表面改性ZnIn2S4纳米片及助催化剂MoS2修饰提高其光催化性能

我们设计了一种具有丰富活性位点和高效电荷分离的MoS₂/ZnIn₂S₄光催化剂体系。首先采用低温回流法通过添加少量的柠檬酸钠对ZnIn₂S₄纳米片的尺寸进行调控从而制备了具有丰富活性位点ZnIn₂S₄纳米片。进一步通过简单的光辅助沉积法将不同质量MoS₂负载在ZnIn₂S₄纳米片表面合成MoS₂/ZnIn₂S₄复合材料。通过X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线能谱仪(EDS),紫外-可见漫反射(UV-vis DSR)和电化学性能测试等表征手段对材料的形貌、结构和性能进行分析。经研究发现,ZnIn₂S₄纳米片较块状ZnIn₂S₄具有丰富的活性位点,MoS₂/ZnIn_2<...     

新型复合CdIn2S4/ZnIn2S4异质结的制备及其光催化性能

探索高效、稳定的光催化剂是实现实用化太阳能光催化降解污染物的永恒追求。采用化学共沉淀法合成了CdIn₂S₄/ZnIn₂S₄微球,然后500°C退火得到降解性能更好的CdIn₂S₄/ZnIn₂S₄异质结。SEM、XRD、XPS、BET和UV-Vis DRS对样品进行了表征。观察到异质结外貌为球形,具有典型的介孔结构,表面光电流响应和阻抗测试结果显示其活性显著增强。在光催化降解亚甲基蓝的反应中,退火后的CdIn₂S₄/ZnIn₂S₄异质结的光催化活性最佳。反应90 min后,亚甲基蓝(MB)的降解率为96.7%。活性的提高可以归因于催化剂对可见光吸收的增强和光生电荷分离效率的提高。对照实验证明,降解体系中产生的活性物种·O₂^-在降解过程中起关键作用。预测了异质结光催化降解污染物的机制。本...     

FeVO4/Cu3(BTC)2(H2O)3异质结制备及光催化性能

以Cu片和1, 3, 5-苯三甲酸为原料,电化学法制备经典Cu-MOF材料Cu₃(BTC)₂(H₂O)₃,即HKUST-1,作为基底金属有机框架材料(MOFs),采用室温沉积法制备FeVO₄/HKUST-1异质结复合材料,通过XRD、SEM、BET、UV-Vis DRS等对其晶体结构、形貌、比表面积、光吸收性能等进行了表征。结果表明:FeVO₄与HKUST-1复合形成异质结后,有利于光生电子-空穴的产生和转移,对目标染料污染物罗丹明B(RhB)的降解性能显著增强。可见光照射120 min后,异质结体系中RhB的降解率可达93%,而单一FeVO₄或HKUST-1体系中仅为12%和5%。此外,对材料的组成比例进行了优化,当FeVO₄与HKUST-1摩尔比为1∶1时,制备的FeVO₄/HKUST-1复合材料具有最佳的光催化性能。进一步,考察了其循环使用的稳定性,循环5次后对RhB的降解效率仍保持在90%以上,稳定性良好。      

三维g-C3N4泡沫负载Cu(OH)2纳米片的制备及其光催化还原CO2性能

为了改善g-C₃N₄光催化还原CO₂过程中的气体传质、吸附和光生电荷分离效率,分别从泡沫孔结构构筑和构建异质结两方面进行光催化材料设计。采用表面活性剂发泡法制备g-C₃N₄泡沫(g-C₃N₄ Foam),以此为基体通过化学镀铜和氢氧化处理制备g-C₃N₄泡沫负载Cu(OH)₂纳米片(Cu(OH)₂/CNF)复合材料,对其结构和光催化性能进行分析。结果表明：g-C₃N₄ Foam和Cu(OH)₂/CNF均展现出发达的三维微米孔网络结构,这种结构可从动力学层面优化CO₂在气-固催化反应中的传质和吸附,使CO₂吸附容量分别达到3.97 cm³/g和3.59 cm³/g,为g-C₃N...     

