UiO-66-NH_2负载Pd催化剂的合成、表征及其催化反应

以UiO-66-NH2纳米粒子为载体,采用浸渍和还原的方法制备了担载Pd纳米粒子的多相双功能催化剂UiO-66-NH2/Pd。用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)等手段对材料进行了表征,并分别以芳香烯烃的催化加氢、苯甲醛和氰基乙酸乙酯的Knoevenagel缩合反应为模型反应,考察了UiO-66-NH2/Pd材料的加氢和碱催化性能。研究结果表明,通过浸渍和还原的方法在UiO-66-NH2上引入了粒径为1nm左右的Pd纳米粒子,Pd的质量分数为3.4%,材料的结构未发生明显变化。催化剂UiO-66-NH2/Pd能够高效催化多种烯烃的加氢反应,在苯乙烯的催化加氢反应中,催化剂循环使用6次,转化率大于96%,催化剂结构没有明显变化,催化剂UiO-66-NH2/Pd依然具备很好的碱催化能力,在苯甲醛和氰基乙酸乙酯的Knoevenagel缩合反应中表现出较好的催化活性和循环稳定性。     

UiO-66及其官能化改性材料对C6烷烃吸附性能研究

利用溶剂热法制备了UiO-66及其官能化改性的UiO-66-NH2,UiO-66-(CF3)2材料,均为微孔.40℃下测定正己烷(nC6)、3-甲基戊烷(3MP)、2,2-二甲基丁烷(22DMB)3种C6异构体分别在3种材料上的静态吸附速率曲线及等温线,并通过方程拟合研究其吸附行为.结果表明,改性的UiO-66-NH2...     

聚酯/角蛋白纳米纤维膜的制备及其铬离子吸附性能

为提高纳米纤维膜对Cr(VI)的吸附性能,使用静电纺丝法制备聚酯/角蛋白纳米纤维膜。从羊毛中提取角蛋白并加入到聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)中以制备复合纳米纤维膜;探究了影响去除水溶液中铬离子过程的实验因素,如溶液pH值和角蛋白含量。结果表明:通过扫描电子显微镜观察吸附前后纳米纤维膜的表面可知,铬离子附着在纤维膜的表面和孔隙中;水接触角测试证明了角蛋白的加入可提高复合膜的亲水性,纳米纤维膜对铬离子的吸附性能受溶液pH值和角蛋白的含量影响,在pH值为3、聚酯与角蛋白比例为1∶1时,纳米纤维膜的最大吸附容量为78.82 mg/g;FTIR和XPS的结果表明:角蛋白的酰胺键、氨基和二硫键参与了吸附过程。     

ZnAl类水滑石吸附Cr(Ⅵ)性能研究

对影响ZnAl-LDO吸附Cr(Ⅵ)性能的各因素(溶液pH值、温度、搅拌和沉降时间、初始Cr(Ⅵ)浓度、Zn/Al比)进行探讨,并考察了材料再生后的吸附性能.研究结果表明,控制溶液pH值是提高ZnAl-LDO吸附Cr(Ⅵ)性能的关键点;在最佳吸附条件下,Zn2Al-LDO对Cr(Ⅵ)的饱和吸附量高达73.83 mg/g;吸附材料可再生,循环使用3次,吸附性能无明显变化.     

ZnIn2S4-CdS-石墨烯复合薄膜的光催化Cr(Ⅵ)还原性能研究

通过水热法在自组装的石墨烯膜上原位生长ZnIn₂S₄纳米片,再通过连续离子层吸附与反应(SILAR法)负载CdS纳米颗粒,形成ZnIn₂S₄-CdS异质结。对复合薄膜作物相分析,形貌观察,光学特性分析和光催化Cr(Ⅵ)还原能力对比。研究表明,ZnIn₂S₄与CdS复合形成的异质结与石墨烯膜在提高性能方面起到重要作用,在40 mmol/L浓度下循环8次得到的ZnIn₂S₄-CdS-石墨烯复合薄膜性能最佳,80 min内可还原94.3%的Cr(Ⅵ)。     

