稀TBP萃取流程废液中镎、钚的回收

为回收稀TBP萃取流程台架温实验废液中的镎、钚，并为建立废液回收流程提供基础工艺参数，本工作对1AW和1BP进行了萃取剂浓度、萃取反萃相比、氧化还原条件实验。     

Purex流程铀钚分离工艺单元数学模型研究

在铀钚分离工艺单元单级数学模型和混合澄清槽瞬态数学模型的基础上,建立了以U(Ⅳ)-N₂H₄为还原反萃剂、混合澄清槽为萃取设备的Purex流程铀钚分离工艺单元数学模型,开发了计算机模拟程序,并使用台架实验数据对程序的可靠性进行了验证。结果表明,模拟程序的计算值和实验值符合良好。在此基础上,利用模拟软件对铀钚分离工艺单元的工艺参数进行了计算分析,结果表明：1BX₁加入位置、1BS和1BX₂酸度对钚反萃率无太大影响,但1BX₁加入位置和补萃级数对钚中去铀系数SF_U/Pu有一定影响。     

计算机模拟法研究铀钚的非还原分离

应用遗传算法研究了铀钚的非还原分离，得到了一个可行的工艺条件，计算了该工艺条件下Ｕ（Ⅵ）、Ｐｕ（Ⅳ）和酸的浓度剖面，分析了各变量的灵敏度和操作弹性。计算结果表明，用稀酸可以实现铀钚的非还原分离，同时得到铀产品及不同钚浓度的制备ＭＯＸ元件的铀钚混合液。     

硝酸羟胺用于钚纯化循环的工艺条件优化

采用可控温的单级萃取装置，对羟胺还原反萃取钚的工艺条件进行了优化。实验表明，硝酸肼能够将少量Pu(Ⅳ)还原反萃取到水相，但是当硝酸肼浓度较高时，硝酸肼则表现出盐析效应，抑制钚的还原反萃取；对于钚还原反萃取工艺来说，当保持进料中羟胺与钚的摩尔数之比为定值时（在50℃时n (HAN)/ n (Pu)=2～3较为适宜），增大还原剂流量能够提高钚的收率，但同时会降低钚的浓缩倍数；温度升高时，硝酸氧化Pu(Ⅲ)的反应速率加快，使得钚在有机相中的浓度有所升高；当溶液中离子强度较高时，在盐析效应的作用下，Pu(Ⅲ)的分配比随离子强度的提高而升高，导致钚在有机相中的浓度上升。     

钚还原反萃工艺单元(1B、2B)计算机模拟软件研制项目进展

正1概述钚还原反萃工艺单元(1B、2B)计算机模拟软件研制项目(乏燃料后处理科研专项BG1700303,简称软件研制项目)目的是开展涉及氧化还原反应的溶剂萃取模型建立和数学算法研究,掌握对钚还原反萃过程动态模拟的技术,最终分别形成铀钚分离工艺段(1B、1BXX)和钚纯化工艺段(2A、2B、2BXX)模拟计算软件。     

浓硝酸破坏N，N-二甲基羟胺一甲基肼调节钚价态工艺研究

先进二循环后处理流程采用新型还原剂二甲基羟胺（DMHAN）一甲基肼（MMH）来还原反萃钚（Ⅲ），取得了良好的分离纯化效果。钚纯化循环得到的硝酸钚（Ⅲ）溶液需沉淀转化才能制各二氧化钚固体产品，而在沉淀阶段需调节钚价态为四价钚（Ⅳ）.     

钚电解还原脉冲筛板柱研究进展

在核燃料后处理工艺中，由于ＴＢＰ对不同价态的铀钚离子的萃取能力有显著差异，通过氧化还原多次调节铀钚离子的价态就能实现他们对裂片产物的去污及他们之间的相互分离［１］。因此，氧化还原剂的选择是后处理过程中一个至关重要的问题。为适应我国动力堆燃料循环体系的发展及改进后处理流程，简要介绍钚电解还原工艺的特点，论述钚的电解还原原理及其在电脉冲柱中的传质过程，主要介绍电脉冲柱由隔膜式、隔离体式到完全不分阴极室及阳极室的简单的普通脉冲柱型式的发展，以确定我国电解还原脉冲筛板柱发展的基础。     

