常温常压下等离子体催化脱除空气中的苯

苯是典型的室内空气污染物,严重影响人体健康。在大气压及35℃下,通过在催化剂上进行介质阻挡放电的方式,进行了等离子体一催化氧化脱除空气中苯的研究。当气体中C6H6的体积分数为103．5X10～、H：0的体积分数为1．0％、空气为平衡气,输入能量密度为114J／L,空速为16500h^-1时,苯的脱除率可达93．5％。而在同样实验条件下,单纯等离子体脱除苯和单纯催化氧化脱除苯的脱除率分别为62．8％和9．0％。这一实验结果说明,等离子体与Ag／CeO,催化剂在催化氧化空气中苯的过程中产生了协同效应,等离子体产生的活性自由基在Ag／CeO,催化剂催化氧化苯的氧化一还原循环过程中起到了至关重要的作用。     

多针电晕放电协同Ag/TiO2纳米催化剂脱除空气中低浓度甲苯研究

采用多针电晕放电与Ag/TiO₂纳米催化剂的原位耦合构建等离子体催化系统，对系统的放电特性进行诊断，并对催化剂进行表征研究；研究等离子体催化系统对空气中低浓度甲苯的脱除性能，并监测系统脱除甲苯过程中产生的有害副产物臭氧；探讨等离子体催化系统脱除低浓度甲苯及控制副产物臭氧生成的内在机制。研究结果表明，当放电电压高于7.0 kV时，等离子体可弥散于整个放电间隙内，Ag/TiO₂纳米催化剂的涂覆未影响放电的正常进行，利于反应气体、等离子体及催化剂间的相互作用；Ag/TiO₂纳米催化剂的Ag粒子粒径约为6.5 nm，可以创造大量高活性Ag-TiO₂界面位点，并能吸收利用等离子体辐射的紫外-可见光；当放电电压为7.5 kV时，单纯多针电晕放电所得甲苯转化率与CO₂选择性分别为21%与7%，等离子体催化系统则使二者分别提升至83%与61%，并将过程中副产物臭氧的浓度由5.12 mg/m³降至0.02 mg/m³以下；多针电晕放电协同Ag/TiO<...     

CeO2/ACFN低温选择性催化还原烟气中的NO

制备了CeO2/ACFN(硝酸氧化处理的改性活性碳纤维)催化剂,对低温选择性催化还原(SCR)NO性能进行了考察.用SEM、BET和XRD进行催化剂结构特性表征,结果显示CeO2微粒高度分散在ACF的表面.实验表明,ACF先经过硝酸预氧化,然后再负载CeO2,能明显提高对NO的转化效率,CeO2负载量为9%(质量分数),180 ℃、空速为11000h-1时,CeO2/ACFN的NO脱除率为93.96%.     

金属Ag负载于X状CeO2的制备及可见光催化性能EI北大核心CSCD

以三氯化铈（CeCl3）和尿素（CO（NH2）2）为原料,采用水热法制备X状CeO2（X-CeO2）,利用光沉积法制备Ag负载于X-CeO2的负载型催化剂Ag／X—CeO2。考察了X—CeO2的制备参数和催化剂Ag／X—CeO2对罗丹明（RhB）的可见光催化降解性能。结果表明：在Ce^3＋／urea摩尔比1：6、Ce^3＋／表面活性剂（PVP）质量比1：3、反应温度160℃和反应时间60min条件下制备出长度20μm、宽度4μm的X-CoO2。金属Ag能够改善X-CeO2的可见光催化活性,Ag负载量8%的催化剂8-Ag/CeO2对RhB呈现出最好的光降解活性,循环使用5次后光催化活性轻微降低。这是因为金属Ag粒子的表面等离子体共振效应和Ce^4＋／Ce^3＋氧化还原对的协同作用提高了光生电子的快速移除和实现光电电子-空穴对的高效分离。     

等离子体强化贵金属催化净化正葵烷的研究

采用一段式介质阻挡放电催化反应系统,对模拟柴油车发动机尾气中的碳氢化合物(正葵烷,C10)进行处理。研究了C10在不同贵金属催化剂作用下的去除差异性,探讨了催化剂负载量、C10初始浓度、反应温度、能量密度对等离子体贵金属催化去除C10的影响。结果表明:与单独等离子体或热催化相比,等离子体催化能够显著提高C10去除率,等离子体和催化的协同作用显著。Pt/Al_2O_3的催化效果优于Pd/Al_2O_3、Ag/Al_2O_3,其不仅转化率高,而且促进了CO氧化生成CO_2。增加催化剂负载量、能量密度和反应温度都有利于提高C10去除率和CO、CO_2选择性,实验中C10去除率可达91%,CO和CO_2总选择性最大为54.3%,而初始浓度的增加则不利于C10去除。     

