Ce改性SBA-15分子筛催化合成棕榈酸甲酯

用浸渍法对SBA-15分子筛进行Ce改性,制备了Ce(SO4)2/SBA-15催化剂,采用X射线衍射、红外光谱、N2吸附-脱附、热重-差热分析方法对试样进行了表征。表征结果显示,Ce已进入SBA-15分子筛中,制得的Ce(SO4)2/SBA-15催化剂保持高度有序的介孔二维六角结构。用Hammett指示剂法测得Ce(SO4)2/SBA-15催化剂的表面酸强度为0.99~1.80,酸量为0.2344mmol/g。采用Ce(SO4)2/SBA-15催化剂催化甲醇和棕榈酸酯化合成棕榈酸甲酯,优化的合成条件为:n(棕榈酸)∶n(甲醇)=1∶15,催化剂用量为棕榈酸质量的5.0%,反应时间8h。在此条件下,酯化率大于92%。     

后合成法改性SBA-15的研究进展

综述了各种后合成法对介孔分子筛SBA-15的改性,主要包括离子交换法、浸渍法、吸附法、嫁接法、沉积法等。     

P-SBA-15催化合成油酸丁酯

采用后合成法,将磷酸负载在介孔分子筛SBA-15的表面,制备出活性较高的固体酸催化剂P-SBA-15,将该催化剂用于合成油酸丁酯。重点考察了磷酸的负载量、反应温度、酸醇摩尔比、催化剂的加入量、反应时间对酯化反应性能的影响。得到最佳反应条件为：磷酸的负载量占介孔分子筛SBA-15用量的6％、反应温度130℃、酸醇摩尔比1：2、催化剂用量占总料量的1．5％,反应时间5h,油酸转化率最高达61．3％,并发现介孔分子筛催化剂P-SBA-15具有良好的稳定性。     

介孔分子筛ZrO2／SBA-15催化合成柠檬酸三丁酯

以纯硅SBA-15为载体,合成了具有纯硅SBA-15结构的介孔分子筛催化剂ZrO2／SBA-15。用此催化剂催化合成柠檬酸正丁酯,考察了催化剂中硅锆摩尔比、催化剂用量、反应时间、反应温度、酸醇摩尔比对酯化反应的影响,得出合成柠檬酸正丁酯的最佳反应条件：催化剂中最佳硅锆摩尔比为100：3,正丁醇用量2mol,酸醇摩尔比1：6,催化剂用量为原料质量的2％,反应温度130℃,反应5h,柠檬酸转化率为88％。介孔分子筛催化剂ZrO2／SBA-15具有较高的稳定性,是合成柠檬酸三丁酯较为理想的分子筛催化剂。     

锑钒双金属改性SBA-15催化苯乙烯制苯甲醛

以三氯化锑为锑源和偏钒酸铵为钒源,采用后合成法对V-SBA-15进行了锑改性。通过XRD、N_2吸附-脱附法、FT-IR等技术进行了表征,并考察了该催化剂在催化氧化苯乙烯制苯甲醛反应中的催化性能。结果表明,与V-SBA-15相比,引入Sb后有利于催化剂表面V_2O_5的分散,催化剂的活性受到抑制,但苯甲醛的选择性有所提高。在实验条件下,Si/V=25,苯乙烯转化率为66.91%,苯甲醛选择性为91.45%。     

介孔分子筛SiW_(12)/SBA-15的制备及性能研究

采用后合成法制备了SiW_(12)/SBA-15催化剂,并用X射线衍射、N_2吸附脱咐法、热失重法分析催化剂的物理性能。结果表明,SiW_(12)/SBA-15仍保持了介孔分子筛SBA-15的晶体结构,比表面积和孔径分别为589 m~2/g和6.1 nm,且SiW_(12)/SBA-15催化剂在400～450℃温度区失去结晶水,在650～700℃范围内SiW_(12)的Keggin结构破坏。选用月桂酸和乙醇的酯化反应考察SiW_(12)/SBA-15的催化活性和再生性能。SiW_(12)/SBA-15具有良好的催化活性和再生性能,得到最佳的酯化反应条件为:反应温度90℃、催化剂质量分数1%、酸醇摩尔比1:2.5、反应时间5 h。     

