双级燃料反应器的煤化学链燃烧特性

在5 kWth双级燃料反应器的化学链燃烧装置上,开展煤化学链燃烧特性研究,重点考察反应温度和气化介质对燃烧补偿率、碳增补率、出口气体组分浓度、额外耗氧率以及碳捕集效率的影响规律。实验结果表明,较高的反应温度能显著提高燃烧效率,900℃时出口烟气中CO_2浓度可达92.1%;随着反应温度升高,碳捕集率和燃烧补偿率分别上升至99.6%和83.4%,额外耗氧率和碳增补率下降至12.1%和4.8%。以CO_2为气化介质时,整体反应效率有大幅下降,额外耗氧率提高至23%。此外,在Ⅰ级FR反应器内发现有少量的团聚颗粒,但并未对流化产生影响。     

基于3kW塔式串行流化床差异燃料的化学链燃烧解析

化学链燃烧反应器具有广泛的燃料适应性，可同时兼顾气、液、固多类型燃料的运行。本文依托耦合内构件的3kW塔式串行流化床反应器，分别开展异丙醇、污泥以及煤炭的化学链燃烧实验，探究燃料物化属性对化学链燃烧过程与反应器运行的影响，揭示面向目标燃料的反应器针对性设计、载氧体性能选择与流化操作策略，助力形成指向性强、碳捕集效率高与操作灵活的化学链燃烧技术。面对碳化程度低、有机质含量高的固体燃料，焦炭气化速率已非强化重点，如污泥在3kW塔式反应器910℃与150s停留时间内，可实现大于99%的CO₂捕集效率，化学链燃烧反应器应侧重改善可燃气体转化与旋风分离器对轻质焦炭颗粒的捕捉。当采用异丙醇等高CH₄含量的燃料时，Fe基矿石载氧体的反应性能不足，3kW反应器的额外耗氧率高达10%～19%，其中未燃尽CH₄对额外耗氧率的贡献占比超80%。化学链燃烧反应器需依据热解反应气的物化特性，选择或掺混功能性载氧体，以针对性改善气固转化。在煤等高碳化燃料的化学链燃烧过程中，焦炭气化是反应的限制性步骤，简化循环结构的3kW塔式反应器停留时间不足，仅可...     

钠修饰铁矿石载氧体的串行流化床煤化学链燃烧试验

利用1 kW_th串行流化床反应器对钠修饰铁矿石载氧体进行试验研究,考察燃料反应器温度对煤化学链催化燃烧特性的影响。结果表明,钠在820～920℃温度下显著促进了煤气化反应的进行,随着燃料反应器温度的提高,使用Na-铁矿石时燃料反应器出口CO₂浓度明显增大,CO浓度明显降低,在920℃时CO₂捕集效率和碳捕集效率分别达到78.60%和80.54%,而使用纯铁矿石时CO₂捕集效率和碳捕集效率仅为40.27%和45.65%。在高温950℃时Na-铁矿石活性下降,出现烧结和团聚现象,燃料反应器出现滞流态化现象,这可能是钠的化合物熔点较低和载氧体过度还原所导致的。XRD和SEM分析结果显示钠修饰铁矿石促使更多的Fe₂O₃被还原为Fe₃O₄。     

基于双级燃料反应器的污泥化学链燃烧特性

化学链燃烧技术是一种可以实现CO₂内分离的新型燃烧技术。本文利用基于双级燃料反应器的新型化学链燃烧反应系统,以赤铁矿为载氧体,对污泥的化学链燃烧进行实验研究,系统连续稳定运行8h,考察燃料反应器温度（800～900℃）、污泥进料量（300～600g/h）对污泥化学链燃烧性能的影响。结果表明,稳定运行过程中,床料大部分位于一级燃料反应器,下降管高度保持稳定;双级燃料反应器的设计极大提高了污泥碳转化率,随温度的增加,碳转化率和碳捕集效率逐渐升高,且额外耗氧量始终低于10%;随着污泥进料量增加,碳转化率和CO₂体积分数逐渐降低。对两级燃料反应器内载氧体进行XRD分析,结果显示,还原后的载氧体在空气反应器再生后进入二级燃料反应器,和一级燃料反应器相比,具有更多的Fe₂O₃成分,保证其具有更高的反应活性。     