γ-Al_2O_3固载水滑石的原位制备及其对Cr(Ⅵ)的吸附性能研究

以γ-Al_2O_3为载体,水热法原位合成γ-Al_2O_3固载镁铝水滑石,并在400℃对制备的水滑石(LDH)进行焙烧,制得γ-Al_2O_3固载的Mg Al复合金属氧化物(LDO),利用水滑石的记忆效应进行吸附脱除Cr(Ⅵ)的实验研究.结果表明:原位水热反应制得的γ-Al_2O_3固载水滑石样品表面被片状水滑石覆盖;γ-Al_2O_3固载的Mg Al复合金属氧化物对Cr(Ⅵ)的吸附量远大于未焙烧的水滑石;且水滑石焙烧温度为400℃、Cr(Ⅵ)溶液p H为5时,Cr(Ⅵ)脱除性能最好;γ-Al_2O_3固载的Mg Al复合金属氧化物质量一定,Cr(Ⅵ)溶液初始浓度变大时,Cr(Ⅵ)的脱除率将降低.     

q-CS/TEOS复合膜的制备及吸附性能的研究

以正硅酸乙酯为无机组分,季铵化壳聚糖为有机组分,通过溶胶-凝胶法制备一系列不同正硅酸乙 酯质量分数的季铵化壳聚糖/正硅酸乙酯(q-CS/TEOS)复合阴离子交换膜。利用红外光谱分析(FT-IR)对膜的 化学结构进行表征。另外,利用得到的杂化膜对水溶液中的Cr(Ⅵ)离子进行吸附性能考察。实验对吸附时间、体系 pH 值、溶液温度等因素对吸附性能的影响进行考察。结果表明,正硅酸乙酯质量分数为38%的杂化膜在吸附时间 180min、pH 值5.0~8.0、溶液温度35℃的条件下对Cr(Ⅵ)离子吸附性能较好。     

金属有机框架UiO-66-(COOH)2吸附亚甲基蓝的作用机制

为减少染料废水的排放造成的环境污染,分别采用溶剂热法和机械搅拌法制备了金属有机骨架材料UiO-66和羧基改性材料UiO-66-(COOH)₂,研究了两种吸附剂对有机染料亚甲基蓝(MB)的吸附性能,并探讨了相应的吸附机理。结果表明：UiO-66和UiO-66-(COOH)₂对MB均具有较好的吸附能力,UiO-66-(COOH)₂对MB的平衡吸附量达416.95 mg/g,比UiO-66材料提高了38.6%。UiO-66-(COOH)₂对MB的高效吸附是静电相互作用、π-π相互作用和氢键作用等多重机制共同作用的结果。吸附过程符合拟二级动力学模型,吸附平衡符合Freundlich吸附模型。     

水热处理稻壳对Cr(Ⅵ)的吸附研究

研究了水热处理稻壳对Cr(Ⅵ)的吸附特性,比较了不同水热时间处理稻壳对Cr(Ⅵ)的吸附,结果表明:水热处理4 h的稻壳去除Cr(Ⅵ)效果最好,在相同条件下吸附量几乎是未处理稻壳的4倍;对水热处理前后的稻壳做了热重和FTIR分析,表明水热处理使稻壳中活性羟基发生脱水缩聚;考察了溶液的pH值、吸附时间、温度、初始浓度等因素对Cr(Ⅵ)吸附的影响,结果表明:吸附量随pH值降低、初始浓度增加、温度升高及吸附时间延长而增加,水热处理后稻壳对Cr(Ⅵ)的吸附符合Freundlich模型.     

啤酒糟及其生物炭吸附废水中Cr(Ⅵ)

采用啤酒糟为原料,在磷酸浸泡后于150℃下部分炭化制备生物炭。分析了某些关键因素如初始废水Cr(Ⅵ)浓度、pH值和生物炭使用量对废水中Cr(Ⅵ)吸附性能的影响。结果表明,啤酒糟和生物炭的红外光谱的特征吸收峰基本一致。它们含有羟基、羧基、氨基和溶解性有机炭可以通过络合、氧化还原反应除去废水中的Cr(Ⅵ)。啤酒糟和生物炭在初始pH为2~3时对废水中的Cr(Ⅵ)的去除效率最好(都达到85%以上)。当Cr(Ⅵ)初始浓度为400 mg/L、吸附剂用量为6 g/L、pH为2.0时,啤酒糟和生物炭对废水Cr(Ⅵ)的吸附能力分别为51.19 mg/g和56.94 mg/g。Dubinin-Raduskevich和Elorich模型拟合结果说明,啤酒糟和生物炭对溶液Cr(Ⅵ)除去的主要机理表现为物理吸附协同还原反应,而且它们对Cr(Ⅵ)除去能力与其表面特性和含Cr(Ⅵ)的废水微环境密切相关。     

