MnO2@g-C3N4复合材料的制备及其光催化还原U(Ⅵ)的性能试验研究

研究了采用水热法制备MnO_2@g-C_3N_4复合光催化剂(Mn-CN),并分析了其形貌、结构和光电性能,考察了Mn-CN对放射性废水中U(Ⅵ)光催化还原的影响。结果表明:MnO_2的引入有效拓宽了g-C_3N_4对可见光的吸收范围,抑制了光生电子与空穴复合,有利于光生电子还原反应进行,提高反应速率;针对U(Ⅵ)质量浓度50 mg/L、pH=5.5的100 mL铀标准溶液,在甲醇加入量5 mL、可见光照射120 min条件下,Mn-CN-3(MnSO_4质量0.05 g)对U(Ⅵ)的光催化还原率达96.3%,为纯g-C_3N_4的1.9倍;g-C_3N_4中引入MnO_2能有效提高光生电荷的利用率和传输速率,增强催化性能;Mn-CN复合光催化剂光学性能优异,制备方法简单且绿色环保,对放射性废水中的U(Ⅵ)的光催化还原去除效果较好。     

氧化石墨烯/氧化铕复合材料粉体的光催化性能研究

以氧化石墨烯和氧化铕为原材料,利用水热法制备了氧化石墨烯/氧化铕复合粉体。以罗丹明B溶液为模拟污染物测试了所得复合粉体在紫外光照射下的光催化性能。结果表明,随着氧化石墨烯加入量的增加,复合粉体对罗丹明B溶液表现出良好的光催化性,降解率接近100%仅需要60 min。     

用铁鳞制备纳米Fe_2O_3的研究

以铁鳞在盐酸溶液中的浸出液为原料,采用强迫水解法制备不同形貌纳米Fe2O3光催化剂,研究了铁鳞浸出液纯度对于纳米Fe2O3的微观形貌和光催化性能的影响。结果表明:8g铁鳞与150ml物质的量浓度为3mol/L的盐酸溶液100℃回流反应2h,铁鳞的浸出率达到93%左右,且浸出液纯度较高;浸出液中的杂质离子改变了纳米Fe2O3的微观形貌;以铁鳞浸出液为原料制备出的纳米Fe2O3可见光光催化性能较好,光降解甲基蓝溶液50min后,其降解率可达82%左右。     

可见光下掺N附Ag纳米TiO_2的光催化降解甲基橙

采用溶胶–凝胶法制备纯TiO_2和掺氮TiO_2纳米颗粒(N-TiO_2),然后通过光催化还原在其表面附Ag,得到表面附Ag的纳米TiO_2(即Ag/TiO_2)和掺N附Ag纳米TiO_2(即Ag/N-TiO_2),利用X射线衍射(XRD)、场发射扫描电镜(FE-SEM)、光致发光光谱仪(photoluminescence spectroscopy,PL)、X射线光电子能谱(XPS)以及紫外可见漫反射光谱分析(UV-VIS DRS)对TiO_2及其掺杂改性后的组成和结构、光吸收性能以及可见光下对甲基橙溶液的光催化活性等进行表征。结果表明,所有样品均为锐钛矿型,Ag/TiO_2的平均晶粒度为20.4 nm;N以替代型N-Ti-O、间隙型Ti-O-N(或氧化态Ti-O-N-O)的形式存在于晶格中,银以Ag0形式附着在TiO_2表面;N掺杂抑制TiO_2晶粒的生长,并抑制光生电子与空穴的复合,从而促进TiO_2对可见光的吸收;表面附Ag对TiO_2晶格没有明显影响,但在450~580 nm可见光区产生强烈的表面等离子吸收带并延长至近红外区。TiO_2及其掺杂改性后对甲基橙的光催化效果为Ag/N-TiO_2Ag/TiO_2N-TiO_2TiO_2(或Degussa P25),Ag/N-TiO_2在可见光下对甲基橙(p H=3)进行光催化降解,150 min时降解率达到95%。     