一种漂浮型粉煤灰漂珠负载Pt-BiVO4材料的制备及性能

以工业固体废弃物粉煤灰漂珠(FACs)为载体,采用金属有机沉积法联合光还原法制备了新颖的复合材料Pt-BiVO4/FACs。利用XRD、SEM、XPS和DRS等手段对材料进行了表征。结果表明:Pt主要以游离态分散在材料的表面;Pt-BiVO4为单斜相结构;复合材料在可见光区的吸收增强。在λ>400nm的可见光照射下,研究了所制备的材料光催化降解亚甲基蓝的效能。研究发现:同BiVO4、BiVO4/FACs样品相比,Pt-BiVO4/FACs样品的光催化活性大为提高,其中2wt.%Pt-BiVO4/FACs的复合材料显示了最高的光催化效能,其一级反应速率常数(k1)是BiVO4的6.6倍,是BiVO4/FACs的2.8倍。由于漂珠质轻中空的特性,该材料可漂浮于水面,既能充分吸收光能,又利于催化剂的回收和重复利用。     

纳米微球NH2—Fe3O4@聚乙二醇@ZnO的制备及其光催化性能

首先合成氨基功能化Fe₃O₄(NH₂—Fe₃O₄),并以NH₂—Fe₃O₄为磁核,六水合硝酸锌(Zn(NO₃)₂·6H₂O)为锌源,在表面活性剂聚乙二醇(PEG,PEG-400)辅助下通过水热法制备PEG修饰的ZnO(NH₂—Fe₃O₄@PEG@ZnO)磁性复合材料。利用XRD、SEM、TEM、XPS、紫外-可见-近红外分光光度计、比表面吸附仪(BET)、振动样品磁强计(VSM)等对NH₂—Fe₃O₄@PEG@ZnO复合材料组成、形貌、磁性能等进行表征。并进一步以罗丹明B(RhB)染料为模拟污染物,对NH₂?Fe₃O₄@PEG@ZnO复合材料的光催化降解性能进行研究,采用单因素法探究Fe与Zn的原子比(n(Fe)∶n(Zn))、合成温度、表面活性剂种类及用量对NH₂—Fe₃O₄@PEG@ZnO复合材料光催化降解性能的影响。结果表明,n(Fe)∶n(Zn)=1∶15、水热合成温度为180℃制备的NH₂—Fe₃O₄@ZnO复合材料具有良好的光降解性能,0.0500 g NH₂—Fe₃O₄@ZnO复合材料在紫外光照射20 min内对50 mL RhB(1.0×10?5 mol·L?1)溶液降解率为90.36%。而相同条件制备的NH₂—Fe₃O₄@PEG@ZnO复合材料呈微球状,比表面积为11.43 m2·g?1,禁带宽度为2.51 eV,对RhB的光催化降解率可提高至99.36%,循环使用10次后,其对RhB的光催化降解率仍可达96.48%,PEG-400对NH₂—Fe₃O₄@ZnO复合材料的光催化活性具有较大的协同效应。      

Mg(OH)2/聚苯乙烯复合材料的阻燃机制

把Mg(OH)₂ (Magnesium hydroxide, MH) 在不同温度热处理不同时间, 得到一系列不同热分解状态的Mg(OH)₂ (Treated magnesium hydroxide, t-MH)。以MH和t-MH为无卤阻燃剂, 聚苯乙烯(PS)为基体, 采用熔体共混法制备了MH/PS和t-MH/PS复合材料。详细研究了MH热处理对t-MH/PS复合材料燃烧性能的影响, 并以此实验结果为基础提出了复合材料的阻燃机制模型。结果表明, 随着热处理温度升高、热处理时间延长, MH逐渐分解并转化成MgO。在相同条件下t-MH/PS复合材料的阻燃性能较MH/PS复合材料显著降低, 但是仍然比纯PS有明显提高。此外, MH热分解产生的MgO有促进PS成炭的作用。MH/PS复合材料的阻燃机制是以下几种因素协同作用的结果: (1)MH分解吸热的冷却降温作用;(2)MH热分解释放水蒸气的气相稀释作用;(3)MH热分解产物MgO的固相阻隔与防护作用;(4)MgO促进PS成炭阻燃作用。     

