焙烧温度对乙醇脱氢制备乙酸乙酯Cu-Cr催化剂性能的影响

研究了制备过程中焙烧温度对乙醇脱氢制备乙酸乙酯Cu-Cr催化剂性能的影响。结果表明,焙烧过程中催化剂发生了晶型转变,释放出氧气。随着焙烧温度的提高,催化剂的比表面积先增加后减少,在400℃时焙烧的催化剂比表面积达到最大。在反应温度220℃,乙醇液体空速1h-1,反应压力常压的条件下,400℃时焙烧的催化剂具有最高的反应性能。     

改性堇青石载体催化剂选择性催化还原NO_x研究

以六次甲基四胺为铝溶胶造孔剂,用正交设计的方法对影响比表面积的4个主要因素范围进行了优选,给出了最佳条件:铝溶胶与六次甲基四胺体积比为3∶1,浸渍次数为6次,焙烧时间为45 min和焙烧温度为400℃,比表面积最大达到75.68 m2/g。考察了改性后载体涂层的冲蚀和抗热冲击性能,负载活性组分后的涂层脱落率均小于5%。并考察以尿素为还原剂,改性前后的载体负载活性组分为催化剂催化还原NO的活性,结果表明,提高比表面积,空速在24000 h-1下转化率仍能大于30%,催化剂起活温度降低到150℃,是提高大空速下催化剂活性和拓宽选择催化还原NOx温度窗口的一种方法。     

镍硅改性对环氧乙烷合成用银催化剂及其载体性能的影响

氧化铝原料来源改变后,银催化剂活性和稳定性波动,为了改善银催化剂性能,分别对载体进行硅改性、镍改性及镍硅共同改性。采用X射线衍射、N2物理吸附-脱附、压汞和扫描电镜等对催化剂物性及微观结构进行表征,研究各种改性对载体孔结构、比表面积和强度等的影响。结果表明,经各种改性后载体的小孔增多,比表面积增大,载体强度增加。制成的银催化剂在空速6 000 h-1和出口环氧乙烷物质的量分数为2.50%条件下进行微反评价,银催化剂的活性和稳定性均提高,其中,以镍硅共同改性后的效果最佳,运行至第215天时,反应温度仅为231.7℃,而未改性催化剂运行至第8天时,反应温度已达227.0℃。     

锰铈复合氧化物用于NO催化氧化的研究

利用溶胶-凝胶法制备Mn-Ce-O_x催化剂,考察了锰铈摩尔比和焙烧温度对催化剂催化氧化NO活性的影响,并对空速和稳定性进行了探究。结果表明,锰铈摩尔比为1,焙烧温度为300℃和400℃时,催化剂的NO氧化活性最佳。不同焙烧温度的催化剂中,400℃焙烧,催化剂呈片状结构,比表面积最大,可达113.8 m~2/g;其具有良好的稳定性,在NO体积分数为600μL/L,O_2的体积分数为4%,N2作平衡气,空速为480 000 m L/(g·h),反应温度为260℃时,NO催化氧化活性最高可达89%;进一步增大空速至960 000 m L/(g·h),相同反应条件下,NO催化活性最高可达69%。     

二氧化钛改性α-氧化铝载体对银催化剂催化乙烯环氧化反应性能的影响

为了排除载体孔结构变化对催化性能的影响,研究了二氧化钛改性α-氧化铝载体对银催化剂催化乙烯环氧化反应性能的影响。研究结果表明,二氧化钛表面改性α-氧化铝载体对载体的比表面积、孔结构无明显影响;载体表面改性导致催化活性组分银在载体表面均匀分散,分散状况明显改善;经二氧化钛改性后载体表面与银的相互作用增强;对单负载银催化剂,由改性载体制备的银催化剂的活性和选择性均下降,改性对催化性能明显不利;对于共浸渍法制备的多组分银催化剂,低温焙烧对催化性能不利,而由经1000℃高温焙烧的二氧化钛改性载体制备的银催化剂的催化活性明显提高。研究表明,载体表面等电点降低及其与银的强相互作用是造成催化剂上金属银良好分散的主要原因;此外,银催化剂助剂的存在减弱了二氧化钛改性载体与银之间的强相互作用、抑制了环氧乙烷（EO）深度反应的活性,两者协同作用提升了多组分银催化剂的催化反应性能。     

