M/SBA-15(M=Cu、Fe、Cr)介孔分子筛的制备、表征及其催化NO+CO反应研究

以介孔分子筛SBA-15为载体,采用浸渍法制备M/SBA-15(M=Cu、Fe、Cr) 介孔分子筛催化剂。采用XRD、BET、FT-IR、H₂-TPR和XPS等对样品进行分析表征,在固定床微型反应器中评价M/SBA-15(M=Cu、Fe、Cr)分子筛催化剂催化NO+CO的反应性能。结果表明,负载金属的SBA-15分子筛仍保持高度有序的二维六方介孔结构,比表面积和孔径略有减少,负载的活性金属组分在SBA-15分子筛表面具有较高的分散度。Cu/SBA-15、Cr/SBA-15和Fe/SBA-15催化剂对NO+CO反应体系均有一定活性,但由于活性金属自身的特性及其在载体表面负载量的差异,3种催化剂上呈现的NO还原活性不同,顺序为：Cr/SBA-15＞Cu/SBA-15＞Fe/SBA-15。     

分子筛−氧化锌复合填料的制备及其结构对光学性能的影响

探究了分子筛(MS)的结构和氧化锌(ZnO)的负载方式对分子筛?氧化锌(MS-ZnO)复合填料光学性能的影响,以研制高紫外?可见光?近红外(UV-VIS-NIR)反射型热控填料.先采用正硅酸乙酯(TEOS)为原料制备出SBA-15和MCM-48两种不同结构的分子筛.然后采用后嫁接法或直接生长法将ZnO分别负载于它们之中...     

SBA-15和MSU-1分子筛负载TiO2光催化剂的制备及其光催化性能研究

负载型二氧化钛通过异丙醇钛的水解,采用二步法分别负载在硅基介孔分子筛SBA-15和MSU-1的孔道中。并通过BET,XRD,FT-IR,DRS等表征技术研究了催化剂结构、颗粒形态以及晶相组成,以亚甲基蓝为目标降解产物考察了催化剂的光催化活性。实验研究数据表明:30%TiO2/SBA-15-700℃样品显示出最佳的光催化活性,其光催化反应速率常数为0.0637 min-1,是相同条件下P-25(0.0297 min-1)的两倍多。MSU-1负载的样品并不能显著提高二氧化钛的光催化活性,其光催化降解亚甲基蓝的能力远不如TiO2/SBA-15的样品。     

SBA-15分子筛负载氮化碳催化二氧化碳与环氧化合物环加成反应

二氧化碳的催化活化是其作为C1资源利用的关键。为了开发高效二氧化碳活化催化剂,将二聚氰胺通过浸渍法负载到介孔分子筛SBA-15孔道中,高温焙烧后,得到SBA-15负载的石墨相氮化碳g-C3N4催化剂。采用透射电镜、X射线衍射、N2吸附和X射线光电子能谱对催化剂进行表征。结果表明,负载g-C3N4后,SBA-15分子筛的介孔结构未发生明显变化,g-C3N4以纳米态分布于SBA-15分子筛的孔道中。将g-C3N4/SBA-15催化剂用于催化二氧化碳与环氧化合物环加成反应制备环状碳酸酯,考察催化剂组成和反应条件对催化性能的影响。结果表明,g-C3N4/SBA-15催化剂有效催化二氧化碳与环氧化合物环加成反应。以g-C3N4/SBA-15为催化剂,在反应温度140℃、反应压力3.5 MPa、反应时间4 h、Zn Br2物质的量分数为1.0%和二聚氰胺负载质量分数为20%条件下,环状碳酸酯产率达91.6%,g-C3N4/SBA-15催化剂制备工艺简单,原料价廉,催化性能优异。     

介孔分子筛K2O/SBA-15催化酯化反应的研究

以介孔分子筛SBA-15为载体,负载KNO3后经过煅烧,制得K2O/SBA-15固体碱催化剂.通过XRD和BET对样品进行了测试分析,并对K2O/SBA-15催化合成油酸甲酯的酯化反应进行了研究.试验结果表明:当K2O负载量为2%,n(醇)∶n(酸)2∶1,反应温度180℃,反应时间4 h,催化剂用量为原料质量的5.0...     

