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1.
用微型固定床反应器,在中压(1.1MPa)条件下考察了助剂La、V、Zn、K对共沉淀Fe-Mn催化剂CO+H2合成反应性能的影响。反应结果表明,助剂La、K的加入均使CO+H2转化率降低,烃的选择性提高,产物中CH4减少,C5+增多,产物平均分子量增大,同时烯烷比也提高,但是助剂K使催化剂失活较快;助剂V使CO+H2的转化率降低,使产物中CH4增加,C5+减少,V对烯烷比影响不明显,但提高了合成反应的稳定性;助剂Zn使CO+H2的转化率提高,产物中CH4和C5+的含量都减少,C2~C4烃明显增加,烯烷比降低。 相似文献
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CO加氢合成甲醇Cu-Mn/ZrO_2催化剂反应性能的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
考察了在Cu/ZrO2催化剂中添加Mn助剂对提高CO+H2合成甲醇反应性能的影响。结果表明,Mn的添加提高了CO+H2反应合成甲醇的活性;升高反应温度会提高C2+醇的选择性,反应压力的增加也有类似的作用;Mn助剂具有明显的促进CO加氢反应碳链增长的作用。XRD研究表明,Mn和Cu之间形成了复合氧化物,TPR研究也表明上述两种金属之间存在着一定的相互作用,同时Mn还促进了Cu的还原。 相似文献
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CH4,CO2与O2催化氧化制合成气 总被引:7,自引:0,他引:7
CH4、CO2、O2催化氧化制合成气是一条比较理想的制合成气路线、它与CH4、CO2重整和CH4部分氧化反应制合成气相比,有其独特的优点。本文主要从反应的发展现状、反应热力学、催化剂体系、工艺条件、催化剂积炭和反应机理等几个方面进行了讨论。 相似文献
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根据对CH4-O2在热力学上反应特征的分析,采用镍负载型催化剂Ni/RMA,较详细地研究了甲烷部分氧化制合成气反应体系的非平衡态和温度特征。结果表明,在低温高空速时,产物合成气含量可以明显超过热力学理论值。其原因之一是,催化剂床层存在局部热点温度,使床层实际温度明显高于测定指示温度;第二,反应在低温高空速时处于非平衡态,反应达到平衡前更有利于生成合成气。在650~850℃高温之间时,通过准确控制反应体系的温度,甲烷转化率和合成气收率可以接近热力学理论平衡值。当温度较高时,在催化剂上方空间将发生甲烷燃烧反应 相似文献
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超临界条件下由合成气合成低碳醇的研究 总被引:14,自引:1,他引:13
在固定床管式反应器中,在系统总压9.0MPa,合成气分压6.0MPa,空速2000h-1,反应温度260~300℃,超临界介质正庚烷分压3.0MPa条件下,研究了共沉淀Cu~Co催化剂的超临界相由合成气合成低碳混合醇的性能。结果表明,超临界相反应的CO转化率比气相反应高,醇选择性比气相反应低;超临界相与气相CO+H2反应的产物均为C1~C5正构醇,醇分布规律基本相同,符合Schulz-Flory分布方程,超临界相对合成低碳醇的链增长影响不大。以正庚烷为介质,在其临界温度以上,对合成醇反应有较强促进作用。 相似文献
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天然气-H_2O-CO_2转化制取合成甲醇原料气的研究 Ⅰ.反应条件对合成气组 总被引:4,自引:1,他引:4
用新研制的具有高抗结炭性能的负载型镍催化剂SYM-1,模拟工业用变温固定床,进行了CH4-H2O-CO2体系制取合成甲醇用合成气的实验。结果表明,该催化剂对CH4-H2O-CO2反应具有良好的催化活性,能够制得工业合成甲醇用的合成气。甲烷的转化率和产物CO含量随温度升高而增加,随压力增大而下降。其较佳的反应条件为:反应温度900℃;压力0.1~0.7MPa,甲烷空速500~1500h-1;原料配比CH4:H2O:CO2=1:(1.1~1.5):0.3。 相似文献
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研究了在Cu-Co共沉淀催化剂中添加K,Rb,Cs等不同金属及不同添加量对CO+H2合成低碳混合醇反应的影响,研究表明,碱金属用量及其种类明显影响低碳醇和烃生成,添加适量K2CO3,可以有效促进C^+2醇的生成及抑制烃和水的产生,在本实验条件下,含约1.0%(mass)K2CO3的催化剂其催化效果较好,并对实验结果作了讨论。 相似文献
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KDD-12硫化态钼基催化剂合成低碳醇性能 总被引:7,自引:0,他引:7
在5ml固定床反应器中使用KDD-12催化剂由合成气合成低碳醇的实验表明,压力、温度、空速等对催化剂合成醇性能影响明显,增加压力、空速可以提高低碳醇的收率和合成醇选择性,对合成低碳醇有利;升高反应温度可提高低碳醇收率,但选择性下降。在385℃,14.0MPa,11000h-1条件下,低碳醇收率为416.7ml/Lcat·h,醇选择性为82%,CH3OH/C2醇=2.77。产物分布符合Schulz-Flory定律。该催化剂活性高,反应稳定性好,抗硫中毒能力强,且具有反应过程中不需补充硫的优点。具有较好的工业应用前景。 相似文献
10.
