CeO2修饰Mn-Fe-O复合材料及其NH3-SCR脱硝催化性能

氨选择性催化还原(NH3-SCR)技术需要进一步研发在相对较低温度(<300℃)下具有良好催化活性、高稳定性及环境友好的脱硝催化材料。本工作采用草酸共沉淀法制备Mn-Fe-O催化材料,并对其进行不同含量CeO2修饰,用于低温NH3-SCR脱硝催化反应。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、氮气吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)、程序升温还原或脱附(H2-TPR、NH3-TPD)等手段对催化剂进行了表征。催化结果表明,在相同反应条件下适量CeO2修饰后的Mn-Fe-O样品比纯Mn-Fe-O表现出更优异的NH3-SCR脱硝催化性能,在80℃时NO转化率在95%以上,且具有较高的N2选择性。CeO2修饰提高了Mn-Fe-O氧化物表面的Fe^3+、Mn^3+和Mn4+含量及表面酸性位点数量,从而有助于NH3的吸附及催化反应的进行,并且Fe^2+/Fe^3+、Mn^2+/Mn^3+/Mn^4+以及Ce^3+/Ce^4+电子对之间的相互氧化还原反应提高了催化剂的氧化还原能力及稳定性。     

负载型复合氧化物催化剂催化燃烧氯苯性能研究

采用沉积-沉淀法制备了系列负载型Mn-Ce-Zr复合氧化物催化剂,考察了载体、摩尔比以及负载量对催化燃烧氯苯性能的影响,同时借助X射线衍射(XRD)、比表面积测定(BET)、氢气程序升温还原(H_2-TPR)、扫描电子显微镜(SEM)等表征手段研究了催化剂的理化性能。结果表明:以堇青石蜂窝陶瓷为载体、锰铈锆摩尔比为4∶1∶1、负载量为30%的条件制得的催化剂表现出最优的催化氧化性能,325℃下氯苯的转化率可达99%。研究发现,这与催化剂优异的氧化还原性能以及活性组分于载体的均匀分布密切相关。此外,催化剂对不同结构特性CVOCs的催化燃烧性能也进行了初步的比较研究。     

Pd-ZrO2/Al2O3催化剂对丙烯选择性催化还原NO的催化活性研究

采用浸渍法制备了具有高比表面积的氧化铝负载的Pd-ZrO2复合物催化剂(Pd-ZrO2/Al2O3),利用BET、XRD、TEM等手段研究了该复合物催化剂的物理特性,并重点研究了该复合物催化剂对以C3H6为还原剂选择性催化还原(SCR)NO的催化反应活性,分别讨论了反应温度、组分、焙烧温度、原料气组分、空速等因素对该催化反应的影响.结果发现,少量的Pd纳米粒子均匀分散于载体氧化铝上,添加适量ZrO2后,所制备的低负载量的Pd(1wt%)-ZrO2(2wt%)/Al2O3复合物催化剂具有较高的NO选择性催化还原反应活性,在240～250℃可使NO的转化率达到50%～70%.其活性提高的机制在于适量ZrO2的添加增强了反应物中NO和C3H6在催化剂表面的吸附,同时与Pd催化剂形成一种协同催化作用.     

铁基柱撑凹凸棒土的制备及低温选择性催化还原NOx性能研究

以天然的凹凸棒土(ATP)为原料,通过离子交换法、浸渍法制得V2O5负载Fe2O3柱撑凹凸棒土(V2O5/Fe-P ATP),并考查了催化剂(V2O5/Fe-P ATP)低温选择性催化还原NO的活性。运用XRD、红外光谱、扫描电镜、比表面积、孔结构对催化剂进行表征。实验发现,通过Fe2O3柱撑改性的凹凸棒土对于低温选择性催化还原NO具有很好的活性,尤其当温度为220℃时,NO的脱硝效率可达到90%以上。     