二氧化钛改性α-氧化铝载体对银催化剂催化乙烯环氧化反应性能的影响

为了排除载体孔结构变化对催化性能的影响,研究了二氧化钛改性α-氧化铝载体对银催化剂催化乙烯环氧化反应性能的影响。研究结果表明,二氧化钛表面改性α-氧化铝载体对载体的比表面积、孔结构无明显影响;载体表面改性导致催化活性组分银在载体表面均匀分散,分散状况明显改善;经二氧化钛改性后载体表面与银的相互作用增强;对单负载银催化剂,由改性载体制备的银催化剂的活性和选择性均下降,改性对催化性能明显不利;对于共浸渍法制备的多组分银催化剂,低温焙烧对催化性能不利,而由经1000℃高温焙烧的二氧化钛改性载体制备的银催化剂的催化活性明显提高。研究表明,载体表面等电点降低及其与银的强相互作用是造成催化剂上金属银良好分散的主要原因;此外,银催化剂助剂的存在减弱了二氧化钛改性载体与银之间的强相互作用、抑制了环氧乙烷(EO)深度反应的活性,两者协同作用提升了多组分银催化剂的催化反应性能。     

钌基催化剂用于直接法合成气制低碳烯烃反应

以γ-Al₂O₃为载体,通过等体积浸渍法制备钌基催化剂,用其进行催化CO加氢,研究制低碳烯烃反应中钌基催化剂的催化性能,考察催化剂的焙烧温度、工艺条件及碱金属助剂Na对钌基催化剂CO加氢反应的影响。结果发现,焙烧温度400 ℃制备的钌基催化剂具有最大的比表面积,在反应温度220 ℃、反应压力1.0 MPa和空速1 500 mL·(h·g)^-1条件下,可以保证较高的CO转化率及低碳烯烃选择性。碱金属助剂Na提高了催化剂催化活性,Na质量分数为4%6%时,钌基催化剂表现出最佳的CO转化率及低碳烯烃选择性。     

V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂的制备

采用工业钛白粉作为烟气脱硝催化剂的载体原料,通过添加助剂M对其改性,研制出了一种V2O5-WO3/Ti O2烟气脱硝催化剂,并确定助剂M的最佳量为质量分数10%;同时考察了焙烧温度对该催化剂比表面积及脱硝性能的影响,确定了最佳焙烧温度为500℃;最佳活性组分钒含量为质量分数1.5%,稳定助剂钨含量为质量分数8%的催化剂性能最好。     

焙烧温度对草酸二甲酯加氢制乙二醇催化剂Cu/SiO_2的影响

采用沉淀沉积法制备含铜质量分数30%Cu/SiO_2催化剂。考察焙烧温度对催化剂孔结构和活性的影响,并通过BET和XRD进行表征分析,结果表明,400℃焙烧的催化剂有最大的比表面积,XRD表征探测到其表面有较多的Cu~+,说明大的比表面积有利于活性组分Cu~+的高度分散,活性较高,在温度205℃、压力2.0 MPa和空速1.00 h~(-1)的条件下,草酸二甲酯转化率达100%,乙二醇选择性达98.67%。     

焙烧温度对玻璃纤维网负载氮改性TiO_2的影响

以尿素为改性剂,采用溶胶-凝胶法在玻璃纤维网上制备固定膜氮改性TiO_2催化剂。研究了焙烧温度对催化剂样品的影响。结果表明,不同温度(甚至焙烧温度达到800℃时)焙烧的样品均为锐钛矿型TiO_2。氮改性抑制了TiO_2从锐钛矿型向金红石型的转变。经400℃和500℃焙烧的氮改性催化剂发生了明显的红移现象。TiO_2改性是由取代性N和聚合敏化物共同作用的结果。N-TiO_2降解布洛芬的催化活性受晶粒大小、对紫外光响应和可见光不同响应的共同影响。最佳焙烧温度为500℃。     

