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1.
镁钴铝类水滑石催化合成安息香甲醚 总被引:1,自引:0,他引:1
采用共沉淀法制备了镁钴铝类水滑石化合物(MgCoAl-HTLcs),并用 X 射线衍射、扫描电子显微镜、NH_3程序升温脱附等方法对 MgCoAl-HTLcs 进行了表征,并以 MgCoAl-HTLcs 为催化剂催化苯甲醛与甲醇反应合成安息香甲醚,研究了n(Mg):n(Co):n(Al)、催化剂用量、原料配比、反应温度、反应时间对合成反应的影响。表征结果显示,MgCoAl-HTLcs 的晶相完整,表面主要为弱酸、弱碱性。催化合成安息香甲醚的适宜条件为:MgCoAl-HTLcs 催化剂用量0.10 g(约为原料总质量的0.23%),n(Mg):n(Co):n(Al)=0.4:1.6:1.0,V(苯甲醛):V(甲醇)=3:50,反应温度50℃,反应时间150 min。在此条件下,苯甲醛的平衡转化率达77.49%,安息香甲醚选择性接近100%。为洁净合成安息香甲醚开辟了一条新的途径。 相似文献
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采用共沉淀法制备了不同n(Cu):n(Fe)的Cu-Fe类水滑石催化剂,采用X射线衍射、扫描电子显微镜和NH_3程序升温脱附等方法对催化剂进行了表征。将Cu-Fe类水滑石用于催化糠醛与1,2-丙二醇反应合成了糠醛1,2-丙二醇缩醛,探讨了催化剂组成、原料配比、催化剂用量和反应时间对合成反应的影响。实验结果表明,Cu-Fe类水滑石对该反应的催化活性和选择性都很高,是合成糠醛1,2-丙二醇缩醛的良好催化剂;以n(Cu):n(Fe)=3的Cu-Fe类水滑石为催化剂,在糠醛用量0.12 mol,n(1,2-丙二醇):n(糠醛)=1.5、催化剂用量2.60%(相对于糠醛的质量分数)、带水剂环己烷用量5 mL、反应时间5 h、反应温度95~100℃的条件下,糠醛的转化率可达81 7%,糠醛1,2-丙二醇缩醛的选择性为99.7%。同时根据实验结果初步提出了该反应的催化机理。 相似文献
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SiO2-3柱撑含Cu类水滑石化合物的合成及其催化苯酚/H2O2羟基化反应性能 总被引:2,自引:1,他引:1
采用共沉淀法合成了SiO2-3柱撑的含Cu类水滑石化合物(Cu-HTLcs-SiO3).X射线衍射、透射电子显微镜和傅里叶变换红外光谱表征结果显示,Cu-HTLcs-SiO3具有类水滑石结构,且层板间距大于Cu-HTLcs-CO3;Cu-HTLcs-SiO3具有较好的网状结构,但其晶粒形貌和纹理特征受n(Mg):n(Al)和n(SiO2-3):n(OH-)的影响,Cu-HTLcs-SiO3晶粒间的团聚严重影响其催化活性.以苯酚/H2O2羟基化为探针反应时发现,Cu-HTLcs-SiO3的催化性能优于Cu-HTLcs-CO3,以在Cu摩尔分数为22.00%、n(Mg):n(Al)=3.00、n(SiO2-3):n(OH-)=0.50的条件下合成的Cu-nTLcs-SiO3为催化剂,苯酚的转化率可达31.2%. 相似文献