匀胶法制备改性石墨烯光催化薄膜的工艺及光催化性能

采用改进的Hummers法制备改性石墨烯分散液,然后用匀胶法在玻璃基底上制备改性石墨烯薄膜,研究低速(600~800 r/min)、中速(1 000~2 000 r/min)、高速(3 000~5 000 r/min)、滴胶时间(10~30 s)、加速度(100~700r/(min·s))和pH值(4~11)等匀胶工艺参数对改性石墨烯薄膜附着力的影响,优化匀胶工艺参数。通过扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、能谱仪、拉曼光谱以及激光共聚焦光谱,对最佳工艺下制备的改性石墨烯及其薄膜进行表征,重点研究可见光下改性石墨烯薄膜对亚甲基蓝的光催化降解性能,分析其可见光光催化原理。结果表明:在低速800 r/min旋转60 s,然后中速1 500 r/min旋转30 s,高转速4 000 r/min下旋转60 s,滴胶时间为20 s,加速度为100 r/(min·s),分散液pH=7条件下制备的改性石墨烯薄膜附着力最好。薄膜在可见光波段波长为421 nm处有最大吸收峰,对亚甲基蓝溶液进行光催化降解,4 h时降解率达到34.4%。其催化原理为改性石墨烯薄膜在可见光的作用下,产生强氧化剂·OH,把亚甲基蓝等污染物逐步氧化成二氧化碳和水,达到降解的目的。     

由铁鳞制备纳米氧化铁可见光光催化剂

以铁鳞为原料,采用水热法成功制备不同形貌的纳米Fe₂O₃光催化剂.探讨了不同浓度的盐酸、液固比及反应时间对铁鳞浸出规律的影响.系统研究了铁鳞浸出液的纯度对于水热法制备纳米Fe₂O₃的微观形貌和光催化性能的影响.结果表明:8 g铁鳞与150 mL浓度为3 mol·L-1的盐酸溶液在100℃回流反应2 h,铁鳞的浸出率达到约93%且浸出液纯度较高.浸出液中的杂质离子改变了纳米Fe₂O₃的微观形貌和晶体的择优生长方向.另外,以铁鳞为原料制备出的纳米Fe₂O₃可见光光催化性能较好,光降解罗丹明B溶液60 min后,其降解率可达87%左右.      

废旧电池回收过程中硫酸镍钴锰溶液除铁铝工艺研究

研究了采用倒序加料法从硫酸镍钴锰溶液中同时去除铁铝。将含铁铝硫酸镍钴锰料液和碳酸钠溶液同时滴加到硫酸钠溶液中,控制溶液pH,使生成铁矾渣进而去除铁铝,考察了硫酸钠溶液质量浓度、碳酸钠溶液质量浓度、反应体系pH、加料速度、温度对铁铝去除率及渣中镍钴质量分数的影响。结果表明:在硫酸钠溶液质量浓度3.55g/L、反应体系pH=4.1、碳酸钠溶液质量浓度100g/L、加料速度13mL/min、温度70℃、搅拌速度250r/min条件下,铁、铝去除率分别为99.49%和86.25%,渣中镍、钴质量分数分别为0.68%和0.24%,渣量较少且易沉降、过滤及洗涤,铁铝去除效果较好。     

钒酸铋/二氧化钛-石墨烯宽光谱复合光催化剂的制备及性能

通过溶剂热法制备了具有可见光光催化活性的BiVO₄/TiO₂-石墨烯复合光催化剂.利用X射线粉末衍射、透射电子显微镜、紫外-可见漫反射光谱和荧光发射光谱对样品进行表征,复合光催化剂的催化活性以模拟太阳光条件下降解水溶液中亚甲基蓝来评价.结果表明:BiVO₄/TiO₂-石墨烯复合光催化剂在530-800 nm的可见光范围具有很强的吸收峰.石墨烯的引入不仅拓宽了光谱响应范围,而且使得BiVO₄和TiO₂粒子均匀地分散在石墨烯薄片上,能快速捕获并迁移电子,有效地提高了光生载流子的分离效率,从而提高其光催化活性.      

