TiO_2-SiO_2复合氧化物载体的pH值和焙烧温度对催化剂的辛烷异构化性能的影响

采用溶胶-凝胶法制备TiO_2-SiO_2复合氧化物载体,通过超声浸渍法制备Ni O和WO3改性负载的Ni O-WO3/TiO_2-SiO_2催化剂,考察不同p H值和焙烧温度条件下制备的载体对催化剂辛烷异构化性能的影响。结果表明,制备的Ni O-WO3/TiO_2-SiO_2催化剂呈多孔结构,平均孔径约5 nm,平均晶粒尺寸(10~20)nm。以焙烧温度500℃和p H=2条件下制备的TiO_2-SiO_2为载体,制得的催化剂比表面积达322.51 m2·g-1,在辛烷异构化反应中,正辛烷转化率为28.3%,选择性85.1%。     

制备方法对V_2O_5-WO_3/TiO_2选择性催化还原催化剂性能的影响

采用共沉淀法、溶胶-凝胶法和浸渍法制备了V2O5质量分数4%和WO3质量分数6%的V2O5-WO3/TiO2选择性催化还原催化剂,对比了3种方法制备的催化剂选择性催化还原NO性能。采用X射线衍射、热重、N2吸附-脱附和程序升温还原等对制备的V2O5-WO3/Ti O2催化剂的结构和性质进行表征,结果表明,共沉淀法制备的V2O5-WO3/TiO2催化剂具有更好的选择性催化还原NO活性和更大的比表面积,影响共沉淀法选择性催化还原NO活性的主要因素是催化剂的热稳定性、表面羟基数量、比表面积、粒径分布以及V、W与Ti之间的内在作用。     

Mn-Co-Fe/TiO_2催化剂的制备及其低温脱硝性能的研究

采用共沉淀法制备了Mn-Co-Fe/TiO_2低温SCR催化剂,考察了锰前驱体种类、负载量、活性组分配比、焙烧温度等因素对催化剂低温脱硝性能的影响,并探讨了H2O,SO2对Mn-Co-Fe/TiO_2活性的影响,通过XRD、BET等手段对催化剂进行表征。结果表明:以硝酸锰为锰的前驱体、负载量(质量分数)为20%,n(Mn)∶n(Co)∶n(Fe)=4∶1∶0.7,焙烧温度为500℃的条件下,NO转化率达到97%以上。Mn-Co-Fe/TiO_2催化剂具有较大的比表面积,载体以锐钛型TiO_2晶型存在,活性组分保持无定形的结构,表现出良好的低温脱硝活性。Mn-Co-Fe/TiO_2在反应温度为160℃时,H2O的存在对催化剂的脱硝活性几乎没有影响;通入H2O、SO2后的120 min内,活性仅下降4%;单独通入SO2后,催化剂中毒程度较深。该催化剂有望应用于基本不含SO2的烟气低温脱硝以及不含SO2的硝酸尾气等NOX工业废气的低温净化。     

锆掺杂对Ti-Ce-Ox复合氧化物NH3选择性催化还原NO的影响

采用共混法制备Ti-Ce-Zr-Ox复合氧化物脱硝催化剂,主要研究究Ti-Ce-Zr-Ox复合氧化物催化剂NH3选择性催化还原[selective catalytic reduction(SCR),NH3-SCR]NO的活性,重点考察锆掺杂对Ti-Ce-Ox复合氧化物催化剂NH3-SCR脱除NO的影响.用X射线衍射、氮...     

pH值对硫酸盐还原菌颗粒污泥性能的影响

通过间歇试验研究了不同pH值对硫酸盐还原菌(SRB)颗粒污泥性能的影响。当系统中COD的质量浓度为4000 mg/L,pH值为7时,比产甲烷活性为412.2 mL/(g.d);pH值为6～8时,COD去除率为83.2%～90.5%,产甲烷菌具有较强的活性;pH值为7时,硫酸盐还原菌活性最高,SO42-的去除率最高达91.8%;pH值为6～8时,SRB颗粒污泥对Cu2+的去除效率最佳,去除率大于91.6%。     