多孔蒙脱土/醋酸纤维素复合纤维膜的离心纺构筑及其在重金属离子吸附中的应用

为制备出一种绿色环保、重金属离子吸附性能良好的多孔醋酸纤维素(CA)复合纤维膜,选用天然吸附材料蒙脱土(MMT),以CA为基材,通过离心纺丝技术,设计制备MMT/CA多孔复合纤维膜,并将所得纤维膜应用于重金属离子吸附。采用扫描电子显微镜(SEM)、红外光谱仪(FTIR)、X射线光电子能谱仪(EDS)、热重分析仪(TGA)和原子吸收光谱仪(ASS)对复合纤维的形貌结构及吸附性能进行表征。结果表明:在溶剂DCM/DMSO质量配比8∶2时成功制备出具有多孔结构的MMT/CA复合纤维膜;随着MMT质量分数的增加,其Cu~(2+)吸附量也随之增大,当质量分数为3%时最大Cu~(2+)吸附量为44.243 mg/g,并且经过5次解吸循环后,仍保持有80%以上的吸附效果。     

赖氨酸表面修饰PVDF纳米纤维膜及其对胆红素的吸附性能

为制备具有高通量、低传质阻力及高吸附容量的亲和膜,利用溶液喷射纺丝技术制备了聚偏氟乙烯(PVDF)纳米纤维膜,对其进行活化偶联赖氨酸亲和配基后制得了新型纳米纤维亲和膜,探讨了温度、时间和pH值对其吸附胆红素的影响.结果表明:所得纤维直径范围为50~250 nm,纤维呈三维卷曲形态,杂乱堆积形成蓬松高孔隙率的纳米纤维膜,水通量可达到0.42 mL/(cm~2·s);经赖氨酸表面修饰后,对胆红素具有良好的吸附性能,最大吸附量可达378.69 mg/g.     

稻壳活性炭对废水中Cr(Ⅵ)的吸附

利用农业废弃物稻壳为原材料制备活性炭,并对其吸附水中Cr(Ⅵ)的行为进行了研究.采用单因素法探索溶液pH值、稻壳活性炭投加量、吸附时间、反应温度等因素对吸附性能的影响,并对其动力学特性进行了研究.结果表明:稻壳活性炭对Cr(Ⅵ)的吸附在120 min到达平衡;pH对吸附率影响较大,当pH为2,温度为30℃时,对Cr(Ⅵ)的吸附率可达96%以上.动力学数据分析表明,吸附过程符合准二级动力学模型;等温吸附过程可以用Langmuir等温吸附方程来描述,吸附过程以单分子层吸附为主.     

羟丙基壳聚糖对Cr（Ⅵ）的吸附性能研究

研究了羟丙基壳聚糖对Cr（Ⅵ）的吸附作用,探讨了溶液的pH值、反应时间、温度、初始Cr（Ⅵ）浓度和离子浓度等因素对其吸附性能的影响.实验表明：pH是羟丙基壳聚糖吸附Cr（Ⅵ）的主要影响因素.在pH等于5时,对Cr（Ⅵ）初始浓度为15 mg/L的溶液,可控制温度在20℃左右吸附2 h,吸附剂羟丙基壳聚糖用量为1%（g/mL）时具有一定的吸附效果,且发现离子浓度对吸附性能也有影响.     

硅藻土负载壳聚糖对含Cr(Ⅵ)废水吸附处理效能

活性炭和壳聚糖对六价铬(Cr(Ⅵ))吸附效果较好,但价格较高,而廉价吸附剂的吸附能力较差.制备硅藻土负载壳聚糖廉价吸附材料,并研究其Cr(Ⅵ)吸附效能.实验结果表明,硅藻土的表面孔洞结构对壳聚糖的附着有促进作用,复合吸附剂中壳聚糖质量分数为16.7％时,其表面具有壳聚糖的某些官能团;该材料在Cr(Ⅵ)初始浓度(质量浓度)为10 mg/L条件下,吸附量远高于硅藻土,可达8.03 mg/g,约为纯壳聚糖吸附量的70％;吸附模式符合Freundlich公式;吸附剂吸附饱和后,可以采用氢氧化钠再生.     