In,X(X=B,Ce)共掺杂TiO2光催化活性研究

室温下,以硼酸、硝酸铟和硝酸铈为前驱体,采用超声辅助的溶胶-凝胶法制备B,In-TiO₂和In, Ce-TiO₂光催化剂,并用XRD、XPS、UV-Vis DRS、FT-IR和SEM等对其进行表征。以罗丹明B(RhB)为模拟污染物,考察其在太阳光照射下催化活性。结果表明,共掺杂能显著改善TiO₂表面形态,增加活性氧物种的数量,所制备的TiO₂催化剂均为锐钛矿;在B,In-TiO₂中,填隙B离子的B2p与O2p轨道杂化形成混合价带,部分In取代TiO₂晶格中的Ti,形成Ti-O-In结构,使带隙变窄,光催化活性增强。在In, Ce-TiO₂中,Ce的氧化物能与TiO₂形成异质结间的相互作用及共掺杂In和Ce元素对TiO₂电子结构的协同作用,使TiO₂的吸收边红移,带隙变窄。太阳光照射下,B,In-TiO₂和In, Ce-TiO₂...     

ZnIn2S4双空位调控极化电场用以提升光催化产氢及协同氧化苄胺(英文)

光生载流子无定向的迁移及高的反应能垒,严重地抑制了光催化产氢及协同苄胺氧化的效率.本文利用简单的水热与碱刻蚀法制备了富含锌、硫双空位的硫铟化锌.在无共催化剂的条件下,该催化剂展现出优异的光催化产氢性能与苄胺转化速率.实验数据及理论计算表明,双空位重置了硫铟化锌的电子结构,并增强了其极化电场.这些调控将有助于激子的分离及载流子的定向迁移.另外,Zn与S空位充当了氢离子与苄胺吸附的活性位点,极大地提高了其催化活性.因此,本文不仅提供了一种调控极化电场的方法,也为苄胺氧化与协同产氢提供了更深入的见解.     

电化学法制备Co(OH)2/Cu(OH)2异质结电极及其作为析氧电催化剂的研究

贵金属IrO₂和RuO₂被广泛认为是优异的析氧(OER)催化剂,但是高成本限制其应用与发展,故开发高效的非贵金属OER催化剂具有重大的实际意义和应用前景。采用简便的电化学法制备了一种三维异质结电极Co(OH)₂/Cu(OH)₂作为优良的OER催化剂。Co(OH)₂/Cu(OH)₂由于其三维异质结构,使其具有较大的比表面积和充足的活性位点,同时调节了表面Co的电子结构进而提高OER活性,表现出优良的催化性能。在1mol/L KOH溶液中,Co(OH)₂/Cu(OH)₂能在270mV的低过电位下达到10mA/cm²,并且能保持在100mA/cm²的大电流密度下较长时间进行OER反应,是一种优良的OER催化剂。     

(NH4)2HPO4浸渍处理对碳布性能与结构的影响

以人造棉布为原料,经(NH4)2HPO4浸渍后炭化、石墨化处理制备柔性的碳布材料。研究了浸渍液对人造棉布炭化历程的影响,以及碳布收率、电阻率、拉伸强度、断裂伸长率的变化规律。结果表明,经过(NH4)2HPO4的浸渍,碳布的炭化收率从11.3%提高到31.3%;电阻率有明显下降,石墨化后碳布的电阻率降为0.068Ω.cm;断裂伸长率为14.7%。同时具有良好的透气性能和一定的强度,可用于燃料电池气体扩散层材料。     

空心结构(C12H8N2)3·H3PMo12O40/WO3的制备及光催化研究

制备了杂多化合物(C12H8N2)3.H3PMo12O40和空心结构复合催化剂(C12H8N2)3.H3PMo12O40/WO3,采用等离子体原子发射光谱(ICP-AES)、元素分析(EA)、热重-差热分析(TG-DTA)、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、扫描电镜(SEM)、能量色散X射线谱(EDS)、紫外-可见漫反射吸收光谱(UV-vis DRS)进行了表征。在高压汞灯照射下,研究了杂多化合物(C12H8N2)3.H3PMo12O40、空心WO3微球和空心复合催化剂(C12-H8N2)3.H3PMo12O40/WO3对罗丹明B水溶液的光催化降解活性,结果表明,在复合催化剂中,杂多化合物(C12-H8N2)3.H3PMo12O40和WO3具有协同作用,光催化活性比单独的杂多化合物和WO3都高。     

