NO分子H2∑ 态共振增强多光子离化谱

利用皮秒Nd：YAG激光器三倍频(355nm)输出泵浦的光学参量发生／放大器作激发源，获得了NO分子在585～645nm波长范围内的共振增强多光子离化(REMPI)谱。离化信号随激光强度的近5次方变化关系表明．NO分子吸收5个光子而离化，根据计算可以确定存此波长范围内NO分子通过中间共振态H^2∑^态而离化，离化通道为NO（X^2Ⅱ)→4hvNO(H^2∑^)→1hvNO^ e。由实验数据计算了H^2∑^态的基振动频率和振动力常数，并讨论了NO分子在4 1离化过程中所表现出的特殊跃迁选择定则。     

参量匹配对双色双共振多光子电离几率的影响

以寻求提高共振增强多光子电离(REMPI)几率的物 理参量为研究目的,采用光和物质相互作用的密度矩阵方程 理论,数值模拟了双色双共振多光子电离过程中泵浦和探测光的参量匹配对电离几率的影响 。结果发现,一定条件下,提高电离 几率的最佳匹配条件是:1) 两束激光强度、脉冲宽度均相等且取值较大; 2) 两束激光无 相 对延迟,输出频率和相应激发跃 迁共振。对1+1+1经探测光双光子共振吸收电离过程,电离几率对探测光更敏感。实际应用 中,若不能保证最佳匹配条件 的实现,应尽量提高探测光的强度、脉冲宽度及近共振吸收;若实验条件不能实现激光频率 和相应跃迁的共振激发,可采 用失谐量互补的两束激光同时作用于系统,通过双光子共振吸收过程提高电离几率。     

NO分子X2Π→A2Σ双光子跃迁选择定则的讨论

利用共振增强多光子离化光谱技术 ,获得了NO分子A2 Σ(υ′=0 ,1)态的 2 2共振多光子离化光谱。通过对上述离化过程中NO分子所表现出的不同于普通双原子分子的双光子跃迁选择定则的分析与讨论 ,得出NO分子由基态向A2 Σ态的双光子跃迁遵循与碱金属原子双光子跃迁选择定则相类似的结论 ,并利用NO分子A2 Σ(υ′ =0 ,1)态的双光子荧光激发光谱对上述分析结论进行了进一步的确认。     

I_2和IBr分子光解产物的态分布及其多光子电离光谱的研究

本文报道了经多种激光波段解离I_2和IBr分子所生成的I(~2P_(3/2)~0)、I~*(~2P_(1/2)~0)和Br(~2P_(3/2)~0)、Br~*(~2P_(1/2)~0)原子的共振电离光谱。实验采用YAG激光泵浦的可调谐染料激光器,分别在470.0～490.0nm、364.7～369.0nm、277.5～282.5nm及222.0～223.2nm波长范围内,研究了I、Br原子的3+1、2+1及3+2、4+1电离过程中电离信号与光强的关系,标定了各个电离信号所对应的原子能级。本文通过对不同解离波长得到的I、Br原子电离谱的比较,定     

NO分子420～495 nm波长范围的共振多光子离化谱

以皮秒Nd：YAG激光器泵浦光学参量发生，放大器(OPG/OPA)做激发源，得到了NO分子在420～495nm波长内的共振增强多光子离化(REMPI)谱，离化信号随激光强度的近4次方变化关系表明，NO分子通过吸收4个光子而离化，NO分子由基电子态X^2Ⅱ(v”=0)经过中间共振态A^2∑(v’=0．1)、F^2△(v’=0，1，2)和H^2∑(v’=0．1，2)，通过(2 2)或(3 1)过程而离化。利用最小二乘法拟合获得了NO分子A^2∑、F^2△和H^2∑态的振动常数及平衡位置的力常数，结果与文献报道基本符合。     

NO分子X^2П→A^2∑双光子跃迁选择定则的讨论

利用共振增强多光子离化光谱技术，获得了NO分子A^2∑(u′=0，1)态的2 2共振多光子离化光谱。通过对上述离化过程中NO分子所表现出的不同于普通双原子分子的双光子跃迁选择定则的分析与讨论，得出NO分子由基态向A^2∑态的双光子跃迁遵循与碱金属原子双光子跃迁选择定则相类似的结论，并利用NO分子A^2∑(u′=0，1)态的双光子荧光激发光谱对上述分析结论进行了进一步的确认。     