热镀锌板表面单宁酸- H2TiF6/SiO2复合涂层的防腐性能研究

铬酸常用于金属表面处理,但Cr(Ⅵ)被认为是致癌物质,为研究替代其钝化涂层的环保防腐方法,通过对镀锌板锌层表面制得的单宁酸-H2TiF6/SiO2复合涂层试样的涂层结构和防腐性能进行分析研究,探讨了固化温度、溶液pH值和膜层厚度对涂层耐蚀性能的影响因素.结果表明,单宁酸-HTiF6/SiO2防腐溶液的固化温度和pH值对膜层腐蚀性能影响较大,在pH=4及钢板固化温度(PMT)60～80℃范围时单宁酸-H2TiF6/SiO2复合涂层的耐腐蚀性能最佳,达到了常规铬酸盐钝化膜的防腐性能.     

MoS_2纳米片去除水中Cr(Ⅵ)的吸附性能和机理

采用简单的一步水热法合成了薄片状纳米MoS_2并将其用于吸附去除水中Cr(Ⅵ)。片状MoS_2对Cr(Ⅵ)具有非常好的吸附效果,反应不到160min就达到了吸附平衡,Cr(Ⅵ)的去除率可达97%。Cr(Ⅵ)在MoS_2上的表面吸附是自发吸热的化学吸附过程,反应速率主要由扩散速率控制。其反应动力学符合准二级动力学模型,由Langmuir等温线计算的最大平衡吸附量为36.22mg·g~(-1)。实验结果表明MoS_2纳米片是一种优良的金属离子吸附剂。     

淡竹叶抗菌粘胶纤维前期制备的研究

将具有抗菌功能的淡竹叶提取物水溶液加入到粘胶纺丝液中,根据普通粘胶纤维的生产工艺,制备淡竹叶抗菌粘胶共混膜,并测试其表面性能、力学性能和抗菌性等。实验结果表明淡竹叶抗菌共混膜表面光滑均匀,断裂强力大于纯粘胶共混膜,淡竹叶抗菌共混膜具有较好的抗菌性,为淡竹叶抗菌粘胶纤维的制备提供了参考。     

氧化铝负载纳米钛酸锶的制备及其在铬形态分析中的应用

采用溶胶凝胶法制备氧化铝负载纳米钛酸锶(AST),并用扫描电子显微镜和X射线衍射仪进行表征。研究AST对水中Cr(Ⅵ)和Cr(Ⅲ)的吸附性能,考察吸附剂的再生及Cr(Ⅵ)和Cr(Ⅲ)的分离富集条件。结果表明:采用溶胶凝胶浸渍法,纳米钛酸锶粒子可牢固地负载于氧化铝表面,钛酸锶晶体平均粒径为22 nm。得到的新型纳米钛酸锶吸附材料对水中Cr(Ⅵ)和Cr(Ⅲ)均具有较强的吸附富集能力,但其吸附性能取决于介质的pH值,可通过改变介质的pH值,实现Cr(Ⅵ)和Cr(Ⅲ)的吸附分离。吸附于AST上的Cr(Ⅵ)和Cr(Ⅲ),可分别用洗脱剂洗脱,采用原子吸收光谱法分别测定,据此建立水中铬形态分离富集新方法。该方法用于水中Cr(Ⅵ)和Cr(Ⅲ)的分离富集和原子吸收测定,结果满意。     

HDTMA改性沸石对铬酸盐的吸附作用研究

以溴化十六烷基三甲基铵(HDTMA-Br)和浙江缙云产天然沸石为原料制备了HDTMA改性沸石,并通过实验考察了HDTMA改性沸石对Cr(Ⅵ)的吸附性能.结果表明:HDTMA改性沸石对Cr(Ⅵ)的吸附能力随粒径的减小而增强.粒径≤0.15 mm HDTMA改性沸石吸附Cr(Ⅵ)较优的改性剂投加量为300 mmol/kg.HDTMA改性沸石对Cr(Ⅵ)的吸附能力随溶液pH值的增加而降低.共存的HCO3-和SO42-等阴离子会抑制HDTMA改性沸石对Cr(Ⅵ)的吸附.改性剂投加量为300 mmol/kg条件下制备得到的粒径≤0.15 mm HDTMA改性沸石对初始质量浓度5~25 mg/L Cr(Ⅵ)的吸附过程满足Langmuire等温吸附模型.