以氮氧化物调节Purex流程1AF料液中钚价态的研究

研究了氮氧化物（ＮＯ２－）对Ｐｕ（Ⅵ）的还原，推荐了最佳还原条件，并用模拟１ＡＦ工艺料液进行了工艺验证，结果表明，用氮氧化物调节１ＡＦ料液中钚价态是完全可行的。用调价后料液进行了１Ａ槽３０％ＴＢＰ－煤油萃取串级实验，钚的收率大于９９．９３％。     

Measured Solubility of Neptunium in BS03 Well Groundwater From the Beishan Region

对于稀TBP萃取工艺，满足铀的收率是1B槽工艺条件确立的首要目标，在满足此要求的基础上再考察铀中除镎、铀中除钚的去污系数。这需要经过单级实验、串级实验以及槽子实验等边实验边根据结果调整工艺参数的过程，方能最终确定满足铀收率、铀中除钚、铀中除镎去污系数要求的工艺参数。本工作根据1B槽冷铀、铀中除钚、铀中除镎串级实验后给出的基本工艺参数，通过级数放大进行了1B槽的多次冷铀台架实验，从而给出了满足1B槽铀收率要求的基本工艺条件。     

氨基羟基脲还原反萃高浓度Pu(Ⅳ)

采用氨基羟基脲(HSC)的硝酸水溶液研究了从30%(体积分数,下同)TBP/煤油中还原反萃高浓度四价钚(Pu(Ⅳ))的性能,并与羟胺-肼(HAN-HN)、N,N-二甲基羟胺-单甲基肼(DMHAN-MMH)在钚净化浓缩循环中反萃行为进行了对比。结果表明:在一定HSC浓度下,适当延长相接触时间、减小相比(o/a)、降低酸度和提高温度,均有利于Pu(Ⅳ)的还原反萃。HSC作为还原反萃剂,可以有效实现30%TBP/煤油中高浓钚的反萃,反萃效果较其它几种还原剂更好,有望在先进二循环流程的钚净化浓缩工艺中得到应用。     

PUREX流程钚还原反萃过程的计算机模拟研究进展

PUREX流程为当前后处理工业的主流流程,其计算机模拟研究为研究热点。国外一些国家已进行全流程模拟计算,能够开展工艺条件分析和工艺优化工作,具有重要的应用价值。铀钚分离工艺单元(1B)和钚反萃单元(2B)是PUREX流程的重要环节,二者计算机模拟的基础为钚的还原反萃单元模型。本文总结了国外PUREX流程计算模拟程序中的钚还原反萃模型的研究进展,重点对模型的建立和算法做了介绍。     

台架实验样品分析中混合式K边界/X荧光分析仪的应用

混合式K边界/X荧光分析技术是一种非破坏性分析方法,主要应用于乏燃料后处理中U、Pu精确测量。本工作主要以分析“十五”期间乏燃料后处理台架试验工艺样品为应用对象。在对混合式K边界/X荧光分析仪进行一些必要的改进后,分别配置铀(0.5～300g/L)、钚(0.5～50g/L)及铀钚混合(10     

台架试验中亚硝酸的分析

在高浓铀燃料元件后处理流程中，共去污循环中的亚硝酸浓度很高，有可能使大部分亚硝酸被TBP-煤油萃取而被带入铀钚分离段。过高的亚硝酸浓度将破坏掉用于还原钚的还原剂，从而影响铀钚分离。要了解这一点，首先应准确测定IAP中的亚硝酸浓度。     

N，N-乙基，羟乙基羟胺在PUREX流程铀钚分离中的应用

为了解N，N-乙基，羟乙基羟胺（EHEH）在PUREX流程铀钚分离中的作用，研究了EHEH对Pu(Ⅳ)的单级反萃取行为及其影响因素。结果表明，EHEH能够迅速地将有机相中的Pu(Ⅳ)还原反萃入水相，相比（o/a）为1∶1，接触时间5s时，钚的反萃取率接近99%；相比（o/a）为4∶1时，5s内钚的反萃取率可达到80%，相比增大，Pu的反萃取率降低。低酸、升温和提高EHEH浓度有利于钚的还原反萃取。采用14级逆流串级反萃取实验（还原反萃段8级，补充萃取段6级），模拟PUREX流程1B槽U/Pu分离工艺，在相比(1BX∶1BF∶1BS)为1∶4∶1的条件下，铀的收率大于99.999%，Pu的收率大于99.99%;铀中去钚的分离因数α(Pu/U)=1.1×104；钚中去铀的分离因数α(U/Pu)=3.2×105。EHEH作为还原反萃取剂，可以有效实现铀钚分离。     