纳米二氧化钛/石墨烯复合材料制备及其光催化性能研究

采用水热法制备纳米TiO_2/石墨烯复合材料,并研究了纳米TiO_2/石墨烯复合材料光催化性能的影响因素。通过XRD、UV-Vis、SEM和EDS等手段对样品进行了表征与分析,以亚甲基蓝(MB)为目标降解物,评价了纳米TiO_2/石墨烯复合材料的光催化效果。研究表明复合材料结晶良好,带隙小,在可见光下具有较好的光催化性能。水热时间、水热温度和氧化石墨烯含量对复合材料的光催化性能均产生影响。样品的光催化活性随着水热时间和氧化石墨烯含量的增加而增高;随水热温度的升高先增高后降低然后又增高。在水热时间为10 h,水热温度120℃,石墨烯含量为5%的条件下制备出的纳米TiO2/石墨烯复合材料光催化性能最好,复合材料粉末在5 h内对亚甲基蓝的降解率高达86.99%。     

铕掺杂纳米TiO2的制备及其光催化甲酸制氢研究

采用溶胶-凝胶法制备了纯锐钛矿相的纳米Eu/TiO2粉末,少量铕的掺杂可抑制TiO2晶粒的增长,提高其光催化产氢性能.研究结果表明,铕的掺杂量为5%、煅烧温度为500℃、煅烧时间为2h条件下制备的Eu/TiO2光催化产氢性能最好.以甲酸水溶液为牺牲剂,分别考察Eu/TiO2用量、甲酸初始浓度、溶液pH对产氢过程的影响.结果表明,最佳的Eu/TiO2用量为0.08g/L时,最大氢气产量为204mL;甲酸初始浓度为0.08mol/L,此时每摩尔甲酸的氢气转化率约为5930mL;当溶液pH为3时,甲酸的氢气转化率最高.     

水解条件对低浓度钛液制备金红石型颜料钛白的影响

以低浓度工业钛液为水解原料,通过自生晶种热水解硫酸法工艺制备出金红石型颜料钛白。考察底水量、加料速率和熟化时间对金红石型钛白粒子形貌、粒径分布及颜料性能的影响,并采用粒度测试、SEM、XPS、TEM及颜料性能测试对所制备的样品进行了表征。结果表明:最佳的水解操作条件为底水量22%、加料速率8.3 r/min和熟化时间30 min,所得金红石型钛白粒度适宜、粒度分布较窄,颜料性能优良;水解条件对颜料钛白性能影响顺序为:底水量加料速率熟化时间。     

Ni2+掺杂Cd0.5Zn0.5S固溶体制备及可见光分解水制氢研究

采用水热法制备了Cd0.5Zn0.5S和Ni2+掺杂Ni(m)/Cd0.5Zn0.5S固溶体光催化剂。通过XRD、UV-Vis漫反射光谱和电化学方法表征了催化剂的结构和光电性能，并考查了固溶体在以三乙醇胺为电子给体、可见光（λ≥420 nm）照射下光催化分解水制氢活性。结果表明，Ni2+掺杂后提高了催化剂对可见光的吸收，促进了光生电子—空穴的有效分离，有效提高了Cd0.5Zn0.5S固溶体的光催化制氢活性。当Ni2+的掺杂量为5%（摩尔百分数），反应体系NaOH浓度为0.5 mol/L时，催化剂活性最高，Ni(5)/Cd0.5Zn0.5S制氢活性为纯Cd0.5Zn0.5S固溶体的5倍。催化剂经15 h反应具有良好的稳定性。     

GO-Bi_2WO_6复合材料光催化降解污水研究

利用氧化石墨烯(GO)的高比表面积和优良的导电性使其与纳米钨酸铋复合,提高纳米钨酸铋的光催化性能,是目前光催化研究领域的热点及重点之一。采用静电纺丝技术制取钨酸铋纳米纤维,之后用水热法合成GO复合钨酸铋高效可见光光催化剂,釆用XRD、TEM、紫外可见光分析等多种表征手段对所制备材料的晶体结构、组成成分、表面形貌以及微结构等进行研究分析。结果显示:跟单一成分的的的Bi_2WO_6相比,GO-Bi_2WO_6复合光催化的光催化性能更加优异。GOBi_2WO_6(0.5wt%)具有的高光催化活性,可使其光催化速率常数达到5.0×10~(-2)/min,是单一成分的Bi_2WO_6的1.7倍。     