FeOOH-Ni(OH)2复合材料的制备及其电催化析氧性能

以碳纤维布（CFC）为基底,通过两步法(恒电流电沉积法、溶剂热法)成功制备了FeOOH-Ni(OH)₂复合材料。与FeOOH和Ni(OH)₂相比,该FeOOH-Ni(OH)₂复合材料作为电催化剂时,电催化析氧反应(OER)活性显著提高。在1 mol/L KOH电解质溶液中,达到10 mA·cm?2电流密度时所需要的过电位仅为270 mV,Tafel斜率为78 mV/dec,电化学阻抗谱进一步揭示了电解过程中良好的动力学特性。FeOOH-Ni(OH)₂复合材料在碱性介质中具有优异的稳定性,其在高电流密度下(50 mA·cm?2)的过电势经过连续24 h的测试之后几乎没有发生明显变化。FeOOH和Ni(OH)₂之间的强电子相互作用和协同效应有效提高了电导性,促进了电荷转移;此外,这种核壳结构有效增强了电催化活性面积,进而增强了其电催化析氧性能。      

载银g-C3N4(Ⅰ)/g-C3N4(Ⅱ)同素异质结催化剂的制备及光催化固氮产氨性能

Ag作为助催化剂能够促进光电子的迁移,在光催化分解水制氢气、CO₂还原、重金属离子还原等反应中应用颇多,然而,到目前为止未见将Ag单质作为助催化剂用于光催化固氮产氨反应的报道。本工作制备了负载单质Ag的g-C₃N₄(Ⅰ)/g-C₃N₄(Ⅱ)同素异质结催化剂,并考察了其光催化固氮产氨的性能。采用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、紫外可见光谱(UV-Vis)、X射线光电子能谱(XPS)、拉曼光谱(Raman)、荧光光谱(PL)、电化学阻抗谱(EIS)、光电流分析等手段对制备的催化剂进行了表征。结果表明,Ag以单质态存在于催化剂表面。所担载的Ag的等离子体效应一方面促进了催化剂对可见光的吸收,使反应体系能产生更多的光生电子-空穴对;另一方面使得光生电子能够在g-C₃N₄与Ag单质间迁移,提高了催化剂的电子-空穴分离效率。负载Ag后g-C₃N₄(Ⅰ)/g-C₃N₄(Ⅱ)同素异质结催化剂的铵离子产生速率为1.36 mg·L-1·h-1·g-1_cat,相比未负载Ag时(0.59 mg·L-1·h-1·g-1_cat)大幅提高,与Pt负载催化剂相当,并且是由单纯三聚氰胺和尿素制备的g-C₃N₄的4.9倍和3.4倍。除固氮反应外,制备的载银g-C₃N₄(Ⅰ)/g-C₃N₄(Ⅱ)同素异质结催化剂在光催化还原氧气制取双氧水的反应中也表现出优良的催化性能。     

管状g-C3N4/ZnIn2S4纳米片异质结通过促进电荷分离实现高效光催化合成H2O2(英文)

过氧化氢(H₂O₂)是一种环保的活性氧和重要的绿色氧化剂.然而,到目前为止,实现高效和绿色可持续H₂O₂生产仍然面临挑战.本文中,我们展示了管状氮化碳(TCN)和ZnIn₂S₄ (ZIS)纳米片(TCN/ZIS)异质结的光催化产H₂O ₂性能:3小时内H₂O ₂的生产速率为2.77 mmol g^-1h^-1,分别为单独的TCN和ZIS的3.4倍和23.1倍.实验结果表明,TCN/ZIS异质结优异的光催化活性主要源于ZIS促进了电荷分离从而通过将O₂还原为·O₂^-,然后生成H₂O₂来实现质子耦合电子转移过程.该工作提出了一种高效、绿色的H₂O₂生产策略,对环境修复具有重要科学意义...     

构建具有微妙的原子级紧密接触的ZnIn2S4/Sv-MoS2光催化剂:增强界面相互作用以改善可见光下的光催化产氢性能(英文)

催化剂与助催化剂之间的低电荷分离效率严重限制了光催化性能.催化剂与助催化剂之间的强界面相互作用可以提高电荷分离效率.通过引入界面化学键增强组分间的界面相互作用是提高光催化性能的有效手段之一.本文合成了ZnIn₂S₄ (ZIS)/Sv-MoS₂光催化剂,ZIS中的S原子与Sv-MoS₂中未配位Mo原子之间的键合作用形成了界面Mo-S键,这极大地提高了ZIS的光催化活性.采用不同的NaBH₄蚀刻时间制备了MoS₂-xh.优化后的ZIS/MoS_2-4h复合材料的产氢速率为7.6 mmol g^-1 h^-1,是原ZIS (1.6 mmol g^-1 h^-1)的4.75倍,是ZIS/MoS₂(3.7 mmol g-1 h^-1)的2.05倍.非凡的光催化活性可归因于光生电子在Mo-S键的作用下更容易从ZIS转移到MoS<...     