Purex流程铀钚分离工艺中锝对镎走向的影响

在HNO3-U(Ⅳ)-N2H4-Tc(Ⅶ)-Np(Ⅴ)体系中,Np(Ⅴ)迅速还原为Np(Ⅳ)。对比研究表明,Tc是该体系中Np(Ⅴ)迅速还原的主要原因。该体系中的主要反应是U(Ⅳ)将Tc(Ⅶ)还原为Tc(Ⅳ),进而Tc(Ⅳ)将Np(Ⅴ)还原为Np(Ⅳ)。本文通过串级和台架实验研究了该体系中锝对镎走向的影响。结果表明,Np(Ⅴ)的还原速度随HNO3浓度、初始Tc浓度的增大和温度的升高而加快。在模拟Purex流程铀钚分离工艺的条件下,试管串级和微型混合澄清槽台架实验结果表明,提高1AP料液中Tc(Ⅶ)的浓度、升高反应温度,Np进入1BU中的百分含量增加。     

美英联合进行次临界核试验

【本刊2006年3月综合报道】2006年2月23日,美英两国科学家在美国内华达核试验场联合进行了一次“次临界”地下核试验。这是自1997年以来在内华达试验场进行的第22次次临界试验,也是美英自2002年2月以来的第2次联合试验。美国能源部(DOE)称,美国洛斯阿拉莫斯国家实验室(LANL)和英国原子武器研究院(AWE)联合进行的此次试验是在地下约290m(1000英尺)深的水平隧道中进行的。内华达Bechtel公司的发言人Nancy Tufano称,试验材料为经过特别处理的钚,但出于安全原因,他没有披露具体是哪种钚同位素。试验目的是检验在受到化学高能炸药产生的强…     

对二甲胺基苯甲醛光度法测定氨基羟基脲含量

正氨基羟基脲(HSC)是一种新型的无盐试剂,能快速将Pu(Ⅳ)还原到Pu(Ⅲ),并能与HNO~2快速反应。HSC的含量是重要的工艺参数。为了确保1BP中钚的还原反萃效率,HSC必须加入过量,同时,在满足钚的还原反萃效率的前提下尽量减少HSC的用量,避免在后续工艺过程中消耗过多的氧化剂。因此,1BP中HSC含量需要准确测定,严格控制。     

氨基羟基脲应用于钚净化浓缩循环

进行了氨基羟基脲(HSC)的硝酸水溶液对30%(体积分数,下同)磷酸三丁酯(TBP)/煤油中高浓度四价钚(Pu(Ⅳ))的还原反萃行为研究,并采用试管串级实验对HSC在钚净化浓缩循环中反萃段工艺进行了验证。结果表明:HSC能有效地实现有机相中高浓Pu(Ⅳ)的反萃;采用13级逆流反萃试管串级实验(还原反萃段10级,补充萃取段3级),对PUREX流程钚净化浓缩反萃段工艺进行了验证,在相比(2BF∶2BX∶2BS)为1∶0.25∶0.15的条件下,Pu的收率为99.99%;钚中去铀的分离因子SF(U/Pu)=3.7×10⁵。HSC作为还原反萃剂,可以实现30%TBP/煤油中高浓度Pu(Ⅳ)的有效反萃,在钚净化浓缩循环工艺中有良好的应用前景。     

U(Ⅳ)对Pu(Ⅳ)的单级还原反萃数学模型研究

正Purex流程中铀钚分离工艺单元(1B)是整个流程的分水岭,其运行工况对后续的工艺单元有重要的影响,铀钚分离工艺通过使用合适的还原剂将Pu(Ⅳ)还原成为Pu(Ⅲ),因为Pu(Ⅲ)在有机相(30%TBP/煤油)和水相中的     

TBP—煤油体系中U（Ⅵ）的光化学还原以及在铀,钚分离上的应用

文章研究了30%TBP-煤油体系中U(VI)的光化学还原以及有机相中HNO_2含量、温度对光化学过程的影响,并测定了光化学反应后有机相对铀的保留量以及对裂片元素~(95)Zr-~(95)Nb,~(103)Ru和~(153)Gd的萃取性能的影响。按照Purex过程1 B柱工艺进行了光化学还原反萃分离钚的单级试验。结果表明,铀、钚分离效果是满意的,光化学反应对铀在有机相中的保留和对裂片元素的净化没有明显影响。