铀矿石浓缩物的核法证学地理溯源研究现状

自20世纪90年代初开展核法证研究以来的近30年中,核法证学在分析方法、数据处理、溯源等方面都取得了重大进展,确定了铀同位素、稀土元素（REE）分布模式,Sr和Nd同位素丰度、部分杂质元素含量等可作为有效的地理溯源特征指纹信息。铀矿石浓缩物（UOC）地理溯源需结合地球化学知识寻找特征指纹信息,结合多元统计等数据处理技术对未知UOC样品的产地信息进行溯源。基于近年来的研究成果,本文对UOC的核法证地理溯源进行了详细论述,包括地理溯源特征属性分类、铀矿冶工艺对特征属性的影响、溯源案例等,以推动UOC核法证地理溯源领域的研究。     

铀矿石浓缩物的地理溯源特征属性分析技术研究现状

近年来随着核法证分析技术的发展,基本确定了铀同位素、稀土元素（REE）分布模式、Sr和Nd同位素丰度、部分杂质元素含量等为铀矿石浓缩物（UOC）地理溯源特征指纹,高准确性、高精度的分析方法为溯源提供了技术支撑。主要的技术发展体现在,根据不同类型的UOC样品采用不同的溶解及化学分离方法,先进质谱技术发展在UOC中铀及杂质的含量及同位素等地理特征属性测量中的应用,及基体一致的UOC标准样品在溶解、分离、测量全过程中质量控制的保障。为推动核化学、地质化学等在核法证技术中的应用,本文基于近年来国内外的研究成果,对UOC的核法证地理溯源分析技术发展、数据处理进行了详细论述。     

Nd同位素溯源铀矿石浓缩物产地研究

铀矿石浓缩物(UOC)是核法证学中溯源研究的核材料之一,通过测量其中Nd同位素丰度比能提供地理指示信息。本文基于TRU树脂对铀和稀土元素的吸附特性,通过条件实验获得了最佳淋洗酸度和体积,分离稀土元素和大量铀基体;利用LN树脂分离镧系元素的特性,分离具有同量异位素干扰的Sm,使用TRU和LN树脂联用方式有效分离了Nd,建立了一种能分离UOC中U、Sm和Nd的方法。应用该方法对UOC样品进行多次测量,洗脱液中U含量低于5 ng/g,有效实现了UOC中大量U与微量Nd的分离。采用多接收电感耦合等离子质谱对Nd同位素进行测量,测量精度达0.002%,满足Nd同位素测量需求。该方法已用于实际UOC样品中的Nd分离,并进行了初步溯源研究。     

铀芯块的核法证分析及初步溯源

为有效应对核安全事件和潜在的核恐怖威胁,提高核法证分析能力,防止放射性犯罪或恐怖袭击,本工作以核燃料循环中最重要的产品铀芯块作为分析对象,采用核法证分析技术溯源铀芯块的来源及工艺特征。分析了芯块的物理外观特征、微观结构、痕量杂质、稳定同位素组成、年龄等特征指纹信息。在对以上核取证特征指纹信息测量、综合分析的基础上,通过与调研的核燃料芯块资料对比,对样品进行了初步溯源,结果显示,由于不同地质条件与工业过程,铀芯块内遗留有独特的、可区分的信息。其中,核材料的年龄、痕量杂质和稳定同位素组成等特征非常重要。     

铀芯块的核法证分析及初步溯源

为有效应对核安全事件和潜在的核恐怖威胁,提高核法证分析能力,防止放射性犯罪或恐怖袭击,本工作以核燃料循环中最重要的产品铀芯块作为分析对象,采用核法证分析技术溯源铀芯块的来源及工艺特征。分析了芯块的物理外观特征、微观结构、痕量杂质、稳定同位素组成、年龄等特征指纹信息。在对以上核取证特征指纹信息测量、综合分析的基础上,通过与调研的核燃料芯块资料对比,对样品进行了初步溯源,结果显示,由于不同地质条件与工业过程,铀芯块内遗留有独特的、可区分的信息。其中,核材料的年龄、痕量杂质和稳定同位素组成等特征非常重要。     

铀矿石浓缩物中杂质元素含量分析

<正>在铀矿石浓缩物(UOC)的核法证研究中,杂质元素含量是非常重要的特征指纹信息之一。相较于核燃料循环中的其他核材料,UOC中有多种杂质元素,如稀土元素、铁、钛、硒、铼、铌、钽、钌等,这些杂质元素留存了大量的原矿石产地信息以及UOC的生产工艺信息。为准确分析UOC中杂质元素含量,需进行化学分离去除含量为65%以上的大量铀元素。此过程包含UOC的溶解、转     

SIMS测量铀氧化物中氧同位素比的方法研究

在核法证领域,氧同位素比有可能作为铀矿石、铀氧化物等初级核材料地域来源的一个辅助判据。本文研究了用SIMS测量铀氧化物中氧同位素比时的质量刻度、一次离子束强度、质量分辨率等仪器参数对二次离子发射、氧同位素比测量等的影响因素,优化了仪器测量参数,建立了SIMS测量铀氧化物中氧同位素比的测量方法。在不同时间对同一样品进行了分析,测量结果基本一致,测量相对标准偏差小于1.6%。建立的方法将来可应用于核法证对铀氧化物中氧同位素的分析需要,为核材料/放射源的溯源提供辅助判据。     