用A-6型拉西环状整颗催化剂,在模拟工业上甲烷水蒸汽重整的单管实验条件下,考察了反应温度、压力、空速、V(CH4)/V(CO2)比等对甲烷与CO2重整所制得的合成气组成、催化剂结炭及强度的影响。实验结果表明,甲烷与CO2重整生成的合成气中CO含量高(~48%),V(H2)/V(CO)比可达0.8,但在较低温度区的催化剂易结炭和粉碎。 相似文献
11.
铌改性V_2O_5催化甲醇乙醇一步合成异丁醛催化剂的催化性能研究 总被引:4,自引:0,他引:4
用Nb2O5和Nb(OH)5对甲醇、乙醇一步合成异丁醛(IBA)V2O5催化剂进行了改性研究。实验结果表明,两者都能增加V2O5催化剂的活性和选择性,综合性能最佳的催化剂为w(Nb2O5)为8%的Nb2O5/V2O5催化剂和w(Nb(OH)5)为18%的Nb(OH)5/V2O5催化剂,这两种催化剂的乙醇转化率分别为95.39%和96.39%,IBA选择性分别为47.87%和55.35%,较V2O5催化剂IBA选择性分别提高了21.25%和40.20%。XRD结果表明,在Nb2O5/V2O5的XRD图谱上有Nb2O5衍射峰,而Nb(OH)5/V2O5催化剂几乎未检测到Nb2O5衍射峰,说明该催化剂煅烧后生成的Nb2O5几乎以无定形形式存在于催化剂体系中,从而使Nb(OH)5/V2O5催化剂表现出了更好的活性和选择性。 相似文献
12.
以1-丁烯及合成气为初始原料,三苯基膦和羰基铑为催化剂,经氢甲酰化反应、常压精馏精制得到正戊醛;再以NaOH溶液为催化剂,通过正戊醛羟醛缩合反应、减压精馏精制得到含2-丙基-2-庚烯醛(PBA)97.5%(w)的癸烯醛。以Johnson Matthey公司提供的HTC Ni 500RP为催化剂,采用绝热式固定床加氢反应装置,考察了PBA液相加氢工艺过程中原料入口温度、反应压力、液态空速、氢油比(H2与癸烯醛的体积比)和原料组成对加氢反应的影响。实验结果表明,在原料入口温度100℃、反应压力4.0 MPa、液态空速0.42 g/(g.h)、氢油比600的条件下,PBA加氢反应的转化率接近100%,完全加氢产物2-丙基-1-庚醇的选择性可达97%以上;原料组成对加氢反应的影响不大。 相似文献
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La_2O_3对合成异丁醛催化剂V_2O_5的催化性能的影响 总被引:5,自引:1,他引:5
研究了La2O3对甲醇乙醇一步催化合成异丁醛催化剂V2O5的催化性能的影响。实验结果表明,La2O3的添加量(质量分数)为10%时La2O3/V2O5活性最佳,在反应温度375℃,常压,体积空速2h-1,原料甲乙醇的摩尔比为3∶1时,乙醇转化率达96.62%,异丁醛选择性达61.76%。对反应前后的催化剂进行的XRD测试结果表明,反应过程中V2O5还原为V2O3,部分La2O3也发生了晶形的变化,由立方体晶体(A型)变为了六方体形晶体(C型)。对V2O5和La2O3/V2O5反应后失活催化剂进行的TG-DTA实验结果表明,La2O3可降低失活催化剂的再生温度,有利于失活催化剂的再生。 相似文献
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VO2 (M) doped with different metals (Ti, Ce, Nb, Zr, W, and Mo) was successfully synthesized by the hydrothermal reduction process using oxalic acid as the reductant. The results showed that doping metals in the VO2 (M) lattice could enhance the oxidative desulfurization (ODS) activity. The DSC and Raman spectra revealed that VO2 (M) retained its monoclinic structure after doping. Mechanism for the improvement of ODS activity by doping was investigated. Electron transfer to V (V) atom occurs upon doping, and then V (V) changes into V (IV), which can promote the ODS reaction. This explanation can be confirmed by the fact that doping can promote the proportion of V (Ⅳ) after doping as revealed by the XPS analysis. 相似文献
16.