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采用共沉淀法合成了 SiO_3~(2-)柱撑的含 Cu 类水滑石化合物(Cu-HTLcs-SiO_3)。X 射线衍射、透射电子显微镜和傅里叶变换红外光谱表征结果显示,Cu-HTLcs-SiO_3具有类水滑石结构,且层板间距大于 Cu-HTLcs-CO_3;Cu-HTLcs-SiO_3具有较好的网状结构,但其晶粒形貌和纹理特征受 n(Mg):n(Al)和n(SiO_3~(2-)):n(OH)的影响,Cu-HTLcs-SiO_3晶粒间的团聚严重影响其催化活性。以苯酚/H_2O_2羟基化为探针反应时发现,Cu-HTLcs-SiO_3的催化性能优于Cu-HTLcs-CO3,以在 Cu 摩尔分数为22.00%、n(Mg):n(Al)=3 00、n(SiO_3~(2-)):n(OH)=0.50的条件下合成的 Cu-HTLcs-SiO_3为催化剂,苯酚的转化率可达31.2%。 相似文献
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《石油化工》2015,44(4):441
采用并流共沉淀法制备了不同Zr O2含量的Cu O-Zn O-Al2O3-Zr O2类水滑石前体,焙烧后与HZSM-5分子筛物理混合得到Cu O-Zn O-Al2O3-Zr O2/HZSM-5双功能催化剂,采用XRD、N2物理吸附、H2-TPR等技术对催化剂的物相、结构特征及还原性进行了表征,考察了催化剂对CO2加氢直接合成二甲醚(DME)反应的催化性能。实验结果表明,所有前体试样均具有结晶相为Cu3Zn3Al2(OH)16·4H2O的水滑石结构,Zr O2的加入改善了催化剂的还原性和活性,DME合成速率主要取决于甲醇的合成速率。在533 K、3.0 MPa、n(H2)∶n(CO2)=3∶1、GHSV=2 400 h-1的反应条件下,当n(Zr O2)∶n(Al2O3+Zr O2)=0.10时,催化剂的反应性能最佳,CO2转化率达25.87%,DME选择性达48.15%;反应30 h后,催化剂仍表现出较高的活性及稳定性。 相似文献
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类水滑石催化氰乙酸甲酯与乙醇的酯交换反应 总被引:2,自引:1,他引:1
采用过饱和共沉淀法制备了Mg-Al水滑石和含不同金属元素的类水滑石(LDHs)催化剂,并以氰乙酸甲酯与乙醇反应生成氰乙酸乙酯的酯交换反应比较了催化剂的活性。实验结果表明,Mg-Zn-Al-LDHs(n(Mg)∶n(Zn)∶n(Al)=6∶1∶2)的活性高且有一定强度。采用X射线衍射、傅里叶变换红外光谱和扫描电子显微镜对试样进行了表征,结果显示所制得的LDHs试样结晶度好、纯度高,经400℃焙烧后水滑石的层状结构坍塌,并失去大部分阴离子。以200℃下焙烧的Mg-Zn-Al-LDHs为催化剂,在n(乙醇)∶n(氰乙酸甲酯)=1∶1、催化剂用量为反应物总质量的2.0%、反应温度85℃、反应6h的条件下,氰乙酸甲酯的转化率为66.73%,氰乙酸乙酯的收率为66.36%,氰乙酸乙酯的选择性为99.45%。反应后催化剂易分离回收,经简单处理后可多次使用,并保持了较高的反应活性。 相似文献
7.
