~(133)Ba活性炭滤盒源制备方法研究

~(133)Ba(T_(1/2)=10.51 y)因与~(131)I(T_(1/2)=8.02 d)谱形相似,常作为替代核素用于碘监测仪探测效率传递标准源的制备。本文采用旋转蒸发方式制备均匀分布~(133)Ba活性炭滤盒源,经测量,各滤盒之间单位质量活性炭的净计数率相对标准偏差小于1%,符合均匀性要求。6个月稳定性结果与衰变时间修正后的活度偏差≤1%,满足稳定性要求。活度测量结果与标准溶液加入量在约1%范围内一致。采用滤纸平面源制备了指数分布状态的~(133)Ba活性炭滤盒源,对不同分布滤盒源探测效率进行测量和模拟计算,两者在3.3%范围内符合,但均匀分布与指数分布~(133)Ba滤盒源探测效率相差≥13%,建议采用多个传递标准源的方式测得碘监测仪对几种典型分布滤盒源的探测效率,以方便用户使用。     

133Ba活性炭滤盒自吸收修正方法研究

为了¹³³Ba滤盒体源活度的准确定值以及提高对碘监测仪探测效率刻度的准确性,本研究采用粒径为20~40目,堆积密度为0.47 g/cm³的优质椰壳活性炭,对体源不同活性炭层厚度的自吸收修正进行研究。使用MCNP蒙卡模拟程序,计算面源在不同活性炭层厚度t下的探测效率ε_t,以及无填充介质时的探测效率ε₀,建立随活性炭层厚度变化的自吸收修正曲线F（t）,并通过实验验证模拟计算结果的有效性。通过模拟计算与实验,得到了面源在不同活性炭层厚度下的活性炭自吸收修正因子F（t）,结果表明,模拟计算与实验结果相差在1%左右符合。对于¹³³Ba的356 keV γ能点,得出滤盒中活性炭的自吸收修正因子F（t）,给出了活性炭滤盒体源自吸收修正的技术方法,并采用自吸收修正因子F（t）对自制的¹³³Ba活性炭滤盒体源的自吸收修正进行了理论计算,与实验测量结果比较,两者在2%以内符合,可利用实验得到的自吸收修正曲线F（t）进行活性炭滤盒体源的自吸收修正。     

~(133)Ba滤盒标准源的研制及校准技术初步研究

正为实现量值传递体系K=EBa/EI,并使用~(133)Ba滤盒体源进行碘监测仪的现场校准,开展了~(133)Ba滤盒传递标准源的研制、体源均匀性检验以及准确定值的相关研究。采用HI-Q公司生产的活性炭滤盒(尺寸为φ55mm×25mm),选用30～40目粒径活性炭,制备了一系列活度为10~2、10~3、10~4 Bq的~(133)Ba活性炭滤盒体源,并对制备的~(133)Ba活性炭滤盒体源进行了均匀性检验。实验结果表明,对体源中的炭粉进行γ抽样测量,其比活度的相对标准偏差为0.8%左右,接近该测量方法的重复性,因此认为该体源均匀性良好,满足实验要求。     

一种确定活性炭滤盒源中碘活度分布的方法

I-131是一种重要的人工放射性核素,是核设施的重要检测对象。目前主要利用均匀分布的Ba-133源代替碘源对I-131的检测仪器进行校准。但在量值传递过程中,I-131校准标准源的分布情况直接影响标准源的定值,对检测仪器的校准产生影响。利用平面源确定不同深度的探测效率,建立效率深度曲线,拟合结果为η(x)=0.007 655e^{-0.020 6x}。由此通过数学分析建立I-131的活度效率方程,利用正反测量结果进行求解,确定其活度分布情况。三个待测I-131源的分布情况为均匀分布、指数分布以及平面分布,均匀分布的源正反测量结果偏差不超过1%,平面分布的源正反测量结果偏差大于50%,指数分布源的偏差介于两者之间。结果表明,通过源分布的快速求解判断,便于校准标准源的准确制备以及现场校准流程的建立。     