超声辅助合成纳米氧化锰及其低浓度NO去除性能研究

通过超声辅助的工艺, 利用氧化还原法制备出多价态纳米MnO_x。通过调节超声时间、KMnO₄浓度、烘干温度、反应溶液pH, 探索MnO_x的最佳合成条件。结果表明: 超声时间20 min, 高锰酸钾浓度0.5 mol/L, 烘干温度80 ℃, 反应溶液pH=7的条件下, 合成的样品MnO_x表现出最佳的催化性能, 对100%的NO去除率可持续15 h。采用X射线衍射分析(XRD)、N₂-吸脱附测试、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)等技术考察最优催化剂MnO_x的结构和形貌, 借助X射线光电子能谱(XPS)和傅里叶红外分析(FT-IR)研究最优催化剂MnO_x对NO去除的催化氧化机理以及催化剂的失活机制。结果表明, 三维贯穿的多级孔结构, 花瓣状的形貌和弱晶化的晶体结构有利于气体吸附和传输。多价态Mn和氧空位的存在促进了NO和O₂的吸附和激活, 因此最优样品MnO_x表现出优异的NO的常温催化氧化。     

负载型Pd催化剂的制备及其对甲醇氧化的催化活性

采用等体积浸渍法制备了一系列负载型Pd+M(M=MgO、CaO、SrO、BaO)催化剂,运用BET、CO-化学吸附、XRD、H2-TPR和XPS等表征手段对催化剂进行了表征,并考察其对甲醇的催化氧化性能。结果表明,添加碱土金属可使Pd粒子高度分散,催化剂表面易还原氧物种量增多,还原速率加快;XPS分析可知,碱土金属可增强Pd-Ce间相互作用,促使Pd向氧化态过渡,同时增加催化剂表面Ce3+浓度,改善催化剂的氧化还原性能,进而提高催化剂的催化活性。助催化效果递变规律为BaOCaOMgOSrO。     

燃煤烟气中单质汞的催化氧化技术研究进展

针对燃煤电厂烟气中汞的脱除问题,综述了单质汞氧化催化剂与催化氧化机理的研究现状;着重阐述了碳基、金属及金属氧化物催化剂和选择性催化还原(SCR)催化剂对单质汞的催化氧化性能,分析了活性组分、烟气条件等对各催化剂氧化单质汞性能的影响;指出异相反应是单质汞氧化的重要途径,不同催化剂、不同烟气气氛下氧化机理不同;最后结合我国燃煤电厂的现状,提出深入研究单质汞的催化氧化机理,进一步提高SCR催化剂的催化氧化单质汞活性、抗硫性及稳定性将是燃煤烟气汞污染控制技术的重点发展方向。     

Pt/C催化剂制备及CO催化氧化性能研究

采用大气压介质阻挡放电辅助氢气热还原方法和氢气热还原方法制备Pt/C催化剂,考察了制备方法及Pt负载量对Pt/C催化性能的影响。采用X-射线衍射(XRD)、循环伏安法、CO催化氧化反应研究Pt/C催化剂的晶相结构、电催化性能和CO催化氧化活性。结果表明:大气压介质阻挡放电辅助氢气热还原所制备的样品具有更高的电化学活性和CO催化氧化活性。当Pt负载量在2%到10%之间变化时,Pt/C-PC催化活性随负载量增加而增加。XRD测试结果显示当Pt负载量为2%,5%和10%时,Pt粒径分别为:10.6 nm,9.1 nm和6.4 nm,说明采用等离子体辅助氢气热还原方法制备的Pt/C-PC催化剂,Pt负载量越大,Pt粒径越小,CO催化氧化活性更高。     

MnOx/ZrO2纳米催化剂的制备及CO-SCR-NO性能研究

以氧氯化锆和硝酸锰为主要原料,采用Sol-Gel-VFD技术制备了MnOx/ZrO2超细粉体材料.用XRD,TG-DSC,TEM和BET等技术对试样进行了表征,用微反应器-气相色谱仪在线研究了试样选择性催化还原NO的活性.结果表明:用Sol-Gel-VFD技术可制得粒子尺寸约为20nm、具有高催化活性的负载型MnOx/ZrO2纳米催化剂,活性组分锰对NO的催化还原起了主要作用.添加铈组分能提高MnOx/ZrO2纳米催化剂催化还原NO的活性.     