采用共沉淀法合成了铜铬类水滑石(CuCr-HTLc)和铜铝类水滑石(CuAl-HTLc),借助XRD、IR及N2吸附-脱附等方法对其进行了表征.并将合成的两种催化剂分别应用于苯甲醛与甲醇反应生成安息香甲醚反应中进行活性评价.结果表明,当合成体系中,二价金属离子M2+与三价金属离子M2+物质的量之比为2/1,共沉淀pH值分别控制在4.3±0.2和4.9±0.2时,可合成得到CuCr-HTLc和CuAl-HTLc.二者相比,前者具有较好的晶型、极窄的孔径分布、较高的比表面积.当反应温度为50℃、反应时间为90 min时,CuCr-HTLc催化苯甲醛与甲醇反应的苯甲醛转化率为89.56%,安息香甲醚选择性接近100%;而采用CuAl-HTLc催化剂时,苯甲醛转化率为61.49%,安息香甲醚选择性接近100%.因此,对于催化苯甲醛与甲醇生成安息香醚的反应,CuCr-HTLc优于CuAl-HTLc. 相似文献
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本文采用共沉淀法合成了SiO2-3柱撑含Cu类水滑石(Cu-HTLcs-SiO3),XRD、FT-IR、TEM表征结果表明,可将阴离子SiO2-3引入含Cu类水滑石插层,并且使得水滑石层板间距有明显增大.苯酚/H2O2催化羟基化反应为探针反应的结果表明,Cu-HTLcs-SiO3的催化性能优于Cu-HTLcs-CO3.本文同时对含Cu量为22%(摩尔分数)的Cu-HTLcs-SiO3催化苯酚羟基化的反应条件进行了优化,得到其适宜反应条件为:反应温度70℃,催化剂用量0.2 g/L、苯酚/H2O2比4、反应溶剂20 mL体积比为0.8~1.2的乙腈水溶液.在适宜的反应条件下,苯酚转化率和H2O2有效利用率分别可达18.5%和74%. 相似文献
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采用氧化还原沉淀法制备了一系列不同n(Mn)∶n(Zr)的Mn-Zr-O催化剂,并以分子氧为氧化剂,催化苯甲醇氧化反应。实验结果表明,当n(Mn)∶n(Zr)=3∶1时,催化剂的活性最高。在100℃下反应1 h,苯甲醇的转化率达88.3%,催化剂的质量比活性(单位质量催化剂上单位时间内的苯甲醇转化量)为17.7 mmol/(g.h)。XRD、N2物理吸附、XANES及H2-TPR表征结果显示,以+3和+4价共存的非晶态Mn氧化物是活化分子氧氧化苯甲醇的高活性物种,添加Zr能增加催化剂的比表面积,促进Mn氧化物的还原,从而显著提高催化剂在苯甲醇氧化反应中的活性。 相似文献
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PW_(12)/SiO_2催化合成乙酸苄酯 总被引:2,自引:0,他引:2
采用苯甲醇和冰乙酸为原料,以PW_(12)/SiO_2为催化剂合成了乙酸苄酯,并通过红外光谱、XRD等对其结构进行了表征。最佳合成的工艺条件为:n(苯甲醇):n(冰乙酸)=1:2.5,回流温度,反应时间2 h,w(催化剂)=3.08%,w(甲苯)=15%。在此条件下,酯化率可达90%以上。 相似文献
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掺杂Cu的Ni基催化剂用于制备碳纳米管 总被引:1,自引:0,他引:1
以共浸渍法制备的Ni-Cu-Al金属复合物为催化剂,甲烷高温裂解合成碳纳米管。考察了Cu含量对Ni-Cu-Al催化剂活性和碳纳米管形貌的影响及焙烧温度和焙烧气氛对Ni-Cu-Al催化剂性能的影响。采用透射电子显微镜对Ni-Cu-Al催化剂和碳纳米管的形貌进行了表征,采用程序升温还原方法考察了Ni-Cu-Al催化剂的还原温度。实验结果表明,在Ni-Al催化剂中加入Cu不仅可提高催化剂的活性、延长催化剂的寿命,还有助于控制生成的碳纳米管的内径。当n(Ni)∶n(Cu)∶n(Al)=75∶15∶10时,Ni-Cu-Al催化剂的BET比表面积最大,为278.18m2/g;活性也最高,在甲烷流量60mL/min、反应温度1023K、反应时间300min的条件下,碳纳米管的收率(以催化剂的质量计)为23.66g。Ni-Cu-Al催化剂的最佳焙烧条件为350℃,氮气气氛。 相似文献