放射性碘监测仪探测效率的准确度研究

放射性碘是核环境保护的重要监测内容。目前,碘监测仪均采用圆柱形活性炭取样盒,由均匀分布的标准体源进行效率标定,很难模拟实际测量中碘在活性炭盒中的分布情况,因此无法准确标定其探测效率。为了检验碘监测仪探测效率的准确性,利用蒙特卡罗软件MCNP(Monte Carlo N Particle Transport Code),模拟计算了EIM型碘监测仪对碘在活性炭取样盒内呈不同分布情况下的探测效率,并进行验证。同时建立的碘监测仪探测效率的蒙特卡罗模型,为改进仪器设计,提高探测效率的准确度提供参考。结果表明:对于与探测器同轴的井型活性炭采样盒,使用均匀分布体源标定碘监测仪的探测效率准确度较高。     

~(133)Ba活性炭滤盒自吸收修正方法研究

为了~(133)Ba滤盒体源活度的准确定值以及提高对碘监测仪探测效率刻度的准确性,本研究采用粒径为20～40目,堆积密度为0.47 g/cm~3的优质椰壳活性炭,对体源不同活性炭层厚度的自吸收修正进行研究。使用MCNP蒙卡模拟程序,计算面源在不同活性炭层厚度t下的探测效率ε_t,以及无填充介质时的探测效率ε_0,建立随活性炭层厚度变化的自吸收修正曲线F(t),并通过实验验证模拟计算结果的有效性。通过模拟计算与实验,得到了面源在不同活性炭层厚度下的活性炭自吸收修正因子F(t),结果表明,模拟计算与实验结果相差在1%左右符合。对于~(133)Ba的356 keVγ能点,得出滤盒中活性炭的自吸收修正因子F(t),给出了活性炭滤盒体源自吸收修正的技术方法,并采用自吸收修正因子F(t)对自制的~(133)Ba活性炭滤盒体源的自吸收修正进行了理论计算,与实验测量结果比较,两者在2%以内符合,可利用实验得到的自吸收修正曲线F(t)进行活性炭滤盒体源的自吸收修正。     

基于概率密度的面源刻度法对碘盒中131I的定量监测

本文引入概率密度函数,对¹³¹I特征γ射线的面源效率与高度进行函数关系拟合,采用积分法对非均匀分布碘盒体源进行效率刻度,然后根据正反放置下的效率比值K与分布参数α联立构建数学模型,确定了碘盒中¹³¹I的活度。为了验证该方法在实验中的可行性,通过对气态碘采集实验获得的非均匀碘盒样品进行分析,采用概率密度面源刻度方法得到的碘盒总活度与碘盒拆解-搅拌-回填处理得到的总活度比较,以¹³¹I特征γ射线364.48 keV为分析射线,两者的均匀偏差为5.71%,最大偏差为8.54%。结果表明：通过概率密度函数的面源刻度方法,可以快速、方便地获得不均匀分布碘盒的探测效率,为实现气态碘的定量监测提供一条可行的途径。     

HPGe γ谱仪测量级联γ辐射152Eu、133Ba、60Co核素活度的方法

给出了HPGe γ谱仪测量级联γ辐射核素活度的一种实用方法,在探测器与样品之间放置一定厚度的水吸收层,能够很好降低探测效率,显著降低级联γ符合效应和偶然符合效应的影响。实验表明,TC-45样品中¹⁵²Eu、¹³³Ba、⁶⁰Co核素活度的探测效率和测量活度相对偏差随水吸收层厚度增加遵循指数衰减规律,当厚度增加到70 mm以上,其测量活度相对偏差小于4%。     