硝酸铜含量对α-Fe2O3粉末制备及光催化性能的影响

以硝酸铁、硝酸铜、甘氨酸为原料,采用溶液燃烧合成一步制备了粒径约为30 nm的α-Fe_2O_3复合光催化纳米材料。采用XRD,SEM,TEM对α-Fe_2O_3复合粉末进行了表征,研究了硝酸铜含量对α-Fe_2O_3复合材料物相、形貌及光催化性能的影响。反应体系中加入硝酸铜后,制备得到α-Fe_2O_3/CuFe_2O_4复合光催化材料。硝酸铜的加入影响了反应时释放的能量,形貌由原来的絮片状变为片状。当添加量为1 g时,α-Fe_2O_3复合材料的光催化效果最优,在50 min内可以降解初始浓度为20×10~(-6)的亚甲基蓝溶液。这是由于CuFe_2O_4带隙宽度较窄,能够吸收的太阳光更多,同时可以与α-Fe_2O_3形成异质结,提高光生电子和空穴的传输,降低光生电子和空穴的复合,从而提高了粉末的催化活性。     

F掺杂可见光催化剂Bi2MoO6的制备及其增强的光催化性能

通过简单的水热法成功合成了氟掺杂Bi2MoO6光催化剂,通过XRD、TEM、FT-IR、DRS等手段对合成产物进行了表征,研究了氟掺杂对Bi2MoO6的结构和光催化活性的影响。紫外可见漫反射光谱显示,掺氟的光催化剂在可见光区域具有更强的吸收。可见光照射下对罗丹明B的光催化降解实验表明,F/Bi2MoO6复合催化剂展示了增强的光催化活性。当F/Mo比为0.3时,复合催化剂表现出最高的光催化活性。这可能是由于F掺杂使催化剂的光生电子和空穴的再复合率降低,提高了催化剂的光量子效率,增强了催化剂的活性。     

二氧化钛复合材料光催化水体中氨氮的性能及降解途径

通过溶胶凝胶法制备了以活性炭负载(TiO_2/AC)、吐温80、Cu~(2+)和Fe~(3+)掺杂的四种纳米TiO_2颗粒复合材料,采用X-射线衍射分析和全波长UV-VIS扫描对样品进行表征。在紫外灯照射下,以氨氮溶液为光催化降解材料测定各种改性TiO_2样品的光催化活性,并探讨了光催化氨氮的降解途径。分析表明,掺杂Fe~(3+)或Cu~(2+)的TiO_2均为锐钛矿相,可以使TiO_2平均粒径减小,Cu~(2+)掺杂TiO_2的吸光波长发生了显著红移现象,而Fe~(3+)掺杂TiO_2后此现象不明显。对氨氮光催化作用比较,其性能依次是TiO_2/ACFe~(3+)/吐温/TiO_2和Cu~(2+)/吐温/TiO_2 Fe~(3+)/TiO_2和Cu~(2+)/TiO_2。同时掺杂Cu~(2+)和Fe~(3+),对二氧化钛光催化效率具有协同效应。TiO_2光催化氧化氨氮的反应途径与生物氧化基本相似,最终生成氮气。     