V_2O_5/TiO_2催化剂上NH_3选择性催化还原NO反应动力学研究

采用浸渍法制备了V2O5/TiO2催化剂,研究了V2O5/TiO2催化剂上NH3选择性催化还原NO的反应动力学,运用Eley-Rideal机理模型确定了相关的动力学参数,推导出本征动力学方程,得到反应的活化能为41.9 kJ/mol。     

CeO_2/ZrO_2物质的量比对CeO_2-ZrO_2-WO_3催化剂在NH_3选择性催化还原NO中的影响:氧化还原性能和表面酸性的探讨

采用水热法制备了一系列的催化剂用于NH_3选择催化还原NO,通过不同的CeO_2/ZrO_2物质的量比考察催化剂的氧化还原性能和表面酸性对其催化活性的影响。采用XRD、H_2-TPR、NH_3-TPD等表征手段对催化剂进行了表征,结果表明:当CeO_2/ZrO_2物质的量比为5∶5时,催化剂拥有最强的氧化还原能力和较多的弱酸和中强酸,从而在200~430℃区间内该催化剂拥有90%以上的NOx去除率。此外,10%(体积分数)H_2O对该催化剂低温活性有抑制作用,在213~500℃区间内,H_2O对SCR活性没有影响,在225~500℃区间内,NOx的去除率达到100%。     

沉淀温度及pH值对Cu-Zn-Al-Mg甲醇合成催化剂性能的影响

采用两步共沉淀法制备了pH值7.0、沉淀温度分别为70℃、80℃、90℃及沉淀温度为70℃,pH值8.0的合成甲醇催化剂。考察了沉淀温度及pH值对催化剂性能的影响。采用X射线衍射、N_2吸附-脱附、同步热分析及H_2-程序升温还原对催化剂样品进行表征。结果表明,当沉淀pH值为7.0时,随着沉淀温度的降低,有利于前驱体中Zn~(2+)取代率增加,有利于第一步形成锌铝水滑石结构的前驱体,有利于提高催化活性;略低的沉淀pH值可以提高催化剂的高温稳定性。     

碳基催化剂负载CeO_2选择性催化还原NO的实验研究

以活性炭和碳管为载体,用浸渍法制备了载量为5%的CeO_2/AC催化剂和5%CeO_2/CNTs催化剂。考察了这两种载体负载铈在不同温度下的脱硝效率,并用XRD、拉曼、SEM和TEM对这两种催化剂进行了表征。结果表明,氧化铈在两种载体上呈现出高度分散状态,CeO_2/AC催化剂在较低温区域175³25℃可以达到80%以上的NO转化率,并在250℃时达到最大转化率95%。而CeO_2/CNTs催化剂在较高温区域270325℃可以达到80%以上的NO转化率,并在250℃时达到最大转化率95%。而CeO_2/CNTs催化剂在较高温区域270⁴00℃可以达到80%以上的NO转化率,并在300℃时达到最大转化率86%。     

碳基催化剂负载CeO_2选择性催化还原NO的实验研究

以活性炭和碳管为载体,用浸渍法制备了载量为5%的CeO_2/AC催化剂和5%CeO_2/CNTs催化剂。考察了这两种载体负载铈在不同温度下的脱硝效率,并用XRD、拉曼、SEM和TEM对这两种催化剂进行了表征。结果表明,氧化铈在两种载体上呈现出高度分散状态,CeO_2/AC催化剂在较低温区域175~325℃可以达到80%以上的NO转化率,并在250℃时达到最大转化率95%。而CeO_2/CNTs催化剂在较高温区域270~400℃可以达到80%以上的NO转化率,并在300℃时达到最大转化率86%。     

Ce-P-O催化剂用于氨选择催化还原消除氮氧化物

制备了可用于氨选择催化还原消除氮氧化物的Ce-P-O催化剂,通过X射线衍射、扫描电镜、N₂吸附、H₂程序升温还原和氨程序升温脱附等手段对催化剂进行了表征,并考察了催化剂的性能。结果表明,催化剂在空速20 000 h^-1表现出较高的氮氧化物消除活性,NO转化率>90%,在水蒸汽和SO₂存在条件下,催化剂具有较好的催化活性和稳定性。     