负载型铜催化剂的三效催化性能及应用

采用等体积浸渍法制备了以CeO2、Al2O3以及CeO2/Al2O3为载体的负载型CuO催化剂及其老化样品,采用XRD和H2-TPR等技术对老化前后催化剂的结构和氧化还原性能进行了表征。结果显示,对于老化前后的CuO/CeO2/Al2O3催化剂,CuO均能够很好地分散在载体上,即CeO2/Al2O3具有较好的抗烧结能力。考察了不同载体、CeO2和CuO负载质量分数对CuO/CeO2/Al2O3样品三效催化性能的影响,并将制得的CuO/CeO2/Al2O3催化剂与贵金属三效催化剂Pd/CeO2/Al2O3相比较,考察了高温焙烧之后的CuO/CeO2/Al2O3老化样品对CO、C3H6和NO的三效催化性能。结果表明,以10%CeO2/Al2O3为载体,CuO负载质量分数为7%的CuO/CeO2/Al2O3催化剂对汽车尾气脱除催化反应具有较高的催化活性;与Pd/CeO2/Al2O3比较,CuO/CeO2/Al2O3具有更好的低温活性,CO、HC和NOx的起燃温度分别为130℃、250℃和250℃,在350℃三种原料气的转化率均达到90%;老化实验表明,CuO/CeO2/Al2O3具有较好的抗老化性能。     

CeO2-TiO2复合催化剂催化臭氧化丁二酸性能的研究

采用湿式浸渍法制备一系列不同Ce:Ti的CeO2-TiO2复合型催化剂。考察了不同CeO2负载量对纳米TiO2晶相改变和催化臭氧化活性的影响。采用X射线衍射(XRD)对其表征,并测定了不同Ce:Ti下丁二酸的去除率。通过催化臭氧化丁二酸实验,发现改性TiO2能提高催化剂催化臭氧化丁二酸的能力,且随着CeO2负载量的增加催化臭氧化性能提高。并验证催化剂催化臭氧化丁儿的机理为,丁二酸吸附在催化剂表面形成性质更活泼的络合物,最终被臭氧分子所氧化。     

低温等离子体协同催化降解甲苯生成副产物臭氧的影响因素

低温等离子体协同催化降解甲苯过程中,在降解污染物的同时活性氧原子聚合生成臭氧。本文研究比较了不同催化剂、放电能量水平、催化段长度和气速条件下的臭氧浓度变化和甲苯降解情况,探究了低温等离子体协同催化降解甲苯过程中臭氧的生成情况。研究表明,将7.5% Mn/堇青石催化剂置于放电区时能有效抑制臭氧生成,促进甲苯降解,提高系统能效,臭氧最高浓度相比无催化剂时降低63.32mg/m³;而0.2%Pd-0.3%Ce/堇青石催化剂对甲苯降解和抑制臭氧的性能较差。随着系统能量水平的提高,甲苯降解率和臭氧生成浓度逐渐升高。臭氧生成浓度与催化段长度呈正相关关系,与气速的关系则相反。在不同的外加电压条件下,臭氧生成浓度呈先上升后下降的趋势,当外加电压为13kV条件时臭氧浓度最高,当电压升高至16kV时臭氧浓度降为零。     

CeO2掺杂对CuO/沸石催化剂催化氧化VOCs活性的影响

研究CeO2改性得到的CuO/CeO2/沸石催化剂,进行催化氧化（燃烧）销毁乙醇、丙酮、甲苯和苯的实验,并用TPR和XPS对所制备的催化剂进行表征.研究结果表明：使用CuO/CeO2/沸石作为催化剂时,四种VOCs（挥发性有机物）催化燃烧的起燃和完全燃烧温度都明显低于当使用CuO /沸石作为催化剂时四种VOCs催化燃烧的起燃和完全燃烧温度,这表明CuO/CeO2/沸石催化剂的活性明显高于CuO/沸石催化剂的活性.TPR分析表明CeO2的添加有助于增强催化剂中Cu的还原性;XPS表征分析显示,CeO2的添加增加了铜在表面的分布,并且引起Cu 2p3/2的结合能由933.8eV 变到932.8eV 和 933.4eV, 在催化剂表面呈现出Cu2＋和Cu＋的形式.此外,在VOCs催化燃烧过程中,稀土Ce存在有部分还原变价过程（Ce^4 ＋ →Ce^3 ＋ ） ,也使催化剂的活性得到提高.     