负载型多钒杂多酸催化剂在氧化脱硫反应中的应用 总被引:1,自引:0,他引:1
使用两步法合成出H12P2Mo12V6O62(HPA-62P)、H14P2Mo10V8O62(HPA-82P)、H15P3Mo18V6O84 (HPA-63P)和H12P3Mo18V7O85(HPA-73P) Dawson 结构的含钒杂多酸化合物,并采用红外光谱、紫外光谱进行表征。以活性炭、二氧化硅为载体,浸渍以上化合物制备出负载型杂多酸催化剂。以二苯并噻吩(DBT)为模型化合物,考察了这类催化剂的氧化脱硫性能。结果表明,H12P3Mo18V7O85(HPA-73P)/ C在90℃、5min的条件下,对二苯并噻吩(DBT)的氧化脱硫率可以达到73.2%,显示出优良的催化性能。 相似文献
17.
研究以 (NH4 ) 6Mo7O2 4 ·4H2 O为前驱物料所制得的MoO3 /K2 CO3 /SiO2 催化剂对高硫化氢合成气一步法合成甲硫醇的催化活性 ,考察K2 CO3 助剂对钼基催化剂催化行为的影响。ESR表征结果显示 ,工作态催化剂观测到氧包围的“oxo -Mo(V)”(g =1.93)、硫包围的“thio -Mo(V)”(g =1.98)和S(g =2 .0 1,g =2 .0 4)等信号 ,随着K2 CO3 添加量的增加 ,oxo -Mo(V)含量增加 ,thio -Mo(V)含量减少 ;XPS表征显示 ,钼包含了Mo4 + 、Mo5+ 和Mo6+ 的混合价态 ,硫包含了S2 -(16 1.5eV)、(S -S) 2 -(16 2 .5eV)和S6+ (16 8.5eV)等 3种物种 ,Mo5+ /Mo4 + 摩比为 0 .4和S2 -/ (S -S) 2 -比接近 1有利于甲硫醇的生成 相似文献
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在改性的V/SiO_2催化剂上甲烷部分氧化合成甲醇 总被引:1,自引:1,他引:0
用L9(34)正交配置实验对2%V/SiO2催化剂进行改性研究,常压下用O2作氧化剂,450~500℃得到较高的甲醇选择性(50%以上)和较高的甲烷转化率(4%以上),在480℃,V(CH4)/V(O2)=3时甲醇收率最高。经NH3-TPD、TPR和FT-IR分析表明,催化剂具有较多的弱酸性中心和表面羟基,V2O5及助剂与载体可形成多种相互作用相。 相似文献
19.
用浸渍法制备了 V2 O5 K2 SO4/ CFG催化剂 ,并用于甲苯选择氧化生成苯甲醛反应。当 V2 O5 和 K2 SO4的重量比为 1∶ 1 ,V2 O5 的负载量为 1 0 %~ 1 2 % ( w)时 ,催化剂的活性最高 ,此时甲苯转化率为 1 1 .98% ,苯甲醛选择性为 93 .0 9%。以 K2 SO4为助催化剂明显优于 Sn O2 和 Ag2 O。 XRD结果说明 ,添加 K2 SO4有利于 V2 O5在 CFG上均匀分散。50 0℃焙烧时 ,有一部分 K2 SO4分解生成 K2 O,它能中和 V2 O5 和 CFG表面上的酸性位 ,使产物易于脱附 ,抑制了副反应 ,增加了生成苯甲醛的选择性。 V2 O5 K2 SO4/ CFG的比表面为 2 8.0 9m2 / g,孔分布为单孔型 ,平均孔径为 2 0 .0 9nm。ESR分析表明 ,在反应过程中有中间体 V4+ 生成 ,是典型的还原氧化机理。 相似文献
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P_2O_5—V_2O_5的XRD、IR及ESR研究 总被引:1,自引:0,他引:1
用XRD、IR及ESR等方法,考察了P_2O_6-V_2O_5的晶相结构,结果证明(VO)_2P_2O_7(B相)对于丁烷氧化制顺酐,有良好的催化效果。P/V=1.15的催化剂,S_(BET)在20m~2·g~(-1),主要孔分布在80~90A,ESR信号强度最大,且有V4+V5+容易可逆转变的特点。NH_3-IR结果证明,P/V=1.15时有强B酸中心,而0.9和2.0时都没有,这是B相的一个重要特征。强的P—OH酸性中心,在催化过程中,将同显著伸长了的V=O键有协同作用。催化剂的六种不同制法,虽然P/V原子比相同,所得晶相却差别很大,C、E、F在p/V=1.0—1.2主要生成B相,A、B、D则主要是α相和无定形相。C、E、F和A、B、D不仅相结构不同,在NHs不可逆吸附丁烯异构化活性和丁烷转化为MA的选择性上,也有明显的区别。 相似文献