混合胺改性SBA-15的制备及其吸附脱硫特性

以γ 氨基丙基三乙氧基硅烷(APTS)为硅烷偶联剂嫁接到SBA 15载体表面,将甲基二乙醇胺(MDEA)浸渍到载体上,制备了混合胺改性H2S吸附剂,用于常温条件下净化气体中H2S。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N2吸附 脱附、傅里叶变换红外光谱(FT IR)对吸附剂进行了表征。结果表明,采用嫁接反应混合物中氨基与硅原子的摩尔比为020、浸渍MDEA负载量占吸咐剂总质量50%的SBA 15(02/50)吸附剂,在温度30℃、原料气H2S体积分数227 μL/L、流速100 mL/min条件下,穿透硫容和饱和硫容分别达到0134和0164 mmol/g;原料气中含有的水分对吸附效果有促进作用。该吸附剂再生条件温和。吸附剂的有序介孔结构,以及表面嫁接和湿浸渍的结合有助于提高吸附剂的吸附容量和稳定性。     

La-SO_4~(2-)改性SBA-15分子筛的制备、表征及催化合成乙酸正丁酯

用固体研磨法对 SBA-15分子筛进行 La-SO_4~(2-)改性,制备了 La-SO_4~(2-)改性 SBA-15分子筛(La-SO_4~(2-)/SBA-15)催化剂,采用 X 射线衍射、红外光谱和低温 N_2吸附-脱附、热重-差热分析、NH_3-程序升温脱附等方法对 La-SO_4~(2-)/SBA-15催化剂进行了表征。表征结果显示,La 已进入 SBA-15分子筛中,制得的 La-SO_4~(2-)/SBA-15催化剂保持高度有序的二维六方介孔结构。用 Hammett 指示剂法测得 La-SO_4~(2-)/SBA-15催化剂的表面酸强度(H_0)为2.77相似文献   

金属改性β/SBA-15光催化氧化脱硫及其动力学研究

采用过饱和浸渍法制备了TiO_2改性的β/SBA-15复合分子筛,通过XRD、N_2吸附-脱附和FT-IR等表征手段对合成的试样进行表征。结果表明TiO_2-β/SBA-15同时兼具微-介双孔孔道结构,活性TiO_2纳米颗粒高度均匀地分散在复合分子筛表面。提出了光催化氧化脱硫反应的反应机理,考察了TiO_2-β/SBA-15在模拟柴油中的静态光催化氧化脱硫性能并对其进行了动力学研究。动力学研究表明,脱硫行为符合动力学一级反应模型,相关系数R~2大于0.99,反应表观活化能E——a为12.45kJ/mol。     

铌改性沸石分子筛烷基化反应的研究

在催化法脱除芳烃中微量烯烃的反应中，使用五氧化二铌（Nb2O5）和氢氧化铌（Nb(OH)5）改性的沸石分子筛催化剂，能提高芳烃侧链烷基化反应的催化活性。Nb2O5的最佳添加量为10%，Nb(OH)5的最佳添加量为5%。用磷酸处理含铌分子筛催化剂，可进一步提高分子筛的活性和寿命，用1mol/L的磷酸处理效果最好。经磷酸处理后含5% Nb(OH)5的催化剂，烯烃最高转化率达63%，寿命达12 h。     

巯丙基修饰的SBA-15对溶菌酶吸附和释放的动力学研究

选用不同孔径(7.6、9.6、14.9 nm)和比表面积的巯丙基表面修饰的纯硅SBA-15(SBA-pr-SH)为吸附剂对溶菌酶(LYZ)进行吸附,研究其吸附动力学,并对LYZ/SBA-pr-SH进行LYZ释放研究.结果表明,对于不同孔径的SBA-prSH,LYZ吸附性质不同;SBA-pr-SH对LYZ吸附符合准二级动力学模型,对LYZ的释放遵循Higuchi模型.     

Co /SBA-15催化氧化石蜡的研究

实验以52号石蜡为原料,采用Co /SBA-15为催化剂,用空气作氧化剂,对石蜡氧化进行了研究。考察了反应温度、反应时间、空气流量等工艺条件的影响。实验结果表明,Co2O3最佳负载量为15%,在氧化温度140℃、氧化时间5h、空气流量0.6L/min的最佳反应条件下可得到色泽浅、气味轻、酸值较高的氧化石蜡产品。     

SBA-15孔道键连苯磺酸及其Beckmann重排催化性能

采用水热体系中一步法合成了苯磺酸基修饰SBA-15的SBA-15-ph-SO3H催化剂.以液相反应为探针,系统考察了不同溶剂体系对催化剂催化活性的影响.结果表明,以该型杂化材料为催化剂,Beckmann重排反应存在明显的溶剂效应.在非极性非质子溶剂体系中,催化剂显示了较好的催化活性和选择性.根据实验结果,尝试性地提出了一个五元环过渡态的反应机理.     