Ag／Cu／CeO2-ZrO2催化剂对NO还原性能的影响

研究了Ag／Cu／CeO2-ZrO2催化剂在富氧条件下C3H6选择性还原NO的性能，讨论了载体中铈锆比例，催化剂活性组分的负载方式以及在载体中加入适量碱土金属对催化剂反应活性的影响，结果表明铈锆比为1：3时，催化剂活性最好，NO转化率达到58．2％。在铈锆比为3：1的CeO2-ZrO2载体上，单独负载Cu的催化剂活性最好，NO转化率为53．8％。在CeO2-ZrO2载体中加入少量Ca可明显改善催化剂性能，拓宽催化剂反应温度范围。     

TiO2的基本性质对SCR脱硝催化剂制造的影响

  针对广泛应用的蜂窝型SCR催化剂的制造过程,分析了主要原材料TiO₂的基本性质,如颗粒大小、粒度分布、形状、团聚程度、化学组成和纯度等,以及这些基本性质对催化剂制造过程中混合、挤出、干燥和煅烧等工序的影响。研究结果表明,精细程度非常高的脱硝催化剂制造过程对TiO₂的要求是：粒度分布范围较窄或单一,颗粒为球形或等轴形状,在混合工序所要求的pH值条件下团聚程度低以及TiO₂的化学组成和纯度指标高。     

锰前驱体对负载型氧化锰催化剂脱硝性能的影响

分别以醋酸锰、醋酸锰-硫酸锰以及硫酸锰为前驱体,采用浸渍法制备Mn/Al₂O₃催化剂,考察其SCR脱硝活性和耐硫性能。采用BET、XRD、FT-IR、H₂-TPR和NH₃-TPD等对催化剂进行表征。结果表明,锰前驱体不同,导致催化剂晶型、比表面积存在显著差异;硫酸锰的加入使催化剂表面总酸量和酸强度上升。与单独的醋酸锰和硫酸锰相比,醋酸锰-硫酸锰复合前驱体制备的催化剂可以提高催化剂在（300~450） ℃的NO转化率,且原料气中SO₂体积分数为0.2%时,脱硝率下降幅度最小,耐硫性能最好。因此,采用醋酸锰-硫酸锰复合前驱体制备催化剂,可以提高催化剂在高温区的脱硝活性和抗硫性能。     

MnOx-SnO2/TiO2型催化剂低温NH3选择性催化还原NO

采用分段负载的方式制备了MnOx-SnO2/TiO2型催化剂,并将其用于NH3选择性催化还原NO中,在280～600℃温度区间对该催化剂的脱硝活性进行了测试,同时也考察了催化剂的抗硫耐水性能。实验结果表明,该催化剂在130～250℃温度范围内NO的转化率接近100%,并且表现出较好的抗硫耐水性能。氮吸附-脱附、XRD和NH3-TPD等表征结果表明,较大的比表面积、无定形态的Mn、较强的酸性位以及Mn、Sn、Ti之间的强相互作用是该催化剂活性较高的主要原因。     

CoPc/TiO_2催化剂的制备及其光催化还原CO_2的研究

以钴酞菁(CoPc)为活性组分,TiO2为载体,采用浸渍法进行负载,制备CoPc/TiO2催化剂。用正交实验得到的最佳催化剂制备条件为:CoPc负载量为TiO2的1.0%,焙烧温度600℃,浸渍时间12 h,溶剂为甲苯。将此催化剂用于CO2还原,在可见光照下,即可将CO2还原为HCOOH、CO、CH4等,其中HCOOH为主产物,产量最高可达450.64μmol/g。另外,实验中还发现了光照下产生电子转移,CoPc变为CoPc.+,而CO2在TiO2表面获得电子被还原。     