氧化石墨烯原位合成VC及其负载Pt氧还原催化性能

为了开发高性能燃料电池催化剂,研究以氧化石墨烯为载体和碳源合成VC及其负载Pt催化剂的合成、结构和催化氧还原性能。结果表明:氧化石墨烯可以作为碳源在氢气气氛下与V_2O_3原位合成VC,同时在氨气气氛下热处理还可以对其进行氮的掺杂,氮掺杂将其催化氧还原的起始电势提高了0.15V。石墨烯与氮掺杂VC负载Pt具有良好的催化氧还原性能,其峰值电流、起始电势以及循环寿命都超过了传统的Pt-C催化剂。     

石墨烯基介孔锰铈氧化物催化剂:制备和低温催化还原NO

锰铈氧化物由于较强的氧化还原活性、优良的低温脱硝性能,已被广泛用于选择性催化还原(SCR)脱硝反应,但是锰铈氧化物存在活性组分易团聚、比表面积较低等问题,限制其催化剂活性的提高。本研究以介孔结构的石墨烯基SiO₂(G@SiO₂)纳米材料为模板,采用水热法制备了系列石墨烯基介孔锰铈氧化物(G@MnO_x-CeO₂)催化剂,并考察了该催化剂在低温下(100～300℃)的SCR脱硝性能。结果表明,与石墨烯基铈氧化物(G@CeO₂)相比,G@MnO_x-CeO₂催化剂具有较高脱硝活性。当Mn、Ce与模板G@SiO₂质量比分别为0.35、0.90时, G@Mn(0.35)Ce(0.9)催化剂的脱硝活性最佳, 220℃下NO转化率达到最高(80%)。添加适量MnO_x,提高了G@MnO_x-CeO₂催化剂的比表面积、孔容,降低了催化剂的结晶度;并且MnO_x<...     

CuO修饰TiO2纳米管的沉积-沉淀法制备及其催化CO氧化性能

以钛酸纳米管和Cu(NO3)2为前驱体,采用沉积-沉淀法制备CuO修饰TiO2纳米管(CuO/TiO2NTs)。通过TEM(透射电子显微镜)、XRD(X射线衍射)和XPS(X射线光电子能谱)表征材料的结构,并研究制备过程中pH值对所得CuO/TiO2 NTs催化CO氧化活性的影响。研究表明,通过沉积-沉淀法可以制备高活性的CuO/TiO2NTs,随溶液的pH值升高,铜的负载量变少,而且不易被还原的二价铜含量升高,导致催化剂的活性变差。     

焦钒酸镍的X射线光电子能谱及其氧化脱氢催化性能研究

采用微波草酸盐共沉淀法制备了焦钒酸镍Ni2V2O7催化剂,并用XRD、BET、H2-TPR、XPS、TEM和电导等技术表征.研究了Ni2V2O7催化剂的丙烷氧化脱氢(ODH)制丙烯催化性能与其表面物种的关系.TPR和XPS实验结果显示p型半导体焦钒酸镍Ni2V2O7催化剂中,晶格氧可以较容易转换成未完全还原氧,使催化剂内各种价态的钒之间易于进行氧化还原反应并形成氧缺位,从而催化剂的表面含有较多未充分还原氧物种O-和V4 物种.从而使其具有较高的丙烯选择性.     

锰基催化剂低温选择催化还原处理NOx的研究现状与展望

锰基催化剂具有较高的催化活性,且成本低,在选择性催化还原(SCR)尾气中的NO_x领域具有广阔应用前景。介绍了锰基低温SCR催化剂处理NO_x的最新进展。锰基催化剂可分为两类:锰氧化物催化剂和锰基掺杂过渡金属氧化物催化剂。针对锰氧化物催化剂,主要分析了锰的氧化价态、结晶形态、比表面积以及形态学对催化效果的影响;对于锰基掺杂过渡金属氧化物催化剂,重点分析了掺杂物对催化剂的催化能力、催化温度范围、N_2的选择性和抗SO_2、H_2O毒化能力的影响。最后在总结全文的基础上,展望了锰基催化剂的应用前景。     

SO_2促进的碳纳米管负载V_2O_5催化剂用于NH_3选择性还原NO

采用透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、红外光谱(FT-IR)、SCR反应和程序升温脱附(TPD)等手段研究了碳纳米管(CNTs)担载的五氧化二钒(V2O5/CNTs)催化剂的形貌、表面形态以及SO2对选择催化NO还原活性的影响.结果表明,SO2对V2O5/CNTs催化剂的催化活性具有明显的促进作用,其促进作用源于SO2在催化剂表面的吸附.吸附的SO2主要位于碳表面而非钒表面,而且这种促进作用与V2O5和碳表面之间协同作用有关.     