基于赤铁矿载氧体的煤化学链燃烧试验

化学链燃烧是一种具有CO₂内分离特性的燃烧方式。以赤铁矿为载氧体,在1 kW_th级串行流化床上进行了煤化学链燃烧试验。讨论了燃料反应器温度对气体产物组分的影响;比较了各反应参数对煤气化效率、煤气化产物的转化效率及碳捕集效率的影响情况,分析了煤中硫的排放问题。试验结果表明：温度由900℃升高到985℃,燃料反应器中CO体积份额逐渐增加,CO₂体积份额逐渐减小,空气反应器中CO₂浓度呈线性下降。燃料反应器温度的升高促进煤气化效率及碳捕集效率大大提高。载氧体量和系统负荷是煤气化产物转化效率的主要影响因素,载氧体量的增加和负荷的增加分别会使煤气化产物转化效率提高和下降。燃料反应器中的硫主要以SO₂形式存在于燃料反应器,随温度的升高,SO₂浓度由515×10^-6逐渐增加到562×10^-6相似文献   

煤化学链燃烧脱汞研究进展

煤化学链燃烧技术可有效实现CO₂的捕集封存,对我国实现双碳目标具有重要意义。煤化学燃烧过程中产生的汞污染因其对人体的剧毒性以及对铝制CO₂压缩设备的腐蚀性而亟需有效解决。为了推动煤化学链燃烧汞污染的有效治理,总结了气化介质、气化产物、载氧体和反应温度对煤化学链燃烧过程中汞释放、转化及迁移的影响及机理,并针对存在的问题提出发展建议。CO₂不能直接将Hg⁰均相氧化,但会抑制HCl对载氧体脱汞的促进作用。H₂O(g)不仅会通过促进煤中挥发分的析出、抑制孔结构的熔融以及提高煤燃烧效率来增强Hg的释放,还会与Hg反应生成Hg(OH)₂继而分解成HgO和Hg⁰,并抑制HCl向Cl的转化而抑制Hg⁰向Hg²⁺的氧化。CO、H₂和NH₃等强还原性气化产物会通过消耗载氧体表面氧而抑制Hg⁰的氧化。H₂S会与载氧体表面活性氧...     

基于整体煤气化联合循环的燃烧前CO2捕集工艺及系统分析

CO₂减排作为应对全球变暖的重要手段而逐渐成为国内外研究热点。为研究燃烧前CO₂捕集系统关键技术,以华能（天津）265MW级整体煤气化联合循环发电系统（IGCC）示范电站为依托,从气化装置抽出合成气约10000m³/h（标况下）,进行一氧化碳耐硫变换、甲基二乙醇胺（MDEA）硫碳共脱、PDS硫回收等技术研究,同时完成我国首套工业规模级燃烧前捕集工艺模拟、系统分析及现场测试。研究结果表明：满负荷运行工况下,每年可捕集CO₂ 7.811万吨,系统单位能耗2.35GJ/t（CO₂）,CO₂捕集率≥ 85%;模拟结果与实际运行数据相吻合。其中MDEA工段能耗占捕集能耗的93.3%,热再生部分则占MDEA工段能耗的81.61%;同时分析了捕集系统各工段CO₂损失过程,增加四段变换可使系统能耗基本不变同时捕集率增加至92.29%;考察了CO₂压缩液化工段能耗及成本。本研究结果可为燃烧前CO₂捕集的设计、工业放大及过程优化提供理论支持。     

CuO修饰的赤泥载氧体废弃活性炭化学链燃烧

以拜耳法赤泥为基体,采用浸渍法制备了CuO修饰的赤泥载氧体（Cu0.5RM1、Cu1RM1）。利用SEM-EDSmapping、XRD对其进行物化表征,并在高温流化床反应器及热重分析仪中考察了赤泥载氧体的废弃活性炭化学链燃烧特性。结果表明,浸渍法可准确制备定量CuO修饰的赤泥载氧体;相比于纯赤泥载氧体,CuO修饰的赤泥载氧体具有化学链燃烧载氧体与化学链氧解耦燃烧载氧体的双重特性,能够加快碳转化速率,有效提高出口气体中CO₂浓度;Cu1RM1反应活性较高,875℃为其较优的反应温度,此时t₉₅为28min,出口气体中CO₂浓度为92.9%（体积分数）,燃烧效率达93.0%。10次循环实验表明Cu1RM1载氧体具有相对稳定的循环反应特性。     