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采用沉积沉淀法制备了CuO-ZnO/Al2O3和CuO-ZnO-MnOx/Al2O3催化剂。利用XRD、低温N2吸附、H2-TPR等手段对两种催化剂进行了表征。表征结果显示,Mn物种的引入不仅有效促进了Cu组分的分散,且能增强Cu的抗烧结能力,提高了活性组分的稳定性。利用常压高空速的催速失活实验对两种催化剂催化α,α-二甲基苄醇(DMBA)氢解的性能进行了比较,实验结果表明两种催化剂的初始活性相当,但CuO-ZnO-MnOx/Al2O3催化剂的稳定性更高。在入口温度170℃、出口温度220℃、H2压力2.0MPa、氢油体积比400、LHSV1.0h-1的条件下,用Mn与Cu摩尔比为0.2的CuO-ZnO-MnOx/Al2O3催化剂催化反应1000h,DMBA完全转化,异丙苯选择性大于96%。 相似文献
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EXAFS用于Ru置换的固-液相醇氧化催化剂的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
对Ru置换的有效的固一液相醇氧化催化剂Ru—hydrotalcite、Ru—Co-Ce—CO3和Ru—spinels进行了EXAFS的对比研究,发现催化剂的活性组分均为单核的Ru。对比属于Ru—hydrotalcite类的两种催化剂Mg—Al—Ru—CO3和Co—Al—Ru—CO3,EXAFS的表征证实,后者由于Co替代Mg,Ru的氧化态升高,实验证实它的催化活性增加。对比属于Ru—spinel类的MnFe1.95Ru0.05O4和MnFe1.8Cu0.15Ru0.05O4催化剂,发现部分Cu替代Fe导致后者的催化活性增加,EXAFS也证实其中Ru的氧化态升高。而Ru—Co—Ce—CO3催化剂具有高的醇氧化活性的原因也是由于Ru的氧化态较高。由此可以证实,在这类Ru改性的催化剂中,Ru—O是反应的活性位,可有效地加速醇的氧化反应。 相似文献
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Keggin型配合物[(CH_2)_5NH_2]_4SiMo_(12)O_(40)的合成及其催化氧化合成苯甲酸的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
实验以钼酸钠,硅酸钠为原料合成母体酸,以六氢吡啶为有机配体合成有机/无机电荷转移配合物[(CH2)5NH2]4Si Mo12O40。将合成的[(CH2)5NH2]4Si Mo12O40杂多酸哌啶盐应用于苯甲醛氧化合成苯甲酸反应,考察了催化剂用量、氧化剂30%H2O2的用量、反应温度、反应时间等对苯甲酸收率的影响。最佳工艺条件为:n(催化剂)∶n(苯甲醛)=0.003∶1,n(H2O2)∶n(苯甲醛)=7.2∶1,反应温度80℃,反应时间2.5h。苯甲酸收率达85%以上。 相似文献
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无溶剂法Cu(Ⅱ)或Fe(Ⅲ)盐催化氧化苯甲醇制备苯甲酸 总被引:1,自引:1,他引:0
在无溶剂条件下,以无机盐CuSO4,Cu(NO3)2.3H2O,CuCl2.2H2O,FeCl3.6H2O为催化剂、以空气中的O2为氧化剂,通过苯甲醇氧化反应制备了苯甲酸。考察了无机盐种类、反应时间、催化剂用量与苯甲酸收率的关系,研究了催化剂的回收与循环使用情况,并对反应机理进行了推测。实验结果表明,Cu(Ⅱ)无机盐的催化活性高于Fe(Ⅲ)无机盐;Cu(Ⅱ)无机盐在无溶剂条件下可有效催化苯甲醇的氧化反应高收率制得苯甲酸。在苯甲醇用量为0.02mol、CuSO4与苯甲醇的摩尔比为0.082、NaOH用量0.0250mol、反应时间90min的条件下,苯甲酸收率最高,达到98.4%。该反应过程中无废弃物排放,属于环境友好的绿色化学反应。 相似文献