氢原子的共振多光子电离

本文讨论了氢原子的共振多光子电离,具体计算了(2+1)多光子电离过程中光电子的角分布以及氢离子产额对入射激光强度的依赖关系。对所得结果作了讨论。     

红外激光与远紫外激光场驱动H2+辐射谐波

为了了解H₂+谐波辐射的过程,采用数值求解非玻恩-奥本海默近似薛定谔方程的方法,理论研究了H₂+在10fs/800nm红外激光与6fs/30nm远紫外激光驱动下谐波辐射的特点。结果表明,谐波辐射的贡献主要来源于拉比振荡、多光子共振电离、电荷共振增强电离以及离解态电离;随着远紫外光的加入,谐波光谱呈现能量间隔为远紫外光子能量的多重谐波截止结构;当远紫外光与红外激光的延迟时间大于零或小于零时,谐波光谱呈现红移和蓝移的现象。该研究对理解分子谐波辐射过程是有帮助的。     

对氯苯酚的共振增强多光子电离研究

在自行研制的具有恒温加热进样系统的激光质谱仪上实验研究了气相对氯苯酚分子的共振增强多光子电离飞行时间质谱(REMPI-TOFMS),获得了在275～285 nm激发波段的母体离子和主要碎片离子(C6H5O ,C5H5Cl C6H5 ,C5H 5,C4H 3,C3H 3)的(I I)REMPI激发光谱.通过质谱光谱分析,结合分子在中间激发态的能级和结构特征,对主要碎片离子的形成机理进行了研究.结果显示:各个碎片离子与对氯苯酚的母体离子具有相似的光激发谱,并且各个谱峰与S,1态的振动能级是一一对应的.说明各个碎片离子和母体离子的产生经历了相同的共振中间态.分子先吸收一个光子到达中间共振态,然后再吸收一个光子到达电离态电离.根据碎片离子光强指数的阶梯形分布和分子在S,1态的结构特点.判断各个碎片离子经历了母体离子的阶梯式离解,并给出了主要碎片离子的离解通道.     

二能级系统共振增强多光子电离过程的理论研究

通过求解二能级系统含时密度矩阵元微分方程，对原子系统在共振和近共振情形下的激光共振增强多光子电离（REMPI）过程中的光电离几率进行了理论推导与分析，得到了光电离几率的解析表达式；研究了氧原子经共振态2p^34p（2＋1）共振增强多光子电离的电离几率与激光脉宽、激光光强及失谐量等参数的关系；给出了共振情形下电离饱和与激光脉宽和激光光强之间的关系式。计算结果表明，对于近共振情形（△较小），激光脉宽和强度一定时，电离几率随着失谐量的增加而减小；当失谐量一定时，光电离几率随光强的增加而增加，光强增加到一定程度时光电离几率出现饱和。对于共振情形（△＝0），激光光强越大，电离几率随脉宽增加的幅度越大。     

CS_2的三光子电离过程

我们建立了一套用于多光子电离光谱的实验装置。对在氮激光(337.1nm)激发下的CS_2的三光子电离过程进行了研究,并摸索了激发光强、CS_2蒸气压及收集区电场强度诸项对电离的影响。     

激光质谱法对氯代乙烯的痕量快速检测研究

获得了在超声分子束条件下，305.0～325.0nm波长范围内三氯乙烯及四氯乙烯的（2＋1）共振增强多光子电离／飞行时间质谱（REMPI-TOFMS）。在此波段，三氯乙烯分子通过双光子跃迁至3d里德堡态再吸收一个光子电离而后解离成CCl^-等碎片离子，四氯乙烯分子则经历了π到3p德堡态的（2＋1）多光子过程。实验分别获得两种氯代乙烯分子电离解离后产生的碎片离子CCl^-的分质量光谱及光强指数。研究表明，该波长范围内三氯乙烯的最佳检测波长为310．8nm，四氯乙烯的最佳检测波长为322.5nm。根据CCl^-信号强度与样品浓度的线性关系，实现了这两种环境污染物的低浓度探测，探测限可达到μg／L量级。     

262～272 nm波段氯苯的激光质谱研究

在自行研制的具有恒温加热进样系统的激光质谱仪上获得了262～272 nm波段气相氯苯的(1 1)共振增强多光子电离/飞行时间质谱(REMPI-TOFMS).研究表明,该波长范围内获得的光激发谱的光谱结构是氯苯第一激发态1B2(S1)振动能级的反映,对其中14条谱线进行了尝试性指认.分析了氯苯在266 nm波长处不同激光能量下的光电离质谱特点,讨论了造成77C4H5 质谱的非对称增宽的原因.实验研究了266 nm波长处氯苯分子离子信号强度与样品浓度之间的关系,估算出氯苯的探测限为ng/L量级.     