CaSO4载氧体在煤气化化学链燃烧中的脱汞

为了研究载氧体在煤气化化学链燃烧中的脱汞机理,选择CaSO₄载氧体作为研究对象,900℃的反应温度下,在还原反应器中通入CO₂气体和水蒸气作为气化介质进行实验。结果表明：以CaSO₄作为载氧体的煤气化化学链燃烧中,CaSO₄载氧体本身促进Hg⁰的氧化,但CaSO₄分解产生的SO₂抑制Hg⁰的氧化。CaSO₄促进煤气化化学链燃烧产生S单质,会进一步与Hg⁰反应生成多种复杂的HgS_n,降低了烟气中Hg⁰含量,提高了脱汞效率。同时CaSO₄载氧体在还原-氧化的循环反应中具有良好的循环特性,是一种优良的化学链载氧体。     

煤/生物质流态化富氧燃烧的CO2富集特性

流化床富氧燃烧是具有重要应用前景的燃烧中碳捕集技术。为更深入认识固体燃料的流态化富氧燃烧行为,构建了微型流态化反应-质谱联用实验系统,反应器直径10 mm,燃烧温度700～900℃,探索了基于在线质谱分析的流态化燃烧过程特性表征方法,以烟煤和花梨木为对象,研究了煤、生物质及其混合物在富氧气氛和流态化条件下的燃烧行为,重点考察了氧浓度、燃烧温度、煤与生物质质量比对CO₂谱峰曲线形态、反应总时间、起始反应时刻、烟气中富集CO₂体积分数、颗粒燃烧产生CO₂量、CO₂相对生成率等特性的影响。结果表明,在O₂/CO₂燃烧气氛下,随着氧体积分数增加,燃烧总反应时间缩短,颗粒燃烧产生的CO₂量和生成速率均增加,但烟气中富集的CO₂体积分数减小;提高燃烧温度,缩短了燃烧过程所需的时间,可以促进CO₂的富集,烟气中CO₂浓度、颗粒燃烧产生的CO₂量和生成速率均增加;生物质比例增大,起始反应时间提前,燃烧反应所需总时间减少,烟气中富集的CO₂浓度和颗粒燃烧产生的CO₂均减少,但CO₂生成速率增加。     

High-efficiency and pollution-controlling in-situ gasification chemical looping combustion system by using CO2 instead of steam as gasification agent

Using CO₂ as gasification agent instead of steam in in-situ coal gasification chemical looping combustion (iG-CLC) power plant can eliminate energy consumption for steam generation, thus obtaining higher system efficiency. In this work, a comparative study of iG-CLC power plant using steam and CO₂ as gasification agent is concentrated on. The effects of steam to carbon ratio (S/C) and CO₂ to carbon ratio (CO₂/C) on the fuel reactor temperature, char conversion, syngas composition and CO₂ capture efficiency are separately investigated. An equilibrium carbon conversion of 88.9% is achieved in steam-based case as S/C ratio increases from 0.7 to 1.1, whereas a maximum conversion of 84.2% is obtained in CO₂-based case with CO₂/C ranging from 0.7 to 1.1. Furthermore the effects of oxygen carrier to fuel ratio (φ) on system performances are investigated. Increasing φ from 1.0 to 1.4 helps to achieve char conversion from 75.9% to 88.9% in steam-based case, by contrast the char conversion can achieve 66.3%-84.2% in CO₂-based case within the same φ range. In terms of iG-CLC power plant, recycling partial CO₂ to the fuel reactor improves the overall performance. Approximately 3.9% of net power efficiency are increased in CO₂-based plant, from steam-based plant. Higher CO₂ capture efficiency and lower CO₂ emission rate are observed in CO₂-gasified iG-CLC power plant, expecting to be 90.63% and 85.18 kg·MW^-1·h^-1, respectively.     

