CuS纳米片修饰Bi5O7I复合材料用于光催化还原Cr(VI)水溶液

光催化技术以其高效、安全、低成本的优势,被广泛研究用于去除污水中有毒副作用的重金属Cr(VI).制备半导体复合材料是一种可以有效提高半导体光催化性能的途径.本研究通过简单的水热法合成了CuS纳米片修饰的Bi5O7I复合材料,并且表征和评估了其在可见光下对Cr(VI)的光催化还原活性.与纯Bi5O7I微米棒及纯CuS样品...     

Bi_2WO_6耦合宽带隙半导体TiO_2及其可见光催化活性

基于纳米级耦合效应,采用溶胶-凝胶联合浸渍提拉法合成了Bi_2WO_6/TiO_2复合催化材料。利用XRD、SEM、UV-Vis、XPS和PL对Bi_2WO_6/TiO_2复合光催化剂进行了表征和分析,并对其可见光催化降解乙烯的光催化性能进行了评价。结果表明,Bi_2WO_6/TiO_2纳米复合材料比纯Bi_2WO_6、TiO_2具有更高的光催化活性。当Bi_2WO_6和TiO_2镀层比为3∶1时,乙烯的可见光催化降解效果最好,其降解率分别比TiO_2和纯Bi_2WO_6高5.4和2.4倍。纳米复合材料的光催化活性的提高主要是由于在Bi_2WO_6和TiO_2的接触界面形成了交错异质结。这改善了复合材料中晶粒在交界面处的晶格缺陷,提供了更多的活性位点,提高了光生电子空穴对的分离效率,并将光谱响应范围扩展到可见光区域,提升了光能的吸收和利用。     

Bi2MoO6/BiVO4异质结光催化剂的制备及性能

本工作采用水热法+热处理法制备了Bi_2MoO_6/BiVO_4异质结复合光催化剂,并采用XRD、SEM、EDS-Mapping、XPS和UV-vis DRS对一系列样品进行了表征。结果表明:不同比例的Bi_2MoO_6异质复合BiVO_4均未改变BiVO_4的晶体结构,但由于二者之间形成了异质结结构,其结晶程度有所提高;与纯BiVO_4相比,复合光催化剂的光吸收边发生红移,对可见光的光响应范围扩大,Bi_2MoO_6与BiVO_4形成的异质结结构有利于提高光生电子-空穴的分离效率,从而表现出更高的光催化活性。当Bi_2MoO_6与BiVO_4的质量比为5%时,样品的光催化活性最高,光照50 min后对甲基橙的降解率为58%,分别是纯相BiVO_4和Bi_2MoO_6的2.3倍、2.8倍,样品重复稳定性好。通过活性基捕获实验,证明了甲基橙溶液降解过程中,羟基和空穴为主要活性物质。     

Bi_2O_3-ZnO复合材料的制备及其性能

以Bi_2O_3纳米棒为前驱体,通过溶剂热法合成了一维Bi_2O_3-ZnO复合材料光催化剂。XRD物相分析,复合材料光催化剂为六方纤锌矿结构的ZnO和四角形结构的Bi_2O_3;SEM形貌观察,复合材料光催化剂为棒状Bi_2O_3,平均直径为(450±50)nm,长度为(5±1)μm,以及少量的ZnO纳米粒/片生长在Bi_2O_3的表面。在可见光照射下,分别以纯的Bi_2O_3、ZnO和Bi_2O_3-ZnO为光催化剂,通过降解染料亚甲基蓝(MB)和苯酚进行光催化性能研究。     

金属有机凝胶限域CdS QDs异质结光催化剂协同降解诺氟沙星和还原Cr(Ⅵ)