气载放射性碘监测仪参考响应测量方法

环境中气载放射性碘监测仪参考响应的测量标准为131I放射性参考源,以滤网、活性炭滤纸和活性炭滤盒集成组成的放射性碘采集器为源载体,采用Na131I放射性溶液与硫酸铁反应产生气态碘,并模拟环境采样流速采集气载131I;采用实验方法标定高纯锗?谱仪对以放射性碘采集器为源载体的131I放射源的探测效率,据此测定131I放射性参考源的活度,作为现场校准用的测量标准。初步的实验结果表明,气载碘放射性监测仪参考响应的校准是可行的。     

便携式γ谱仪对137Cs、131I液样探测效率的刻度

便携式γ谱仪主要用于主冷却剂水样中典型核素的现场辅助识别及其活度浓度的测量分析。为确定典型核素特征峰净面积和水样中该核素活度浓度的关系,必须进行源峰效率刻度。本文通过测量¹³³Ba、¹³⁷Cs、⁶⁰Co 3种核素的混合溶液得到效率刻度曲线,然后对不同活度浓度的¹³⁷Cs标准溶液、¹³¹I标准模拟溶液进行测量。结果表明,谱仪均能正确识别¹³⁷Cs、¹³¹I核素,活度浓度测量的相对误差均<10%,初步满足元件破损监测精度和灵敏度的需求。     

90Sr在SuperLig®620固相萃取颗粒上的吸附性能研究

为了建立SuperLig^®620分离水中⁹⁰Sr的方法,研究了接触时间、硝酸酸度、柠檬酸铵浓度、干扰核素等对⁹⁰Sr在SuperLig^®620固相萃取颗粒上分配系数K_d的影响。在0.1 mol/L HNO₃介质中,接触时间大于30 min时,K_d大于1 000 mL/g。在c(H⁺)＞1 mmol/L时,SuperLig^®620不吸附¹³⁷Cs、²³⁹Pu、⁹⁰Y,但可吸附¹³³Ba。通过调节解吸时柠檬酸铵的浓度,可排除¹³³Ba对⁹⁰Sr分离的干扰。研究了SuperLig^®620色层柱分离水中⁹⁰Sr的方法,将样品调节至0.1 mol/L HNO₃上柱,首先用10V_c（柱体积V_c＝0.1 mL）0.1 mol/L HNO₃洗涤杂质,然后依次用9V_c 0.1 mol/L柠檬酸铵、13V_c 1.8 mol/L柠檬酸铵解吸⁹⁰Sr、¹³³Ba。该流程对⁹⁰Sr的回收率大于99%,对主要干扰核素的去污因子大于3×10³,适用于环境水中⁹⁰Sr的分析。     

γ Spectrometry Analysis Method for 228Ra in Water Based on Fe(OH)3-CaCO3 Carrier

The γ spectrometry analysis method for ²²⁸Ra in water based on Fe(OH)₃-CaCO₃ carrier was developed, which is suitable for the analysis of 228Ra in environmental water. The enrichment method of ²²⁸Ra in water was carried out by Fe(OH)₃-CaCO₃ co-precipitation method. The enriched 228Ra was further loaded by Ba(Ra)SO₄ co-precipitation method, and ²²⁸Ra was determined by ¹³³Ba tracer method. The full recovery rate was measured using high-purity Ge γ spectrometer to measure the characteristic γ energy of the decaying daughter ²²⁸Ac, which reached the radioactive equilibrium with ²²⁸Ra, thereby obtaining the analysis result of 228Ra. Through the calibration of 5 L water sample, it is known that the recovery rate of 228Ra is in the range of 81.8%-87.5%. The relative deviation of the water sample measurement is 1.7%-5.3%, and the detection limit of this method is 57.2 mBq/L.     