NoCl分子束紫外激光多光子离解和电离动力学研究

本文报道NOCl分子束在强XeCl准分子激光作用下多光子离解和电离的实验研究。在我们的实验条件下,只观测到离解碎片NO(m/e=30)的离子峰。动力学过程的分析表明,电离过程属于中性碎片电离类型。其主要通道是,NOCl分子同时吸收两个光子,立即离解为电子激发的中性碎片NO(A~2∑~+),然后NO(A)继续吸收又一个光子而电离为离子NO~+。     

多光子电离技术在NO与O_3反应动力学研究中的应用

本文报道了把多光子电离(MPI)方法用于气体反应动力学的研究.通过NO分子中间态O~2H的多光子电离作为对NO的检测方法,在流管体系中测得的NO与O_3反应速率常数为1.l×10~(-14)cm~3·mol~(-1)·s~(-1),与已报道的数据相符.在激光波长为365.45nm时,必须考虑NO~2光解产生的NO对MPI信号的贡献,在该波长时测得的NO_2的表观解离率为50%.     

紫(外)激光作用下Si(CH_3)_4的MPI与Si原子的共振电离

在紫 (外 )激光作用下 ,利用平行板电极装置及飞行时间 (TOF)质谱仪 ,研究了Si(CH3 ) 4分子的多光子电离 (MPI)、多光子解离 (MPD)及由Si(CH3 ) 4解离产生的Si原子的共振电离。得到了 40 4～ 378nm内Si(CH3 ) 4的MPI光谱及某些波长点处的TOF质谱。根据实验结果 ,讨论了Si(CH3 ) 4的MPI机理 ,得到了一些有意义的结论。     

298—330nm范围SF2自由基（2＋1）REMPI光谱研究

1990年Hudgens等人在文献［1］中报道了SF2自由基4P里德堡态（3＋1）REMPI光谱中存在不正常的振动间隔，迄今这一现象尚未研究清楚．我们从实验中获得了298～330nm范围的SF2自由基4p里德堡态（2＋1）REMPI光谱．通过对光谱数据的分析，我们试探性地将这段光谱归属于SF2自由基从基态分别到二个不同电子激发态的共振跃迁．标识结果表明，这种归属能较好地解释4P里德堡态不正常的振动间隔的现象．并得到了相应的分子常数．     

用共振多光子电离法研究Gd原子的高激发态

以Gd原子999cm~(-1)亚稳态为初始能级,用共振多光子电离(RMPI)方法研究了Gd原子在34463～35628cm~(-1)范围内的高激发态。实验共测得19个高激发能级。     

SrBa(SO_4)_2∶Sm~(2+)的光谱及光子选通光谱烧孔效应

报道了Sm~(2+)在SrBa(SO_4)_2混晶中的光谱性质和光子选通光谱烧孔效应。在这个材料中Sm~(2+)的~5D_o-~F_o歹。跃迁的不均匀增宽达1nm(766GHz)。利用Ar~+激光在514.5nm的输出和可调谐连续染料激光器在625.8nm附近的输出,在5K观测到~5D_1←→~7F_o跃迁的光子选通光谱烧孔效应。同时给出了Sm~(2+)在SrBa(SO_4)_2中的电子能级和有关的荧光和激发光谱。     

其它激光理论与技术

9907284丙酮和丙醛分子的多光子电离碎片机理[刊]/郭文跃//量子电子学报.—1998,15(5).—447～453(A)用多光子电离-飞行时间质谱法在激光波长为532nm 处获得了丙醛和丙酮分子的 MPIF-TOF 质谱,实验测得了各碎片离子占总离子信号的百分比对激光强度的依赖关系,并用这些实验结果对丙酮和丙醛分子的 MPIF 机理作了分析。还对 H~+、C~+和 CH~+等小质量碎片离子的可能形成过程作了讨论。参15