钒系脱氮催化剂载体堇青石的表面改性研究

采用硅溶胶对堇青石蜂窝陶瓷载体进行表面改性,并在改性载体基础上制备钒系催化剂。考察了扩孔剂六次甲基四胺与微波法对表面改性的影响,评价了钒系催化剂的活性。结果表明,六次甲基四胺的添加与微波法的使用明显改善载体的表面形貌,增大载体的比表面积和平均孔径。当两者共同作用时,载体比表面积及平均孔半径分别可达72.13 m²·g^-1和9.14 nm,反应温度（350～400） ℃时,催化剂的活性最高,脱氮率最高达81.5%。     

不锈钢板负载V2O5-WO3-TiO2催化剂制备及其催化还原脱硝性能

以溶胶-凝胶法制备的TiO₂粉末为载体,偏钒酸铵和水合钨酸铵溶液为浸渍液,采用分步浸渍法制备了V₂O₅-WO₃-TiO₂催化剂,以聚乙烯醇-硅溶胶为黏合剂,采用涂覆法将催化剂粘合于经硫酸和钛酸丁酯溶胶处理过的不锈钢板板材表面,获得不锈钢板负载的V₂O₅-WO₃-TiO₂催化剂。采用XRD、FT-IR和SEM等表征手段对催化剂进行表征,结果表明,V₂O₅-WO₃-TiO₂催化剂可均匀负载于不锈钢板表面。采用氨选择性催化还原氮氧化物法研究了催化剂的脱硝性能,结果表明,在空速8 000 L·（kg·h）^-1和反应温度360 ℃的条件下,NOx脱除率超过92%,且制备的催化剂具有良好的稳定性和耐硫性。     

载体焙烧温度对Ni/SiO2-Al2O3催化剂稳定性的影响

为了获得高水热稳定的负载Ni催化剂,延长催化剂在含水液相体系中的使用寿命,以不同温度焙烧的SiO₂-Al₂O₃为载体,采用浸渍法制备Ni/SiO₂-Al₂O₃催化剂,通过吡啶-原位傅立叶变换红外光谱、X射线衍射、NH₃-程序升温脱附和H₂-程序升温还原等方法进行表征,以水相1,4-丁炔二醇加氢为探针反应,研究载体焙烧温度对Ni/SiO₂-Al₂O₃催化剂催化加氢性能及含水体系中稳定性的影响。结果表明,在(400~800) ℃,随着载体焙烧温度升高,活性组分Ni存在状态及催化剂加氢活性变化较小,但催化剂的水热稳定性下降,造成这一现象的原因是随着载体焙烧温度升高,载体表面SiO₂聚集,暴露的Al³⁺增加,载体水合程度增大。载体焙烧温度400 ℃时,Ni/SiO₂-Al₂O₃催化剂表现出最佳的水热稳定性。     

V205／Si02催化氧化乙二醛制备乙醛酸的研究

以SiO2为载体,采用等体积浸渍法合成V205／SiO2催化剂,用XRD对催化剂进行了表征,并考察了不同条件对催化氧化乙二醛制备乙醛酸的影响。结果表明,当负载量为1％、焙烧温度为550℃、反应温度为55℃、催化剂用量为0．20g时,催化效果最好,乙二醛的转化率可达12．02％,乙醛酸的得率为9．01％。     

黏结剂对柴油车用V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂选择性催化还原性能的影响

采用偏NH_4VO_3和TiO_2为前驱体制备选择性催化还原(SCR)催化剂涂层所需浆料,将浆料浸涂在蜂窝陶瓷载体上,得到整体涂覆式SCR催化剂。研究了SiO_2溶胶、H_3PO_4及H_3NO_3对催化剂涂层耐久性及活性的影响。在模拟评价装置上对催化剂活性进行了评价。结果表明,SiO_2溶胶和H_3PO_4对催化剂涂层耐久性具有明显改善作用,质量分数8%的SiO_2溶胶和4%的H_3PO_4使催化剂涂层脱落率从32.71%降至4.08%和17.89%;V_2O_5-WO_3/TiO_2-4%SiO_2溶胶催化剂表现出较高的活性和选择性,新鲜催化剂NO的起燃温度(T_(50))为205℃,随着H_3PO_4添加量的增加,催化剂低温活性逐渐降低,高H_3PO_4添加量时,催化剂表面被H_3PO_4覆盖,大部分与钛及钒键连接的羟基基团被P—OH所取代,催化剂SCR活性降低。     