构建具有高效电荷转移途径的异质结材料是光催化降解水体复合污染物的关键。采用凝胶限域法将CdS量子点(CdS QDs)分散在金属有机凝胶MOX(Al)中，制备出CdS QDs@MOX(Al)异质结光催化剂。通过XRD、TEM、XPS、N₂吸附-脱附等温曲线、UV-Vis DRS、瞬态光电流(TPC)响应和电化学阻抗谱(EIS)等手段对样品的组成结构和界面电荷传输效率进行了表征及分析，并探讨了在可见光下协同降解诺氟沙星(NF)和还原Cr(Ⅵ)的催化活性和机制。结果表明：1.0-CdS QDs@MOX(Al)对NF/Cr(Ⅵ)复合污染物体系表现出优异的光催化活性，降解过程符合伪一级动力学模型，表观速率常数k分别是纯MOX(Al)和CdS的6.1(8.5)倍和5.3(3.5)倍。与单一污染物体系相比，CdS QDs@MOX(Al)对NF/Cr(Ⅵ)复合污染物体系的光催化效率显著提高。活性物种捕获实验证实h⁺和·O₂^-为主要活性物种，光催化活性的增强主要归因于MOX(Al)和CdS QDs间形成的Type-I...     

纳米Bi_2O_3的制备及其可见光催化活性

采用共沉淀法制备纳米Bi_2O_3,并将其应用于光催化,研究不同热处理温度下制备的Bi_2O_3的光催化降解甲基橙的活性。通过扫描电子显微镜、X射线衍射、紫外-可见吸收光谱和荧光光谱表征Bi_2O_3的形貌、结构、光学及光催化活性。结果表明:Bi_2O_3的光催化活性与热处理温度有关,热处理温度为400℃时,合成的Bi_2O_3在可见光照射180 min时,对甲基橙的降解率达到86%。良好的可见光吸收和较低的光生载流子复合是获得优异光催化活性的主要原因。     

硅藻土原位生长Nb_2O_5纳米棒及表面Cr(Ⅵ)吸附转化行为研究

以活化铌酸为铌源,草酸铵为沉积剂,十二烷基苯磺酸钠为模板剂,采用水热法在硅藻土表面原位生长Nb_2O_5纳米棒。采用SEM、TEM、XRD、BET、FT-IR和XPS等分析方法对样品进行表征,反应14 h后,Nb_2O_5纳米棒长度为500~700 nm,直径为25~35 nm;硅藻土原位生长Nb_2O_5纳米棒样品比表面积为157 m~2/g。研究了样品对Cr(Ⅵ)的吸附与光还原行为,可见光条件下对Cr(Ⅵ)吸附量可达220 mg/g;紫外光条件下,可将表面吸附的Cr(Ⅵ)转变为Cr(Ⅲ),样品经过5次循环使用后,对Cr(Ⅵ)(100 mg/L)降解率仍能保持在93%左右。样品可对重金属污染废水中Cr(Ⅵ)进行吸附与毒性降解一体化去除。     

铋基金属有机骨架合成多孔炭负载Bi_2O_3/Bi三元可见光催化剂用于高效去除水中有机污染物（英文）

利用高温碳化铋基金属有机骨架CAU-17(Bi)得到一系列不同炭化温度的多孔炭负载Bi_2O_3/Bi三元可见光催化材料(Bi_2O_3/Bi/PC),并对材料进行了详细的鉴定和表征。随后,通过在可见光下降解水中罗丹明B染料研究材料的光催化性能。结果表明,通过改变炭化温度可以调节三元光催化材料中的Bi_2O_3与Bi的比例。在炭化温度为800℃时,Bi_2O_3/Bi/PC表现出最高的光催化活性。同时,在降解罗丹明B的过程中,材料的3个组分表现出良好的协同效应,并且光催化材料在较宽的pH范围内均表现出良好的光催化活性。在光催化过程中,空穴和超氧自由基作为主要的活性物种主导污染物的降解。本研究通过高温炭化将金属有机骨架直接转化为三元光催化材料,为可用于高效降解水中有机污染物的可见光催化材料的设计与合成提供了新思路。     