载体结构对锡铁负载型催化剂脱硝性能的影响

利用凹凸棒土（ATP）、活性炭（AC）、介孔硅（MCM-41）、二氧化钛（TiO₂）这4种孔结构不同的载体,通过水热法制备了以Fe₂O₃为催化剂主活性组分、SnO₂为辅活性组分的锡铁负载型催化剂。催化剂的微观结构通过BET和SEM测试,并在催化剂评价装置中模拟烟气组成,考察锡铁负载型催化剂在反应温度为80～280℃、脱硝空速为32000～48000h^-1范围内的选择性催化还原（SCR）性能。同时考察了SO₂与H₂O对1/2SnFe/ATP催化剂的影响。实验表明,载体可能为催化剂提供大量Brønsted酸性位点,有利于反应气体吸附。1/2SnFe/ATP催化剂表现出最佳的SCR脱硝性能,在200℃时实现最高96.4%的NO转化率,而且由其抗硫性及其抗水性实验表明：SO₂单独作用于催化剂时,脱硝效率降低迟缓,切断二氧化硫后仍能恢复到85%以上。同时加入水和二氧化硫后,将会导致脱硝效率急剧下降。停止加入后,催化剂效率又开始慢慢恢复,效率可以恢复达到70%以上。     

SO2和H2O对Y掺杂Mn/TiO2选择性脱除NO的影响

采用溶胶-凝胶法制备了Y掺杂的TiO₂载体,负载硝酸锰构成了Y掺杂的Mn-Y/TiO₂催化剂。考察了焙烧温度、空速对其催化还原NO性能的影响,并对催化剂的抗SO₂、H₂O毒化性能进行了考察。结果表明,催化剂的最佳焙烧温度为500 ℃,催化剂的活性随空速的降低而升高,XRD分析Y掺杂抑制了锐钛矿晶相的转移,有利于催化剂活性组分的分散,从而提高催化剂的活性。Mn-Y/TiO₂的抗毒化性能优于Mn/TiO₂,在反应温度180 ℃、空速14000 h^－1、氧含量为3%、NO浓度600 mL/L及NH₃/NO为1的条件下,同时通入200 mL/L SO₂和4% H₂O,NO转化率从非掺杂的Mn/TiO₂的48.2%上升到57.6%,Y掺杂提高了催化剂的抗毒化能力;FTIR分析表明催化剂中毒是由于生成了铵的硫酸盐或者锰、钇的硫酸盐。     

Ce掺杂对钒钨钛催化剂脱硝性能的影响

对钒钨钛（V-W-Ti）催化剂进行Ce掺杂改性制备了CexV1W7/Ti（x%为CeO2负载量）,通过XRD、TEM、FTIR、XPS等表征其结构和元素组成,通过NH3/NO-TPD表征NH3和NO在催化剂表面的吸附强弱分布,并测试不同CeO2负载量下催化剂的脱硝性能,最后经密度泛函理论(DFT )计算探究催化剂的失活机理。结果表明,负载CeO2增加了催化剂表面化学吸附氧的比例和Br?nsted酸性位点,但也减少了催化剂表面V4+的比例和Lewis酸性位点;适当CeO2负载量能显著提高钒钨钛催化剂的中低温活性,但负载量过多会降低催化剂的高温活性,CeO2负载量为1% （以催化剂质量分数为基准）的钒钨钛催化剂（Ce1V1W7/Ti）表现最佳,其在全温度（260~400 ℃）段的脱硝活性均优于改性前,在260 ℃,空速为6×104 h-1的反应条件下,NOx脱除率从79.0 1%增加至99.19%,在含有H2O、SO2的气氛中,其NOx脱除率从58.33%升至74.55%。Ce掺杂降低了催化剂表面的氧空位形成能,改变了催化剂表面的酸位强弱,强化了SO2在催化剂表面的吸附,SO2中毒后的催化剂表面会沉积硫酸铵盐,在H2O的协同作用下,Ce掺杂后催化剂表面更易沉积硫酸铵盐,这是催化剂失活的主要原因。