Ag/CeO2-ZnO催化剂上甲醇部分氧化制氢气研究

研究了用于甲醇部分氧化制氢气反应的Ag/CeO2-ZnO催化剂的制备条件以及反应条件对催化剂性能的影响.Ag/CeO2-ZnO催化剂中银含量、焙烧温度、反应温度以及反应气的比例等对催化剂性能具有很大的影响.Ag/CeO2-ZnO催化剂的制备条件以及反应条件控制在一定范围内时,Ag/CeO2-ZnO催化剂对甲醇部分氧化制氢气具有很高的催化活性与选择性.     

湿式催化过氧化氢氧化法处理腈纶废水的研究

以某石化公司腈纶厂生产废水作为主要研究对象,开展石化腈纶废水中难降解有机污染物的湿式催化过氧化氢氧化技术研究,对于有效削减腈纶废水中有毒有害污染物,实现石化行业腈纶废水达标排放具有十分重要的意义。通过对所得样品的表征和结构分析,确定了制备CeO_2/SBA-16的最佳合成条件:硅源和铈源投加量固定为4.71和4.71 g、搅拌时间固定为3 h、微波120 min。以合成的CeO_2/SBA-16介孔分子筛催化剂对该石化公司腈纶厂丙烯腈废水进行湿式催化过氧化氢氧化工艺处理,并确定了湿式催化过氧化氢氧化处理该丙烯腈废水的最佳条件为:CeO_2/SBA-16投加量为1.2 g、H_2O_2投加量为0.28 mL、反应时间为160 min、微波辐射温度为120℃。在此工艺条件下,该丙烯腈废水COD浓度由2 000 mg/L以上下降至500~600 mg/L,去除率可达到70%以上,取得了明显的去除效果。     

低温等离子体除苯过程中臭氧的演变与作用

大气污染物中,挥发性有机化合物(VOCs)已超越NOx和SO_2成为排放量最高的气态污染物,对人体健康和环境的影响已引起广泛关注。相比传统去除VOCs的技术,低温等离子体法具有高效率、低能耗、易操作等优势,但有产生臭氧(O_3)等副产物的问题。本研究选择苯作为VOCs的代表污染物,采用线管式介质阻挡放电反应器,考察电压、电流等放电参数对苯去除率、副产物臭氧浓度和CO_2选择性的影响,重点分析臭氧的演变、机理及其作用。结果表明,影响臭氧浓度的直接因素是输入功率:随着输入功率的上升,苯去除率逐渐上升,臭氧浓度先上升后下降。其原因在于高功率下生成更多低能电子,使得臭氧分解为氧气。等离子体产生的臭氧无法直接氧化苯,但可以氧化苯的中间产物CO完全转化为CO_2。     

催化湿式氧化高浓度十二烷基苯磺酸钠废水催化剂的研究

以过渡金属氧化物CuO为主活性组分通过对Co3O4的复合和掺入电子助剂CeO2的考察,研制出适用于催化湿式氧化处理高浓度十二烷基苯磺酸钠(SDBS)废水的复合催化剂。考察了各组分浸渍液浓度、焙烧温度和焙烧时间等制备条件对催化剂的催化活性和稳定性的影响,确定了最佳制备条件。结果表明制备的催化剂在合适的条件使CODCr去除率达到88.4%。     

汽车尾气净化催化剂的研制及其性能的研究

研究了 Cu- Co- Ce- Mn- Pd- K- O/γ- Al2 O3 催化剂的活性、热稳定性等。结果表明 ,该催化剂具有低温活性高 ,热稳定性好等特点。对 CO、C6H14 氧化的 t50 % 和 t98% 分别为 1 40°C、2 60°C和 1 80°C、2 95°C。催化剂活性组分间及它们与载体间存在着协同效应。Ce O2 的引入使各活性组分以高度分散的非结晶形态存在 ,这些是催化剂低的起燃温度、高活性的主要原因。另外 ,Ce O2 和 K2 O的引入赋予催化剂 90 0°C高温不烧结的良好热稳定性     