V_2O_5掺杂Bi_2WO_6微纳米纤维的静电纺丝制备及光催化性能

以柠檬酸铋铵[Bi(NH_3)_2C_6H_7O_7·H_2O]、仲钨酸铵(H_(42)N_(10)O_(42)W_(12))、偏钒酸铵(NH_4VO_3)和聚乙烯吡咯烷酮(PVP)为原料,采用静电纺丝法成功制备前驱体PVP/Bi_2W_(1-x)V_xO_(6-δ)纤维毡,通过缓慢控温处理制得Bi_2W_(1-x)V_xO_(6-δ)微纳米纤维。采用X射线衍射光谱(XRD)、傅立叶红外光谱(FT-IR)、场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)、X射线光电子能谱(XPS)和紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis)对样品进行了表征。以亚甲基蓝(MB)光降解为模型反应,研究Bi_2W_(1-x)V_xO_(6-δ)样品光催化性能。结果表明,所有掺杂V_2O_5的样品光催化活性均高于纯Bi_2WO_6样品。其中VO_(2.5)掺杂量为3%(原子分数)时光催化效果最好,可见光下120 min内对初始浓度为10mg/L的MB溶液的降解率可达到86.9%,较纯Bi_2WO_6样品提高15%。     

Ag_3PO_4/Bi_2Fe_4O_9复合催化剂的制备及其光催化性能

利用水热法成功地制备得到具有高效光催化活性的Ag_3PO_4/Bi_2Fe_4O_9复合型光催化剂。使用X-射线多晶粉末衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)对样品进行表征,并以罗丹明B为目标降解物对其光催化性能进行研究。结果表明:样品是由纳米Ag_3PO_4颗粒负载在片状四边形的Bi_2Fe_4O_9表面组成的,当Ag_3PO_4的负载量为4wt%时,复合材料的光催化效果最好,在可见光(波长420nm)照射下,1.5h内对100mL浓度为10~(-5)mol·L~(-1)罗丹明B溶液的脱色率可达98.7%。     

改性BiOBr复合光催化剂的制备及性能研究

采用一步溶剂热法将半导体材料溴化氧铋(BiOBr)与钛酸铋(Bi_4Ti_3O_(12))复合,制备了Bi_4Ti_3O_(12)/BiOBr复合光催化剂,利用X射线衍射仪、扫描电子显微镜等表征手段对其进行表征,并在7W LED灯照射下对罗丹明B(RhB)进行光催化反应。结果表明:合成的Bi_4Ti_3O_(12)/BiOBr复合光催化剂具有较好的结晶度和较高的光催化活性;反应时间与反应温度对光催化剂活性有显著影响,当反应时间为24h、反应温度为180℃时,复合光催化剂的降解率最大,可达85.1%;污染物RhB的初始质量浓度对降解率也有影响。     

水热合成多壁碳纳米管/钒酸铋复合材料

通过水热合成方法制备了钒酸铋(BiVO_4)和多壁碳纳米管/钒酸铋(MWCNTS/BiVO_4)复合材料,用XRD、SEM-EDX、DRS等技术对所制备的材料进行了表征。研究了在可见光照射下材料降解亚甲基蓝溶液(MB)的光催化性能。当掺杂MWCNTS后,增强了样品对可见光的吸收能力,减小了催化剂的带隙宽度,有利于提高BiVO4复合材料在可见光下的光催化活性。在可见光照射下降解亚甲基蓝溶液的光催化实验表明,质量含量为10%MWCNTS/BiVO_4样品的光催化活性最高,可见光照射3h对亚甲基蓝溶液的降解率达91.8%,与纯BiVO_4相比,其光降解率约提高了近1倍。     

零维/二维Bi_2S_3/g-C_3N_4异质结的原位构建及光催化性能

采用简单的一步溶剂热法,以硝酸铋为铋源,硫代硫酸钠为硫源,将Bi_2S_3纳米粒子原位修饰在g-C_3N_4纳米片上,成功制备了零维/二维Bi_2S_3/g-C_3N_4异质结。利用XRD、SEM、TEM、UV-Vis、荧光光谱以及电化学分析方法等手段对所制备的光催化材料进行了表征。在可见光照射下,以罗丹明B(RhB)为模型污染物,研究其光催化降解效率。结果表明,Bi_2S_3以纳米颗粒的形式分散于g-C_3N_4纳米片上,形成了零维/二维异质结结构,拓宽了g-C_3N_4在可见光区的吸收,降低了电子-空穴对的复合概率;与纯g-C_3N_4相比,Bi_2S_3/g-C_3N_4异质结表现出更高的光催化效率。同时,Bi_2S_3/g-C_3N_4催化剂具有良好的光催化稳定性,经过5次循环后其光催化活性基本稳定。     