铀芯块样品的核法证分析研究

正核法证学研究能有效应对核安全事件和潜在的核恐怖威胁,防止放射性犯罪或恐怖袭击。通过对核燃料循环不同阶段的核材料分析,揭示核材料的初始来源和整个历程,发现由于不同地质条件与工业过程而遗留在核材料独特的、可区分的特点。在核材料分析过程中,核材料"年龄"、痕量杂质与稳定同位素组成等特征非常重要。本工作以核燃料循环中最重要的产品铀芯块为分析对象,采用核法证分析技术溯源铀芯块的     

黄饼标准分析流程建立研究

正四家核取证研究实验室进行了黄饼样品的核取证特征属性比对分析,分析的特征属性包括微观形貌,化学成分,铀含量,铀同位素丰度,杂质元素含量(Al、Cr、Fe、Pb、Ti、Zn、Mo、Nb、Sb、Sn、Ru、Ta、Th、Ni、Mn等),Pb、Sr、Nd同位素丰度等。通过黄饼的比对分析,希望建立黄饼样品的     

电感耦合等离子体质谱测定铀样品年龄方法研究

铀样品年龄与生产时间密切相关,是核法证学调查核材料来源属性的一个重要参数。本文研究建立了利用~(230)Th/~(234)U原子数比测定铀样品年龄的分析方法。分别用~(229)Th和~(233)U稀释剂进行铀样品同位素稀释,利用TEVA树脂对样品中的铀和钍进行分离处理,用多接收电感耦合等离子体质谱测量~(229)Th/~(230)Th和~(233)U/~(234)U原子数比,根据铀年龄计算公式通过~(230)Th/~(234)U原子数比可得到样品的铀年龄。采用该方法对CRM U850和U010标准样品进行了年龄测定,结果与美国劳伦斯·利弗莫尔国家实验室的测量结果一致,但较实际年龄偏大,可能是由于生产时纯化过程不完全,导致有残留的~(230)Th在样品中。本文所建立的方法可用于铀样品~(230)Th-~(234)U模型年龄的测定,为核法证学调查提供重要信息。     

铀芯块中铀同位素比的分析

正铀芯块中铀同位素比的分析是核法证研究的重要内容。热电离质谱法(TIMS)与多接收电感等离子体质谱法(MC-ICPMS)是两种高精度的同位素比分析方法。本工作采用TIMS、MC-ICPMS对铀芯块中铀的同位素比进行了研究,对比了分析结果(图1)。从图1可看出,两种仪器的分析结果符合得较好。此外,采用常规方法与全蒸发法在TIMS上进行了铀样品分析,常规方法样品用量约2μg,全蒸发法样品用量约500ng。分析结果表明,全蒸发法在样品用量及测量的精确度方面存在明显的优势。     

用于铀微粒年龄测量的铀钍氧化物混合微粒SIMS测量研究

放射性材料的年龄信息是一项重要的溯源指纹特征,铀微粒年龄测量研究对于核取证技术应用具有重要意义。本工作通过使用二次离子质谱（SIMS）、电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）测量自制单分散铀钍氧化物混合微粒获得了单个微米级微粒中铀钍比值的相对灵敏度因子（RSF_Th/U）,结合扫描电子显微镜（SEM）等常规分析技术,确定了最佳测量条件,探索了微米级铀钍混合微粒的SIMS测量方法。测量结果表明,对于粒径为2~3 μm的混合微粒,不同微粒间²³²Th/²³⁸U比值的相对标准偏差小于3%(n=12),平均RSF_Th/U为1.259±0.032。通过测量年龄已知的铀同位素固体标准物质CRM970对RSF_Th/U进行了验证。结果表明,对于粒径为5~10 μm的CRM970铀粉末样品,年龄测量结果准确,相对标准偏差为3%(n=16)。该方法受干扰信号影响较小,测量结果稳定,可用于微米级铀微粒年龄的测量。     

传统铀水冶工艺对稀土元素分布模式的影响及其在核法证中的应用

从生产过程的角度研究了稀土元素分布模式在核法证溯源中的适用性。通过跟踪调查某传统铀水冶厂从铀矿石到重铀酸钠的生产过程,在低本底(<0.512 ng/mL)、低检出限(<0.007 5 ng/mL)的实验条件下,对铀矿石、澄清浸出液、萃余液和重铀酸钠样品进行了前处理后,采用TRU树脂分离稀土元素、电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)测定稀土元素的含量,并绘制了稀土元素分布模式图。结果表明,上述4种样品整体上都是轻稀土富集,Eu亏损明显,稀土元素分布总体呈右倾斜深谷状。这说明经历了传统铀水冶工艺的铀材料仍会基本保留铀矿石的稀土特征,稀土元素分布模式有助于查明铀材料的来源和历史。     