反向化学沉淀法制备纳米ZrO_2超细粉体

以ZrOCl2.8H2O和NH3.H2O为原料,采用反向化学沉淀、有机物共沸蒸馏法制备超细ZrO2,用XRD、TEM、BET等技术研究粉体的组合结构、晶粒大小、比表面和孔径分布情况。结果表明,纳米ZrO2超细粉体由单斜和四方晶相组成,透射电镜分析提示产物粒径在10~20 nm;样品经400℃焙烧4 h后粉体的比表面积为115.64 m2/g,平均孔径为6.375 nm,总孔容为0.369 mL/g。该粉体具有高比表面性,可用于工业催化剂的载体。     

CuO/Bi2O3催化合成3-己炔-2,5-二醇

采用均匀沉淀法在水热体系中制备出CuO/Bi2O3粉体催化剂,讨论了水解过程中pH对生成晶形沉淀的影响,通过TG分析确定合适的焙烧温度。采用XRD、SEM、BET等技术对催化剂进行了表征,结果表明,在400℃下焙烧可得到晶形完善,比表面积较大,平均尺寸0.1～0.5μm的粉体颗粒。在高压反应釜中考察了Bi质量分数、反应温度、乙炔分压、pH对催化活性的影响,得到了催化合成3-己炔-2,5-二醇的适宜反应条件:Bi质量分数12%,反应温度120℃,乙炔分压1.0 MPa,pH=6～7,产物收率达20.10%。     

不同方法负载钨钒钛催化剂对催化氧化邻二氯苯的影响

钨钒钛催化剂是消除钢铁冶炼废气中的二噁英最好的催化剂,为了降低工业生产成本,并获得良好的催化效果,将实验室筛选出的钨钒钛催化剂负载到不同载体上,研究催化剂负载量及不同负载方法对降解邻二氯苯催化效率的影响。采用溶胶-凝胶-浸渍法和直接浸渍法在堇青石蜂窝陶瓷上负载V_2O_5/WO_3/TiO_2催化剂,用X射线衍射、扫描电镜和X射线能量色散谱对制备的催化剂进行表征,结果表明,直接浸渍法在堇青石蜂窝陶瓷上负载的V_2O_5/WO_3/TiO_2催化剂含量比溶胶-凝胶-浸渍法负载的含量高,粒度较小,表面光滑无缝隙,活性成分V和W分散较好,催化活性高,在(250～350)℃邻二氯苯去除率大于95%,直接浸渍法负载的催化剂与堇青石的最佳质量比为1:100。     

焙烧及还原条件对Ni2P/TiO2-Al2O3催化剂加氢脱硫性能的影响

采用溶胶-凝胶法制备了TiO₂-Al₂O₃复合载体, 以柠檬酸(CA)为络合剂采用浸渍法制备了Ni₂P负载的TiO₂-Al₂O₃复合载体催化剂, 并用 X 射线衍射(XRD)、N₂吸附比表面积(BET)测定技术对催化剂的结构和性质进行了表征, 考察了载体焙烧温度、催化剂焙烧温度、还原温度、还原压力对其进行的二苯并噻吩(DBT)加氢脱硫(HDS)性能的影响。结果表明, 升高载体焙烧温度有利于催化剂表面上活性物种的分散, 但焙烧温度过高会导致催化剂烧结, 适宜的载体焙烧温度为550℃。当还原温度为500～550℃时, 磷化镍主要以Ni₁₂P₅相形式存在, 且随着还原温度的升高, Ni₁₂P₅的衍射峰强度逐渐增强, 还原温度为700℃时, 可得到单一的Ni₂P物相。载体焙烧温度为550℃, 催化剂焙烧温度为500℃, 还原温度为700℃, 常压还原制备的Ni₂P/TiO₂-Al₂O₃催化剂具有最好的活性。在360℃、3.0MPa、氢油体积比500、液时体积空速2.0h^-1的条件下, 反应4h时, DBT转化率为99.5 %。