SBA-15分子筛的合成研究

采用水热法,以三嵌段共聚物聚(1,2-亚乙基二醇)-嵌段-聚(丙二醇)-嵌段-聚(1,2-亚乙基二醇)为模板剂,正硅酸四乙酯为硅源,强酸性条件下制备了分子筛SBA-15,利用粉末X射线衍射、N2吸附-解吸附技术和红外光谱评价了不同搅拌时间、晶化程度等合成条件对SBA-1 5生成效果的影响.SBA-15粉末样品X射线衍射结果发现:SBA-15分子筛在搅拌2 h就生成.红外光谱表征结果证实了分子筛骨架的存在.通过吸附研究,发现制备的样品平均孔径为8.14 nm,孔体积为1.059 cm3/g,比表面积可达1035.7 m2/g.     

负载铁SBA-15分子筛催化热解甲醇制备碳纳米管

采用水热合成法制备了SBA-15,利用液相浸渍法合成负载铁SBA-15介孔分子筛,在常压下用所合成的含铁SBA-15介孔分子筛为催化剂通过CVD法成功制备了碳纳米管。采用X射线粉末衍射、扫描电子显微镜、拉曼光谱等方法对合成的样品进行了表征。且合成的碳纳米管质量好,表面没有无定形碳粒子被发现。     

SO42-/ZrO2-SBA-15催化剂合成条件研究

以介孔分子筛SBA-15为载体,利用溶胶-凝胶法,在SBA-15的合成过程中引入活性组分SO42-/ZrO2,得到了含有SO42-/ZrO2的SBA-15 介孔固体酸催化剂SO42-/ZrO2-SBA-15.以乙酸正丁酯的合成为探针反应,考察了SO42-/ZrO2的合成条件及负载型催化剂SO42-/ZrO2-SBA-15合成条件对催化剂催化活性的影响.确定催化剂的合成条件为:m(模板剂):m(去离子水):m[盐酸 (质量分数为36%)]:m(正硅酸乙酯):m(八水氧氯化锆)=4.0:98.0:25.1:8.48:5.6;搅拌温度为 40 ℃;加入硅源,搅拌 20 h后,加入八水氧氯化锆;焙烧温度为650 ℃;硫酸溶液的浓度为3 mol/L.负载型催化剂制备过程中,滴加氨水后最佳的pH为9～10,在介孔分子筛合成过程中引入超强酸所得的催化剂活性最高.     

ZSM-5/SBA-15催化氧化脱硫催化剂的制备表征及脱硫性能研究

结合分子筛ZSM-5与SBA-15自身的优点,合成了不同质量比例的ZSM-5/SBA-15微孔-介孔复合分子筛,并进行XRD、N2吸附-脱附表征,分析其结构特征。以其为载体负载金属W、Ni、Ce、Cu,制备出不同的氧化脱硫催化剂,对模拟油进行氧化脱硫研究。结果表明,负载金属W制备出的WO3-ZSM-5/SBA-15(ZSM-5质量分数为10%)复合分子筛,脱硫效果最好,脱硫率为75.44%。     

ZSM-5/SBA-15催化氧化脱硫催化剂的制备表征及脱硫性能研究

结合分子筛ZSM-5与SBA-15自身的优点,合成了不同质量比例的ZSM-5/SBA-15微孔-介孔复合分子筛,并进行XRD、N2吸附-脱附表征,分析其结构特征。以其为载体负载金属W、Ni、Ce、Cu,制备出不同的氧化脱硫催化剂,对模拟油进行氧化脱硫研究。结果表明,负载金属W制备出的WO3-ZSM-5/SBA-15(ZSM-5质量分数为10%)复合分子筛,脱硫效果最好,脱硫率为75.44%。     

SBA-15分子筛负载磷钨酸催化合成己二酸

采用SBA-15分子筛等体积浸渍负载磷钨杂多酸制备了PW/SBA-15催化剂,应用XRD、DSG-TGA等对催化剂结构进行分析和表征。结果表明,SBA-15分子筛在负载磷钨酸后,磷钨杂多酸完全引入到SBA-15分子筛的骨架结构中,其稳定性大幅增加。同时采用"一锅煮"的方法用过氧化氢氧化环己烯制得己二酸,运用正交试验法和单因素实验法对催化剂性能进行评价。结果表明,催化剂用量1.75 g、反应时间9 h、反应温度80℃、n(H_2O_2)∶n(环己烯)=5.47∶1,反应开始加入13.75 mL的H_2O_2,4 h后再加入13.75 mL的H_2O_2条件下合成的己二酸收率和纯度最高。     