Ce0.75Cu0.25-xO2固溶体催化剂用于PVOCs催化燃烧

通过柠檬酸络合法制得Ce_0.75Cu0._25-xO₂固溶体催化剂，采用X射线衍射、X射线光电子能谱和H2-程序升温还原对催化剂性能进行研究，考察催化剂对苯基挥发性有机物的催化燃烧活性。结果表明，催化剂中大量CuO溶入CeO2晶格中形成Ce_0.75Cu0._25-xO₂固溶体，固溶体的形成削弱了催化剂中的Cu-O和Ce-O键，提高了相应氧化物的低温可还原性，也提高了催化剂表面活性氧物种含量，从而提高了催化剂上苯基挥发性有机物的催化燃烧活性。在反应温度250 ℃和275 ℃时，Ce_0.75Cu0._25-xO₂固溶体催化剂上甲苯和二甲苯的催化燃烧转化率分别为97.6%和95.0%。Ce_0.75Cu0._25-xO₂催化剂上苯在280 ℃时催化燃烧转化率仅为61.0%，这可归因于苯分子稳定的芳香环结构不易被破坏。     

脉冲放电等离子体协同Mn/TiO2-分子筛、Fe/TiO2-分子筛、Cu/TiO2-分子筛催化剂降解甲醛

为进一步提高脉冲放电等离子降解甲醛的效率,增加CO₂选择性,降低O₃产生量,研究采用放电等离子体和催化剂协同技术。实验以分子筛为载体,分别制备了Mn/TiO₂-分子筛、Fe/TiO₂-分子筛和Cu/TiO₂-分子筛3种催化剂,并利用XRD、SEM、EDS、FT-IR方法对催化剂进行表征分析。进行了脉冲放电等离子体协同3种催化剂降解甲醛的研究,比较了不同催化剂协同等离子体对甲醛去除率、CO₂选择性、O₃产生量的影响。结果表明,3种催化剂与脉冲放电等离子体都存在协同作用,并能有效地提高甲醛去除率,增加CO₂选择性,降低O₃产生量。当脉冲电压为20kV、放电频率为40Hz、气体流量为0.5L/min时,Mn/TiO₂-分子筛催化剂协同效果最佳,甲醛去除率为94.4%,CO₂选择性为42.2%。催化剂表征结果显示Mn/TiO₂-分子筛的活性组分颗粒分布均匀,锐钛矿相的TiO₂和微晶状态的MnO_x的存在有效促进了甲醛的氧化分解。研究还对放电等离子体协同Mn/TiO₂-分子筛催化剂降解甲醛的机理进行了探讨。     

High efficient removal of HCN over porous CuO/CeO2 micro-nano spheres at lower temperature range

The porous CeO2 flowerlike micro-nano spheres based materials were prepared to remove HCN effec-tively at lower temperature range.The CeO2 and a serious of porous flowerlike ceria based materials loaded with metal species including Cu,Ag,Ni,Co and Fe were synthesized by hydrothermal method and precipitation method respectively.The physicochemical properties were probed by means of XRD,H2-TPR,BET,SEM and XPS.The removal ability for 130 mg·m-3 HCN over CuO/CeO2 showed the highest activity,the breakthrough time of which was more than 70 min at the condition of 30 ℃,120,000 h-1 and 5 ％ (volume) H2O,owe to a higher relative atomic ratio of oxygen vacancies and Oβ,the stronger inter-action between metal particle and support,the optimum redox properties.The reaction mechanism was speculated by detecting the reaction products selectivity at different reaction temperature.It was shown that the reaction system for removal of HCN over CuO/CeO2 catalytic material involved chemisorption,catalytic hydrolysis,catalytic oxidation as well as NH3-SCR reactions.     

二氧化氯三相催化氧化法处理反渗透浓水试验研究

针对炼化企业污水回用装置反渗透单元浓水CODCr浓度高、难生化降解以及含盐量高等特点,利用ClO2三相催化氧化法处理反渗透浓水.试验结果表明:在催化剂存在条件下,催化剂的最佳活性组成为CuO/NiO/La2O3/CeO2,活性组分的最佳物质的量之比为3∶1∶2∶2;在反渗透浓水进水量为50 L/h、进水CODCr的质量...     

Ce-Cu复合催化剂用于对硝基苯酚废水处理研究

通过络合法制得Ce-Cu复合催化剂,采用X射线衍射、扫描电子显微镜和程序升温还原对催化剂性能进行了研究,考察了该催化剂用于废水中对硝基苯酚去除性能。结果表明,催化剂中Cu氧化物能很好地溶入CeO2晶格形成表面具有多孔结构的Ce0.86Cu0.14O2固溶体催化剂,催化剂中Cu-O键得到一定程度的削弱,使其可还原性能得到提高而提高了催化剂中氧化物的活性。Ce0.86Cu0.14O2催化剂可将废水中对硝基苯酚的质量浓度由150 mg.L-1降到1.8 mg.L-1左右,对硝基苯酚去除率可达98.8%。