂的性能。结果表明：Ni质量分数为10%的Ni/γ-Al2O3催化剂具有较高的活性;稀土元素La的加入,提高了催化剂的抗积炭性能;在相同的反应条件下,10%Ni/3%La2O3-γ-Al2O3催化剂的积炭量比10%Ni/γ-Al2O3催化剂积炭量降低了40%,稳定性大大提高。以Ni/La2O3-γ-Al2O3催化剂中Ni质量分数10%,并且La质量分数3%为最佳,实验条件下制得的合成气CO/H2接近1/1。     

新型α-二亚胺镍配合物的合成及其对乙烯聚合的催化

为了提高催化剂的热稳定性,设计合成了一种新型的大骨架结构的α-二亚胺配体L及其Ni(Ⅱ)配合物Cat,并采用红外(FTIR)、核磁(NMR)、元素分析(EA)等手段对其进行了表征,进而探究了在助催化剂一氯二乙基铝的作用下,聚合温度、压力及铝镍比等因素对催化性能的影响,并采用DSC、GPC、13C NMR分别对聚乙烯产物进行了表征.结果表明:压力的增加将导致聚合活性的增加,在聚合压力为0.5 MPa时,催化剂的活性随着温度先升后降,并在温度为50℃时达到最高值为4.22×106 g/(mol·h).同时,当聚合温度从50℃升高至70℃后,聚乙烯数均分子质量从143 kg/mol降低到125 kg/mol,支化度则从125个支链/1 000 C升高到了135个支链/1 000 C.     

柔性氧化亚铜基非酶葡萄糖传感器的制备及其传感行为

采用一步湿化学法制备立方氧化亚铜(Cu_2O)晶体,通过磁控溅射技术在聚酰亚胺柔性衬底上沉积图案化的金薄膜,构建以Cu_2O为工作电极、银/氯化银为参比电极,金为对电极的电化学三电极结构,并将该三电极结构作为非酶葡萄糖传感器。实验结果表明:该柔性传感器可以承受弯曲、折叠、扭曲等多种变形;对葡萄糖分子表现出良好的电催化活性,可检测的葡萄糖浓度线性范围为10.0μmol/L～7.0 mmol/L,灵敏度高达346.1μA·(mmol/L)~(-1)·cm~(-2),检出限低达10.0μmol/L;对抗坏血酸、尿酸、多巴胺和其他离子等物质具有很强的抗干扰性,并且传感器在弯曲达到45°时依然能够正常工作,催化性能稳定。     

镍系胶体催化剂耐热性能的研究

研究了 Ni( naph) 2 - Al( i- Bu) 3- BF3- OEt2 催化体系的耐热性能。实验给出 n( Al) /n( Ni)比是影响催化剂耐热性的主要因素 ,n( Al) /n( B)比是影响催化剂活性与聚合物分子量的关键因素。并得到了在聚合温度为 90℃时催化剂各组分的较佳配比 :n( Al) /n( Ni)=1 2 ,n( Al) /n( B) =0 .6,n( Al) /n( Bd) =9× 1 0 - 5。按此配比制备催化剂催化丁二烯聚合 ,转化率可达 90 %以上 ,聚合物相对分子质量 30万左右 ,凝胶含量几乎为零。这表明催化剂并没有因高温而失活     

空心PtCo/CNTs催化剂的合成及其电催化性能

为了改善铂基合金纳米粒子对甲醇氧化的电催化性能,用金属置换反应途径制备了空心结构的PtCo合金纳米粒子,并将其负载到碳纳米管(CNTs)载体上,得到了用于直接甲醇燃料电池的空心PtCo/CNTs阳极电催化剂,用透射电镜(TEM)、X-射线衍射(XRD)和能量散射X-射线能谱(EDX)对催化剂进行了表征.结果显示,所合成的PtCo空心纳米粒子具有均匀的外径,其平均值为14.4 nm, 并高度分散在碳纳米管载体上.循环伏安实验和计时电流实验表明,PtCo/CNTs 催化剂对甲醇的氧化具有较高的电催化活性和良好的电催化稳定性能.