载银介孔SBA-15吸附剂的制备及其对脂肪酸甲酯的吸附研究

以介孔分子筛SBA-15作为载体,在3-氨基丙基三乙氧基硅烷(APTS)对SBA-15表面修饰的基础上负载银离子制备Ag⁺-APTS/SBA-15吸附剂,采用氮气吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、透射电镜(TEM)、扫描电镜-能谱(SEM-EDS)对吸附剂进行表征,并将吸附剂应用于混合脂肪酸甲酯的分离以考察其吸附性能。氮气吸附-脱附、XRD和TEM分析结果可以看出,制备的吸附剂具有规则有序孔道结构;FT-IR数据显示,介孔SBA-15表面被APTS成功修饰;SEM-EDS结果表明,银离子成功负载到载体SBA-15上;对混合脂肪酸甲酯吸附研究表明,该吸附剂对不饱和脂肪酸甲酯(UFAMEs)吸附效果较好,且随着银离子负载量的增加以及UFAMEs双键数的增多,吸附效果增强;当银离子负载量为25%时,吸附剂对亚麻酸甲酯吸附率高达53.47%。     

K_2O/SBA-15的制备及其催化性能研究

以介孔分子筛SBA-15为载体,负载KNO3后焙烧制得K2O/SBA-15固体碱催化剂,以合成丙烯酸正丁酯的酯交换反应为探针反应,在间歇式反应釜中对K2O/SBA-15催化剂进行催化活性评价。结果表明,当K2O负载量为2%,K2O/SBA-15催化剂对此酯交换反应的催化活性最高。     

V/SBA-15的水热合成法制备及其催化氧化性能研究

为了制备负载型介孔分子筛V/SBA-15并研究其在乙苯制苯乙酮反应中的催化性能,以P123(三嵌段共聚物)为模板剂,正硅酸乙酯为硅源,柠檬酸氧钒配合物为前驱体,在酸性条件下采用水热法一步合成了V/SBA-15有序介孔材料,利用XRD,BET,FT-IR等手段对所合成的V/SBA-15材料进行了结构表征,并在乙苯制苯乙酮反应中以苯乙酮选择性和收率来验证催化剂的催化性能。实验结果表明:此合成材料具有类似于SBA-15的高度有序的六方介孔结构,活性组分钒均匀分散在介孔氧化硅基体中;在催化氧化乙苯制苯乙酮反应的优化条件下,苯乙酮选择性和收率分别为80.87%,35.26%。     

负载型Fe_2O_3对乙苯脱氢反应的催化性能

以正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,分别以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)和P123为模板剂通过溶胶凝胶法、水热合成法合成出MCM-41、Al-MCM-41、SBA-15介孔分子筛,然后将其作为催化剂载体负载Fe2O3,应用到乙苯催化脱氢制苯乙烯的反应中,考察了不同负载量对乙苯脱氢反应性能的影响,探讨了催化剂的活性保持时间。结果表明,将介孔分子筛作为催化剂载体负载Fe2O3应用到乙苯脱氢反应,当负载量为60%时乙苯的转化率和苯乙烯的选择性均最高。当n Si/n Al为60时,Fe2O3/Al-MCM-41催化性能最好。Fe2O3/SBA-15所持续的活性时间最长。     