叠层型Cu沉积TiO2复合薄膜的制备及光学性能

真空蒸镀法结合溶胶凝胶法成功地制备Cu-TiO23层复合结构薄膜.运用XRD,SEM,UV-vis等手段进行结构表征和光吸收性能测试.通过模拟可见光下制备样品对亚甲基蓝溶液降解率的变化,评定其光催化活性.结果表明:该法制备的复合结构薄膜,在未热处理时真空蒸镀的金属层为单质Cu.在723 K热处理后,沉积的Cu被氧化主要以Cu2O的形式存在,而TiO2为单一的锐钛矿晶型.823K保温2.0 h热处理后Cu2O进一步被氧化为CuO,同时出现了少量金红石型TiO2.由于Cu2O与CuO均为窄带隙的半导体,在可见光照射下会发生电子由价带向导带的跃迁,因此复合薄膜表现出明显的可见光吸收性能.降解实验的结果则表明:不同温度热处理后的复合薄膜均表现出较高的光催化活性,特别是723K热处理后的复合薄膜样品可见光催化活性最好,在可见光照射5.0 h后对亚甲基蓝溶液降解率接近100%.分析其原因认为,P型的Cu2O和CuO与n型TiO2半导体接触后,在其界面形成了纳米异质结的结合,其p-n结的内建电场抑制了光生载流予的再复合,提高了量子产率,因此使复合薄膜表现出较高的光催化性能.     

硼掺杂石墨烯对氢化镁吸放氢性能的影响

采用高温还原技术成功制备出B掺杂石墨烯,然后通过高能球磨法将MgH₂与B掺杂石墨烯相复合,研究了B掺杂石墨烯对MgH₂组织结构与吸放氢性能的影响及机理。结果显示：基于氧化石墨烯与硼酸的机械研磨与高温烧结,可实现氧化石墨烯的还原以及B原子在石墨烯中的掺杂;B掺杂石墨烯在MgH₂中的分散程度与其球磨时间密切相关;球磨6 h后,B掺杂石墨烯可实现在MgH₂中的均匀分散,MgH₂颗粒较同等球磨条件下的纯MgH₂而言明显细化且其尺寸相对均匀;相对于纯MgH₂而言,其初始放氢温度降低了25.2℃,且其吸放氢速率明显提升;其原因可能在于B掺杂石墨烯对MgH₂发挥了催化-限域协同改性作用。     

La掺杂SiO_2/TiO_2纳米粉体的制备及其光催化性能

采用并流中和法制备了La掺杂的SiO2包覆TiO2纳米粒子,利用X射线衍射(XRD),傅立叶交换红外光谱(FT-IR),透射电镜(TEM)及紫外可见光吸收(UV-Vis)光谱对掺杂改性前后样品进行表征。以紫外光照降解甲基橙为测试体系,研究了La掺杂量及煅烧温度对SiO2/TiO2光催化性能的影响,并对其作用机制做了初步的探讨。FT-IR表明在包覆层和纳米TiO2颗粒之间的界面上形成了Ti-O-Si和Ti-OLa键,从而抑制了金红石相的形成,提高了热稳定性,和XRD分析结果一致,掺杂了La的SiO2/TiO2在800℃时金红石相的含量仍然比较低,和120℃时的含量相当;TEM照片显示改性后的TiO2团聚减小,粒度均匀。UV-Vis光谱分析显示La掺杂SiO2/TiO2的光响应范围拓宽至可见光区,其中光吸收红移最大的样品为3.0%La掺杂量的SiO2/TiO2,带隙能(Eg)由原来的2.98 eV降为为2.41 eV。光催化性能实验结果显示当La的摩尔掺杂量为3.0%时,其光催化活性最好,光照20 min,与未掺杂改性的TiO2相比甲基橙的光降解率提高了55.1%;另外,未掺杂TiO2煅烧温度对光催化影响显著,当温度由120℃增加为800℃时,光照25 min的降解率就由69%降为10.7%,而掺La的SiO2/TiO2煅烧温度对其光催化性能影响不大。     

铁掺杂钛基反蛋白石材料的性能表征及其可见光催化活性

采用溶胶凝胶法制备了不同掺杂比的铁掺杂二氧化钛反向蛋白石结构材料,通过扫描电镜,X射线能谱及紫外可见分光光度仪等对掺杂前后的样品进行比较,并采用罗丹明-B作为降解底物,对掺杂后样品在可见光下的光催化降解活性进行了研究.结果表明,铁掺杂后,样品的吸收带边发生红移,光响应区域扩展至550 nm,且样品中表面羟基氧的含量最高可提高到40%.铁掺杂样品的催化活性明显优于未掺杂的样品,其中掺杂比为10%的样品光催化降解活性最高,经可见光照射4 h后,其降解率可达85%以上.