新型太阳能辅助碳捕集技术进展综述与性能比较

近年来,CO₂捕集技术正在从定向分离的单一过程向同步存储或利用的集成过程快速过渡。这种发展趋势也对太阳能辅助碳捕集的集成形式提出了更高的要求。本文综述了化学链燃烧、水合物法和热化学循环三种新型太阳能辅助碳捕集技术,从辅助方式、操作条件和性能等方面展开深入分析。围绕理想分离最小功和二次定律效率两个参数,对新技术和传统技术进行了性能评价和对比。结果说明了对于CO₂体积分数在5%～20%的混合气体,吸收法和热化学循环法的二次定律效率较高,发展较为成熟,而水合物法的分离最小功最小,理论上较易实现分离。新型太阳能辅助碳捕集技术可促进碳产品的生产,为全球碳循环的搭建完成了重要的一环。     

化学链空分联合化学链制氢的煤制甲醇过程参数优化与分析

我国能源结构决定了以煤为主的甲醇生产路线。传统煤制甲醇过程主要存在过程能量效率低、CO₂捕集能耗高等问题。本文提出了一种化学链空分联合化学链制氢的煤制甲醇新过程，以降低能耗、二氧化碳排放及提高能源效率。化学链空分技术的集成可以替代传统煤制甲醇过程的空气分离单元，并在一定程度上降低能耗。化学链制氢技术的集成，一方面可以替代水煤气变换装置，并且可以极大程度降低二氧化碳捕集能耗；另一方面，化学链制氢技术还可生产用于调整合成气氢与碳比的氢。本文对新过程的核心单元进行了参数优化以及全流程的模拟，基于模拟对新过程的性能进行了分析，结果表明新过程与传统的煤制甲醇过程相比，空分和二氧化碳捕集能耗分别降低了41%和89%。同时，新过程的能量效率提高了18%，二氧化碳排放量降低了45%。     

温度对载氧体还原过程中汞的析出特性及形态分布的影响

化学链燃烧是近年来提出的一种具有高效、内分离CO₂特点的新型燃烧方式。本文在立式管式炉实验装置上研究了温度对基于Fe₂O₃载氧体的煤化学链燃烧载氧体还原过程中汞析出特性的影响,探讨了不同燃烧温度下燃料反应器（FR）出口烟气组分的变化及其对汞迁移变化的影响。结果表明：在高温条件下（≥ 800℃）,煤中的汞在载氧体还原过程中基本全部析出,180s时基本达到90%,并且随着温度升高而增加;FR出口烟气中的汞主要以单质态（Hg⁰）形式存在,各工况下的单质态汞占烟气中气态总汞比例都在88%以上,随着温度的升高,烟气中Hg⁰/Hg^T略有降低;温度对烟气组分具有影响,随着温度的升高,CO、NO和SO₂浓度上升;对于汞而言,SO₂会抑制Cl及Cl₂的形成从而抑制Hg⁰向Hg²⁺转化,NO会直接或间接促进汞的氧化过程,FR烟气中以CO为主的还原性气氛不利于汞的氧化。     

面向二氧化碳捕集的过程强化技术进展

化石能源的大量燃烧在推进人类工业化进程的同时也使当今世界面临愈发严峻的气候变化和环境问题。为降低大气中日益增长的CO₂浓度并实现《巴黎协定》所设定的2℃目标,CO₂捕集技术得到了越来越广泛的关注和研究,其中部分技术已实现了小规模工业化。在持续推进节能减排的背景下,通过CO₂捕集对现有工业过程进行强化是CO₂捕集技术发展的一个新兴方向,如此不但可提高原有过程的效率和产品品质,还可大幅减少其碳排放,是具有应用前景的技术路线。本文从CO₂捕集的主流技术出发,介绍了面向CO₂捕集的过程强化技术,重点介绍CO₂捕集强化的蒸汽重整制氢过程、水气变换过程和生物质气化过程,以及耦合CO₂捕集的CO₂加氢过程、CH₄干重整过程和化学链燃烧过程,最后还对捕集后CO₂的利用与转化技术进行了简介。