Sr_6Bi_2O_9的制备及其可见光催化性能研究

以Bi(NO_3)_3·5H_2O和Sr(NO_3)_2为原料,采用溶胶-凝胶法合成了Sr_6Bi_2O_9光催化剂。使用X射线衍射(XRD)、紫外-可见光漫反射(UV-Vis DRS)和傅里叶红外光谱(FT-IR)等对Sr_6Bi_2O_9催化剂的结构进行了表征。Sr_6Bi_2O_9样品的光催化性能是通过在可见光下(λ≥400nm)光催化降解直接耐酸大红(4BS)溶液来评估。实验结果表明,经过800℃焙烧处理的Sr_6Bi_2O_9光催化剂对模拟印染废水4BS显示出优异的降解性能,60min内对4BS的去除率高达98%。此外,研究了反应条件如有机物初始浓度、Sr_6Bi_2O_9投加量、溶液pH值对催化剂的光催化活性的影响。并进一步通过紫外-可见光谱分析结果验证了光催化剂对4BS的降解机理。     

半导体光催化材料的能带结构优化和纳米复合修饰

总结了课题组通过半导体光催化材料的能带结构优化和纳米复合修饰,获得响应可见光以及具有实际应用的高效光催化材料方面所取得的一些进展工作。通过稀土元素调变光催化材料电子结构发现,K_4Ce_2M_(10)O_(30)(M:Nb,Ta)半导体复合金属氧化物及其固溶体化合物K_4Ce_2Nb_(10-x)Ta_xO_(30)具有1.8～2.2eV的禁带宽度和适合的电化学电位。对其不同负载研究表明,纳米NiOx的修饰能显著提高光解水制氢活性。同时还发现了一种负载纳米Pt/Cr_2O_3的Bi-V-(M)-O固溶体氧化物在可见光下具有完全分解纯水为H_2和O_2 (2:1)的能力,能有效利用560nm以下的太阳光,有望成为一种高效而稳定的新型实用化光解水材料。利用第一性原理研究了材料的电子结构,揭示了可见光活性机制,探讨了TiN (111)晶面取向的活性,为进一步构筑新型高效光催化剂提供了思路。通过纳米复合获得了SiO_2/NiFe_2O_4、TiO_(2-x)N_x/SiO_2/NiFe_2O_4、Bi_(12)TiO_(20)/SiO_2/NiFe_2O_4等具有可磁分离特性的复合光催化剂,首次通过反胶束法制备出具有...     

氯掺杂g-C3N4纳米片光催化氧化染料污染物与还原六价铬的协同处理研究

以三聚氰胺与氯化铵为前驱体,通过热缩聚法和液相超声剥离法制备了纳米片状氯掺杂石墨相氮化碳(g-C_3N_4),采用XRD、XPS、SEM、UV-vis等手段对样品的结构及形貌进行了表征。考察了可见光下,不同改性条件下样品对Cr(Ⅵ)和罗丹明B(RhB)混合溶液的光催化降解性能。结果表明,纳米片状氯掺杂石墨相氮化碳样品对Cr(Ⅵ)和RhB混合溶液中的Cr(Ⅵ)的光催化还原效率比单一Cr(Ⅵ)溶液中提高了2. 2倍,对混合溶液中RhB的光催化降解比单一RhB溶液中提高了1. 4倍。分析表明改性后的纳米片状氯掺杂氮化碳具有更大的比表面积、更好的光吸收性能和电荷分离能力,改性后的样品对混合溶液中RhB的氧化降解与Cr(Ⅵ)的还原反应同时进行也更有效地促进了光生电子-空穴对分离,从而实现了两种污染物的协同降解处理。     