SBA-15分子筛用于组装二溴对氯偶氮胂

以煅烧的分子筛SBA-15为主体材料,二溴对氯偶氮胂(dibromochloro-arsenazo,DBC-ASA)作客体材料,以水为介质,用液相移植法制备了(SBA-15)-(DBC-ASA)主客体复合材料.用粉末X射线衍射、Fourier变换红外光谱、固体扩散漫反射吸收光谱及发光研究表征了所制得的复合材料(SBA-15)-(DBC-ASA)的性质.X射线衍射结果表明:(SBA-15)-(DBC-ASA)主客体复合材料分子筛骨架存在且有序度高.红外光谱分析表明:较低量的DBC-ASA引入SBA-15分子筛中,分子筛骨架结构仍然存在,但引入量较大时,分子筛的骨架有序度明显降低.固体扩散漫反射吸收光谱研究表明:DBC-ASA处于分子筛SBA-15孔道内,分子筛孔道对DBC-ASA具有立体限域效应.发光光谱分析表明:所制得的样品的非辐射过程强,导致电子-光子作用极强,产生电荷迁移和跃迁,发生Stokes位移,光谱谱带变宽.     

介孔SBA-15负载磷钨酸催化四氢呋喃聚合的研究

以SBA-15为载体负载磷钨酸(HPW),用于催化四氢呋喃(THF)开环聚合,采用在线反应红外分析仪(ReactIR)测定THF转化率,实验考察了HPW负载质量百分比、3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)/SBA-15质量比和载体SBA-15孔径等因素对催化剂的催化性能和THF转化率的影响。结果表明:采用直接浸渍法负载HPW,HPW最优负载质量百分比为40%;将SBA-15进行氨基改性后负载HPW,最优APTES/SBA-15质量比为mAPTES/mSBA-15=0.0712,且通过氨基改性可有效改善催化剂的重复利用性能;当载体SBA-15的比表面积较大时(853 m2·g-1)或孔径较大(比表面积较小498~585 m2·g-1)时,所制备的催化剂具有较高的催化效率、聚合产物平均分子量较大,催化剂的催化效率和聚合产物分子量随着孔径增大而增大。     

不同铝源对SBA-15分子筛改性影响

为比较不同铝源对SBA-15分子筛改性的影响,以正硅酸乙酯为硅源,分别用异丙醇铝、氯化铝和硝酸铝对SBA-15分子筛进行改性, 运用XRD、N2等温吸附-脱附、SEM、 TEM和气相色谱对样品进行表征。将3种不同铝源改性SBA-15分子筛与USY分子筛复合制备加氢裂化催化剂,在固定床微型反应装置进行加氢裂化性能评价,结果表明,异丙醇铝在酸性条件下水解生成的Al(OH)^-₄更容易进入SiO₂骨架中,生成的产物异丙醇不影响铝离子的掺杂,由于异丙醇铝与正硅酸乙酯的水解速率一致,改性后所得材料孔分布更均一,规整性更高。将异丙醇铝对SBA-15分子筛改性后,与USY制备的复合分子筛催化剂用于正十二烷加氢裂化反应,选择性和转化率优于氯化铝和硝酸铝改性的分子筛。     

复合分子筛β∕SBA-15的合成及表征

以β分子筛为部分硅铝源,正硅酸乙酯为硅源,P123为模板剂,采用后合成法在水热条件下制备复合分子筛β/SBA-15。考察了酸浓度、酸体积、晶化温度和晶化时间等合成条件对合成样品的影响。通过XRD、红外(FTIR)、N2吸附-脱附等表征手段对其结构进行了表征,结果表明,酸浓度为6 mol/L,酸体积40 mL,β加入量50%(占样品质量分数),晶化温度110℃,晶化时间48 h为最佳合成条件,β次级结构单元进入SBA-15孔壁中,孔壁变厚。然后,将Hβ、机械混合分子筛、复合样品的苯酚烷基化催化效果进行对比,表明合成样品优于机械混合型分子筛。     

氨基改性SBA-15介孔分子筛的制备及其铬离子吸附性能

以3-氨丙基三甲氧基硅烷(APTMS)为氨基改性试剂,采用后嫁接法制备氨基功能化的SBA-15介孔分子筛。利用扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X-射线衍射仪、氮气吸附-脱附等温线和傅里叶红外光谱等表征手段对氨基改性SBA-15介孔分子筛的形貌、结构进行了分析。考察了吸附时间、吸附温度和溶液pH等因素对铬离子(Ⅵ)吸附率的影响。结果表明:与纯SBA-15介孔分子筛相比,氨基改性后的SBA-15分子筛对铬离子(Ⅵ)具有更好的吸附性能。