金属离子Sn2+对合成的SBA-15分子筛性质和形貌的影响

考察了在合成体系中添加金属离子Sn2+对合成的SBA-15分子筛性质和形貌的影响.实验发现,当反应物中n(Si)/n(Sn2+)为50∶3时,合成的SBA-15的BET比表面积可达到1125 m2/g,同时呈现纤维束形貌.这可能与Sn和Si是同主族、性质相似有关.在静置条件下加入Sn2+,可合成出六边形片状单晶SBA-15.金属离子Sn2+通过与聚合物PEO段之间的相互作用改变了嵌段共聚物胶束的聚集,从而对SBA-15形貌产生影响.     

氯气在A型、X型和SBA-15分子筛上的吸附性能

分子筛是一类具有规则可调变均匀孔径的多孔材料,具有很大的比表面积和孔容.对多种气体有非常好的吸附性能.A型分子筛和X型分子筛具有不同的孔笼结构和组成,SBA-15是近几年来研究热门的新型介孔分子筛,采用p-C-T氯气吸附装置对4种分子筛的氯气吸附性能进行了研究.红外光谱结果表明,吸附氯气后的CaA、NaX和SBA-15分子筛骨架结构的特征峰仍然存在;XRD衍射谱图表明,吸附氯气后的CaA、NaX和SBA-15的特征衍射峰仍然存在,但峰强度略有减弱.实验数据表明,分子筛氯气吸附性能受骨架结构、孔容积、孔径大小的影响很大,阳离子的不同也会引起对氯气吸附性能的变化.随着温度的下降,NaX分子筛对氯气的吸附量明显增大.在30℃、0.274 MPa下,CaA分子筛的氯气吸附量可以达到34%(质量分数).     

磷酸介质体系中合成SBA-15介孔分子筛的研究

在磷酸介质中,通过水热法合成出了高度有序的介孔分子筛SBA-15,并采用XRD、N2吸附脱附、TEM、红外等测试手段对合成样品进行了表征.结果表明,产物具有二维六角排列的介孔结构,结晶度高,其BET比表面积可达937 m2/g,孔体积1.15 cm3/g,孔径6.49 nm.     

介孔分子筛负载磷钨酸酸式铯盐催化合成十一碳烯酸异丙酯

采用溶胶凝胶方法,以P123为模板剂、正硅酸乙酯为硅源合成出介孔分子筛负载的磷钨酸酸式铯盐CsxH3-xPW12O40/SBA-15催化剂。XRD表征结果表明,改性后的催化剂具有纯硅SBA-15分子筛晶体结构。将该催化剂用于合成十一碳烯酸异丙酯,与其它几种微孔分子筛催化剂相比,介孔分子筛负载磷钨酸酸式铯盐Cs2 5H0 5PW12O40/SBA-15催化剂的性能最好。重点考察了n(Cs)/n(P)、反应温度、酸醇摩尔比、催化剂用量等因素对酯化反应性能的影响,得到最佳反应条件:反应温度140℃,酸醇摩尔比1/1,反应时间4h,催化剂用量为总物料质量的10。重复实验证明,Cs2 5H0 5PW12O40/SBA-15催化剂能够重复使用。     

以SBA-15为载体担载Ni-Mo制备深度加氢脱硫催化剂

 以TEOS为硅源、聚环氧乙烷-聚环氧丙烷-聚环氧乙烷三嵌段共聚物表面活性剂（P123）为模板剂，在水热条件下合成了SBA-15，用XRD、N₂ 吸附、HRTEM等方法对其进行了表征。以SBA-15作载体，担载Ni-Mo制备了深度加氢脱硫(HDS)催化剂，在高压固定床反应器上以二苯并噻吩(DBT)和4,6-二甲基-二苯并噻吩(4,6-DMDBT)为模型化合物，考察了以SBA-15作载体的催化剂对DBT和4,6-DMDBT的HDS活性。结果表明，合成的SBA-15具有较高的比表面积、均匀的孔径。SBA-15担载Ni-Mo制备的催化剂表现出较高的加氢脱硫活性，其中Ni/Mo原子比为0.25时，催化剂的加氢脱硫活性最高。     

磷改性HZSM-5沸石分子筛上乙醇和乙酸酯化反应的研究

用HZSM-5及磷改性HZSM-5作为乙醇和乙酸酯化反应的催化剂,研究了催化剂的处理方法、不同反应条件及磷的加入对酯化反应的影响。结果表明:不同处理方法得到的催化剂,对酯化反应影响很大,磷的加入可以调变沸石表面酸性及孔结构,在适当的磷改性范围内,乙醇转化率变化不大,但酯化反应选择性明显提高。