复合材料Co2（OH）4-x(C10H17O2)x·zH2O的差热分析与磁特性

将有机手性配体3,7-二甲基-6-辛烯酸(C10H18O2)嫁接到无机层状羟基醋酸钴中,合成出新型的有机-无机杂化材料,并对这些杂化材料通过元素和热重分析,研究了有机配体在无机层间的交换过程,并在此基础上讨论了合成出的这些杂化材料的磁性特性。     

Bi2O3-Bi2WO6 直接Z-scheme异质结的制备、表征及光催化还原U(VI)的性能

根据能带理论,以Bi(NO₃)₃·5H₂O为铋源,采用水热煅烧法制备了Bi₂O₃-Bi₂WO₆复合光催化材料,SEM、XRD、XPS、紫外可见漫反射(UV-vis DRS)、电化学阻抗(EIS)等表征手段对材料进行表征与分析,以U(VI)为目标污染物,在可见光下进行光催化还原U(VI)的性能研究。结果表明:与纯Bi₂WO₆相比,Bi₂O₃-Bi₂WO₆复合材料具有较高的光催化活性,当Bi₂O₃与Bi₂WO₆的摩尔比为2.4∶1时,Bi₂O₃-Bi₂WO₆的光催化活性最好,光催化活性增强归因于Bi₂O₃的加入,在Bi₂O₃与Bi₂WO₆界面形成的直接Z-scheme异质结,提高了光生电子-空穴的传输速率,降低了其复合率;另一方面,Bi₂O₃的加入使Bi₂WO₆带隙变小,扩大对可见光的响应范围,从而提高了Bi₂O₃-Bi₂WO₆光催化剂的活性。本研究为设计和合成具有高可见光活性的光催化剂和了解增强U(VI)光催化还原机理提供了新的思路。      

Ag3PO4/MIL-125(Ti)Z型异质结的构建及其光催化还原Cr(Ⅵ)的性能

将Ag₃PO₄纳米颗粒原位沉积在圆饼状MIL-125(Ti)的表面制备出Ag₃PO₄/MIL125(Ti) Z型异质结光催化剂,分别用XRD、SEM、EDS、UV-vis、FTIR、EIS和PL等手段表征其晶相结构、形貌特征、光吸收性能、价带结构和电荷分离效率,研究了在模拟太阳光照射下Ag₃PO₄沉积量不同的Ag₃PO₄/MIL125(Ti)光催化剂还原Cr(Ⅵ)的性能,以及在光催化过程中初始溶液的p H值和催化剂投加量等的影响。结果表明,Ag₃PO₄的沉积有效提高了MIL-125(Ti)光催化还原性能。Cr(Ⅵ)溶液初始浓度为10 mg/L、pH为2时,Ag₃PO₄/MIL-125(Ti)-2对Cr(Ⅵ)的还原率可以达到96.9%。带隙结构计算和自由基捕获实验的结果表明,Ag₃PO₄     

钠离子电池双层碳包覆Na3V2(PO4)3正极材料的超声辅助溶液燃烧合成及其电化学性能

用超声辅助溶液燃烧合成技术制备双层碳包覆的Na₃V₂(PO₄)₃ (NVP)钠离子电池正极材料,并对其电化学性能进行深入的研究。结果表明,双层碳包覆在NVP颗粒表面,由内自外分别为无定形硬碳和石墨烯。石墨烯添加量为5.0%(质量分数)的碳包覆NVP复合材料具有优异的电化学性能,在1 C倍率下充放电其初始比容量为117 mAh·g^–1,循环300圈后容量的保持率为79%,在10 C倍率下其放电比容量高达100 mAh·g^–1。这种正极材料电化学动力学性能的提高,源于均匀的双层碳包覆结构及其构建的三维电子传输通道。