铋系复合光催化剂的制备及其对双酚A光催化降解研究

将氧化铋(Bi_2O_3)与三聚氰胺或盐酸胍混合煅烧,通过原位晶相合成法制备了界面紧密接触的碳三氮四复合碳酸氧铋(g-C_3N_4/Bi_2O_2CO_3)和碳三氮四复合氯氧化铋(g-C_3N_4/BiOCl)复合光催化剂。采用X射线衍射仪、扫描电子显微镜、紫外-可见漫反射光谱仪等分析手段对复合光催化剂的结构和性能进行了分析表征。结果表明:Bi_2O_2CO_3和BiOCl纳米片均是从g-C_3N_4体相中生长出来,从而导致铋系氧化物和g-C_3N_4界面间的紧密接触。紫外-可见漫反射光谱分析结果表明,g-C_3N_4/Bi_2O_2CO_3和g-C_3N_4/BiOCl复合光催化剂的可见光吸收能力均优于g-C_3N_4和Bi_2O_3。在可见光照射下,复合光催化剂对双酚A表现出优越的降解性能。此外,探讨了复合光催化剂的光催化机理。由于g-C_3N_4和Bi_2O_2CO_3或BiOCl界面间的紧密接触导致了光生载流子的有效分离,从而提高了复合光催化剂的光催化活性。     

助催化剂NiCoP修饰改性增强半导体TiO2的光催化性能

为了增强半导体TiO_2的光催化性能,采用相对简便的磷酸盐还原法制备了双金属磷化物NiCoP,并且首次将NiCoP作为助催化剂对半导体光催化剂TiO_2进行修饰改性。以罗丹明B(RhB)染料溶液为污染物模型,对NiCoP/TiO_2复合材料的光催化活性进行测试。实验结果表明,与纯TiO_2和纯NiCoP相比,适量的NiCoP修饰使TiO_2催化剂的光催化降解性能明显增强;其中,NiCoP的负载量为0. 25%时,NiCoP/TiO_2复合材料光催化活性最高,对RhB的降解效果最佳。电化学测试表明,复合材料活性增强的主要原因是NiCoP与TiO_2发生相互作用,促进了光生电荷的分离,提高了其迁移效率。紫外-可见漫反射光谱证实,NiCoP负载后使得半导体催化剂的光谱响应范围稍有拓宽。同时,自由基捕获实验证明·OH、·O_2~-为该降解反应的主要活性物种。     

Bi_2S_3-BiOCl/煤矸石复合光催化剂的制备及光催化性能

以表面改性煤矸石粉、Bi(NO_3)_3·5H_2O和NH_4Cl为原料,采用超声化学法制备了BiOCl/煤矸石前驱体;并通过BiOCl/煤矸石前驱体和硫代乙酰胺(TAA)的阴离子交换反应,原位制备了Bi_2S_3-BiOCl/煤矸石复合光催化剂。利用XRD和SEM对Bi_2S_3-BiOCl/煤矸石复合光催化材料的结构及表面形貌进行了表征,并以可见光为光源,甲基橙为目标降解物,对其光催化活性进行了研究。结果表明:在可见光辐照下,Bi_2S_3-BiOCl/煤矸石复合光催化剂表现出较高的光催化降解能力,这是由于Bi_2S_3与BiOCl复合后形成的异质结促进了光生电子和光生空穴的分离,抑制了它们的复合。     

Fe(Ⅲ)/rGO/Bi_2MoO_6复合光催化剂制备及光催化芬顿协同降解苯酚

光催化–芬顿技术耦合可高效降解有机污染物。本研究采用溶剂热法制备了Fe(Ⅲ)掺杂rGO/Bi_2Mo O_6复合催化剂(Fe(Ⅲ)/rGO/Bi_2Mo O_6),通过外加H_2O_2构建了光催化–芬顿协同体系,可见光照射3 h后对苯酚的降解率(82%)远高于单独光催化(18%)或芬顿反应(48%),进一步优化条件对苯酚可实现完全降解。这主要是通过Fe得失电子实现价态的转变,并以此作为桥梁实现光催化–芬顿的协同作用。同时石墨烯的优异导电性能不仅克服了光催化中光生电子空穴难以分离的问题,而且促进了Fe~(3+)/Fe~(2+)的循环反应,促使芬顿反应产生更多的羟基自由基(·OH),进一步提高了苯酚的降解效率。实验考察了Fe(Ⅲ)含量、催化剂投加量、H_2O_2含量以及p H等因素对协同降解效果的影响。淬灭实验证明·OH是协同降解体系中最主要的活性物种,·O_2~–和h~+对降解活性也会产生一定的影响,结合实验结果提出了Fe(Ⅲ)/rGO/Bi_2Mo O_6光催化–芬顿协同降解苯酚的机理。