基于Fe(OH)3-CaCO3载带的水中228Ra的γ能谱分析方法

建立了一种基于Fe(OH)₃-CaCO₃载带的水中²²⁸Ra的γ能谱分析方法,适用于环境水中²²⁸Ra的分析。采用Fe(OH)₃-CaCO₃共沉淀法富集水中的²²⁸Ra,将富集后的²²⁸Ra采用Ba(Ra)SO₄共沉淀法进一步载带,¹³³Ba示踪法确定²²⁸Ra的全程回收率,使用高纯锗γ谱仪测量与²²⁸Ra达到放射性平衡的衰变子体²²⁸Ac的特征γ能量,从而获得²²⁸Ra的分析结果。通过对5 L水样的加标验证可知,²²⁸Ra回收率为81.8%~87.5%,加标水样测量结果与添加量的相对偏差为1.7%~5.3%,此方法的探测限为57.2 mBq/L。     

环境监测中伽马谱分块计数法探测异常放射性

以分块计数法探究碘化钠(NaI)探测器是否能探测异常放射性,以及对于异常放射性设置预警值的具体数值的确定。共使用了⁴⁰K、¹³³Ba、²⁴¹Am、⁶⁰Co等4种放射源进行实验,实验结果认为使用分块计数法探测异常放射性是可行的,NaI探测器的预警值应设置为大于本底计数均值加1～1.5倍本底计数标准偏差。     

医用裂变99Mo分离纯化工艺中131I-和131IO-3的去除

为评价已建立的裂变⁹⁹Mo分离纯化工艺,即AgNO₃沉淀法、α-安息香肟沉淀法、阴离子交换色层法与活性炭色层法联用工艺流程,对放射性碘的去除效果,本研究以¹³¹I为放射性示踪剂,研究两种不同放射性碘化学形态¹³¹I^-与¹³¹IO^-₃在⁹⁹Mo分离纯化工艺中的行为及其去除效果。结果表明,对于¹³¹I^-,AgNO₃沉淀能够去除模拟溶液中98.2%¹³¹I^-,α-安息香肟沉淀法分离⁹⁹Mo工艺能够去除97.9%¹³¹I^-,AG1-×8树脂上阴离子与I-发生交换可以除去Mo样品中99.9%的¹³¹I^-,活性炭色层法通过吸附作用除去75%的¹³¹I^-,最终¹³¹I^-的累积去污系数为1.90×10⁶,¹³¹I^-的去除率大于99.99%。对于¹³¹IO^-₃,加入AgNO₃对其去除没有影响,ɑ-安息香肟沉淀法能除去99%以上的¹³¹IO^-₃,AG1-×8树脂上阴离子与¹³¹IO^-₃发生交换可以除去Mo样品中99.9%的¹³¹IO^-₃,活性炭色层法能除去约70%¹³¹IO^-₃,最终¹³¹IO^-₃的累积去污系数为2.52×10⁵,¹³¹IO^-₃的去除率大于99.99%。已建立的裂变⁹⁹Mo分离纯化工艺流程对¹³¹I^-与¹³¹IO^-₃均具有出色的去除效果。     

浸渍活性炭性能和微观结构老化效应研究

为了研究老化引起的核级浸渍活性炭性能、结构上的变化,对现场应用老化及同批次自然老化后的浸渍活性炭,开展了吸附效率、关键物理性能、微观结构、热稳定性等变化特征的实验分析。研究发现,自然老化54个月的浸渍活性炭各性能指标变化不显著,但对于现场老化后吸附放射性甲基碘效率降至不足60%的浸渍活性炭,其CCl₄吸附率由初始的近60%显著下降至15%,pH值从9.7下降至7.2,碘吸附值下降至新浸渍活性炭的3/4,与除碘效率的下降趋势一致;SEM、N₂吸附测试表明,现场老化后的样品微观孔结构变化显著,孔道堵塞、磨损严重,比表面积减小,孔径增大;TG(失重实验)结果表明,现场老化后的浸渍活性炭在200~500 ℃失重约10%。这些理化性能及自身结构的变化是造成浸渍活性炭老化及除碘性能下降的重要原因。