Cu含量对Cu/ZSM-5催化剂氨选择性催化还原NO影响的研究

采用浸渍法将铜(Cu)负载在ZSM-5分子筛上,制备了一系列不同Cu含量的Cu/ZSM-5分子筛催化剂。对ZSM-5及Cu/ZSM-5分子筛催化剂的氨选择性催化还原一氧化氮(NO)性能进行评价,并对Cu/ZSM-5分子筛催化剂进行表征分析。结果表明,Cu含量变化对Cu/ZSM-5分子筛催化剂的氨选择性催化还原反应(NH3-SCR)活性影响较大,Cu含量为0.75%(wt,质量分数)制得的Cu/ZSM-5具有最佳的中低温活性,在190℃条件下对NO的转化率为91%。     

Ce-Cu/Ti-Al-Ox催化氧化CO的性能研究

采用挤出成型法制备系列铜铈负载钛铝氧化物(Ce-Cu/Ti-Al-O_x)催化剂,研究Ce-Cu/Ti-Al-O_x催化氧化一氧化碳(CO)的性能,并对催化剂进行表征。结果表明:三氧化二铝(Al_2O_3)的掺入抑制了二氧化钛(TiO_2)的颗粒长大,不仅增大了催化剂的比表面积,同时提高了铜铈负载二氧化钛(Ce-Cu/TiO_2)催化剂的缺陷浓度,有利于催化剂表面反应气体的吸附以及催化反应的进行,因此适量添加Al_2O_3能明显提升Ce-Cu/TiO_2催化剂的低温催化氧化活性,拓宽其活性温度窗口,添加20%(wt,质量分数)Al_2O_3制得的Ce-Cu/Ti-Al-O_x催化剂具有对催化氧化CO的最好催化活性,在140℃条件下,活性达到了98%,170℃以上活性达到了100%。     

鸟巢状CuCeZrO_x三元复合氧化物的合成及其对碳烟颗粒的催化氧化性能研究

采用尿素均相沉淀法合成了CuCeZrO_x(CCZ)三元复合氧化物催化剂。采用X射线衍射分析(XRD)、N_2-吸脱附测试、X射线光电子能谱(XPS)、扫描透射电镜(STEM)、程序升温还原(脱附、氧化)等技术,考察煅烧温度对催化剂的物化性质和催化碳烟燃烧活性的影响。结果表明:350℃煅烧产物CCZ-350表现出最优的催化活性:在空速为12000 mL/(gcatalyst·h),O_2浓度为10vol%,NO浓度为500×10~(–6),催化剂和碳烟以10︰1质量比松散接触条件下,碳烟颗粒最大燃烧速率温度T_(50)=407℃,同时表现出极佳的抗水汽中毒和抗SO_2中毒性能,这与活性组分的高度分散以及催化剂表面大量高活性吸附氧物种的存在有关。此外,催化剂材料具有疏松多孔的鸟巢状结构,有利于催化剂和碳烟颗粒的充分接触。该催化剂在柴油车尾气排放温度范围内(150~400℃)还能完全催化氧化柴油车尾气中CO、C_3H_6和C_3H_8等其他污染物,显示出优异的催化净化柴油车尾气的综合性能。     

催化剂选择性催化氧化NH3的新进展

在处理含NH_3的工业废气方面,氨选择性催化氧化法(NH_3-SCO)一直是研究热点。在讨论氨选择性催化氧化法(NH_3-SCO)反应机理的基础上,重点综述了关于选择性催化氧化NH_3的5种催化剂:贵金属催化剂、过渡金属催化剂、分子筛载体催化剂、复合氧化物催化剂及整体催化剂的最新研究进展,并对未来NH_3-SCO的发展进行了展望。     

H_2还原预处理CuO/γ-Al_2O_3催化剂对其催化燃烧甲苯活性的影响

用浸渍法和H2还原预处理法制备两种CuO/γ-Al2O3催化剂,并用N2吸附脱附、XRD、TPR和CO化学吸附对经H2还原处理前后的催化剂进行表征,比较两种催化剂催化氧化(燃烧)甲苯的活性。研究结果表明,与浸渍法制备的CuO/γ-Al2O3催化剂相比,经H2还原预处理,再次焙烧后得到的CuO/γ-Al2O3/HR催化剂对甲苯催化燃烧活性明显提高。XRD和TPR分析表明,H2还原预处理提高了催化剂表面活性组分CuO的分散度、还原能力,同时,还降低了CuO的晶体尺寸,从而提高了催化剂催化氧化甲苯的活性。