低浓铀芯块的溯源比对

正2015年12月至2017年4月,本实验室参加了国际核法证技术工作组(ITWG)设计和组织的CMX-5比对。组织方设计了相应场景,提供了两个截获样品(即两个低浓铀芯块A、B)及其相应的信息。此次比对的目的是通过对截获样品的分析和比对,提高参比实验室的取证程序、优化评估流程,强调利用数据库和知识库溯源的重要性。包括本实验室在内的21个国家或国际组织的实验室参加了此次比对。收到比对样品后,按照核法证分析程序,本实     

自然界铀同位素分馏研究进展及展望北大核心CSCD

铀是自然界中天然存在的最重的放射性元素,其在地壳中广泛分布。随着质谱测量铀同位素比的技术精度的提高,人们逐渐认识到自然环境中铀同位素也具有分馏作用。本文主要对近年来有关铀同位素分馏的研究成果进行了综述,介绍了自然界中铀的地球化学行为和铀同位素的分析方法。自然界铀同位素分馏与核体积效应有关,核体积效应导致重铀同位素更倾向于富集在还原物相当中,U(Ⅵ)还原为U(Ⅳ)的δ^(238) U(δ^(238) U为研究样品同位素组成相对于标准物质的千分偏差)变化达到了1.0‰以上。铀同位素组成对氧化-还原环境较敏感的特性揭示了铀在氧化还原交换反应中的同位素分馏机理,形成于不同氧化-还原环境的铀矿床的δ^(238) U存在明显的差异,实验研究表明生物还原作用引起的铀同位素分馏程度更大。因此,铀同位素分馏在反演铀矿成矿环境以及地浸采铀矿山等放射性污染区域的核素迁移转化机理与环境修复的研究中具有重要的示踪作用。最后,提出了铀同位素分馏研究进一步的发展方向,以及在地浸采铀矿山地下水环境修复和其它地球科学领域的应用前景。     

电感耦合等离子体质谱测定铀样品年龄方法研究

铀样品年龄与生产时间密切相关,是核法证学调查核材料来源属性的一个重要参数。本文研究建立了利用²³⁰Th/²³⁴U原子数比测定铀样品年龄的分析方法。分别用²²⁹Th和²³³U稀释剂进行铀样品同位素稀释,利用TEVA树脂对样品中的铀和钍进行分离处理,用多接收电感耦合等离子体质谱测量²²⁹Th/²³⁰Th和²³³U/²³⁴U原子数比,根据铀年龄计算公式通过²³⁰Th/²³⁴U原子数比可得到样品的铀年龄。采用该方法对CRM U850和U010标准样品进行了年龄测定,结果与美国劳伦斯·利弗莫尔国家实验室的测量结果一致,但较实际年龄偏大,可能是由于生产时纯化过程不完全,导致有残留的²³⁰Th在样品中。本文所建立的方法可用于铀样品²³⁰Th-²³⁴U模型年龄的测定,为核法证学调查提供重要信息。     

~(235)U/~(231)Pa质谱法测铀年龄

建立了同位素稀释-多接收电感耦合等离子体质谱法测~(235)U/~(231)Pa原子比得到高浓铀年龄的方法。经过两次TTA萃取-反萃后从母体237 Np中分离得到233Pa稀释剂,Pa中去Np的去污因子均在200以上。在用标准物质CRM U900对233Pa稀释剂的浓度进行标定后,分别以233 U、233 Pa作为~(235)U、231 Pa的稀释剂,质谱测得~(235)U/~(231)Pa原子比计算高浓铀年龄,采用该法对标准物质CRM U850进行年龄测量,其结果与参考值的相对偏差为1.97%。该法可用于核法证与核保障监督中的高浓铀年龄测定。     

铀钚单粒子检测技术在核保障中应用研究

综述了近年来国内外铀钚单粒子检测技术用于核保障的进展。简要介绍了铀钚单粒子检测技术用于核保障的样品采集、粒子提取、定位转移和铀同位素标准粒子的制备,重点叙述了二次离子质谱法(SIMS)、热电离质谱法(TIMS)和电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)法在核保障微粒检测中的应用研究现状,展望了未来的发展趋势和研究前景。     

“银河星蛇”第二期核法证图书馆虚拟桌面演练

正"银河星蛇"第二期(GSv2)核法证图书馆虚拟桌面演练是由核法证学国际技术工作组(ITWG)组织的基于网络的有关密封放射源国家核法证学图书馆的桌面演练。此次演练分为3个阶段:首先根据组织方提供的虚拟放射源资料构建数据库;随后根据组织方提供的虚拟场景检测信息,即截获放射源检测数据(表1);结合第一阶段建立数据库,尝试开展放射源溯源。根据放射源种类、源壳尺寸、源壳材料等信息,缩小关联放射源,关联结果与组织方设计基本吻合,如图1所示。通过     

离子交换色层法分离铀同位素的实验研究

本文利用色带迁移法研究了树脂交联度、树脂粒度、树脂床温度、带迁移速度(流速)、以及推移剂的性质与组成等因素对铀同位素分离的影响,给出了铀同位素分离的较佳条件,得到了比以往U(Ⅵ)络合物体系较好的分离结果,并对结果进行了一定的讨论。