Ni/MgO-Al2O3的制备方法对甲烷联合重整反应的影响

对CO_2-O_2联合重整CH_4制合成气反应镍基催化剂进行了研究。采用不同方法制备了载体和催化剂,用ASAP-2020物理吸附仪进行了表征,在常压固定床反应器上对催化剂的性能进行了评价。研究结果表明:采用溶胶-凝胶法,于500℃下焙烧制备的载体和催化剂的比表面积都较大,CH_4和CO_2的转化率最高分别可以达到92.2%和87.2%,且在400 min内转化率没有明显下降,催化剂表现出较好的活性和稳定性。     

Ni/AC-Al_2O_3催化CH_4-CO_2重整反应实验研究

以拟薄水铝石为原料制备了Al_2O_3,以活性炭(AC)和拟薄水铝石为原料采用机械混合法制备了AC-Al_2O_3,然后分别以Al_2O_3和AC-Al_2O_3为载体通过等体积浸渍法制备镍基催化剂。通过利用TG、BET、SEM对催化剂进行表征和在固定床反应装置上考察催化剂催化活性,研究了掺杂活性炭对催化剂活性的影响。结果表明:未掺杂活性炭的催化剂5Ni/Al_2O_3,CH_4转化率为62.3%,CO_2转化率为78.8%;未还原的掺杂活性炭的催化剂5NiO/AC-Al_2O_3,CH_4转化率为72.4%,CO_2转化率为84.8%;还原的掺杂活性炭的催化剂5Ni/AC-Al_2O_3,CH_4转化率为78.3%,CO_2转化率为88.7%。由此可知,掺杂在载体中的活性炭可以将NiO还原为单质Ni,活性炭的加入可以改善催化剂的催化活性。     

CH_4-CO_2重整炭基催化剂的制备及应用研究

以神华集团煤直接液化残渣为原料,采用KOH活化法,经炭化、活化一体反应制得炭基催化剂。利用TG、SEM、BET、XRD等表征分析,确定了炭基催化剂的制备条件,探究了炭基催化剂的失重行为、碱炭比、比表面积及孔径的大小等因素对CH_4-CO_2重整制合成气反应催化活性的影响。结果表明在经过KNO_3预氧化、碱炭质量比为3的KOH活化条件下制备的炭基催化剂,收率为43.3%、比表面积达到1632m~2/g,该催化剂在CH_4-CO_2重整反应中具有良好的催化效果,可使CH_4和CO_2的转化率均达90%以上。     

杂多酸对Co-Pd/TiO_2催化剂催化CH_4-CO_2两步梯阶转化合成乙醇和乙酸的影响

首先采用溶胶-凝胶法制备了Co-Pd/TiO_2催化剂,之后以磷钨酸为杂多酸,采用过量浸渍的方法制备了不同浓度磷钨酸改性的双金属催化剂。考察了改性催化剂对CH_4和CO_2两步梯阶转化直接合成乙醇和乙酸的催化性能,并通过XRD、NH3-TPD-MS、BET、FT-IR和XPS等技术手段对催化剂的结构、组成、比表面积和孔径分布等进行了表征。实验结果表明,以0.04mol/L磷钨酸改性的催化剂活性金属分散性好,催化剂比表面积大,这共同保障了该反应协同高效的进行。在常压、150℃的反应条件下其乙醇和乙酸的总时空速率达到10.54mg/(g·h),与未经磷钨酸改性的催化剂对比活性提高了2.55倍。     

CH_4/CO_2等离子体重整反应的研究进展

CH_4/CO_2等离子体重整反应制备合成气(CO和H_2)是温室气体CH_4和CO_2资源化利用的重要途径之一,是一种取代CH_4高温重整反应的潜在技术。本文简要总结了CH_4和CO_2在等离子体体系和等离子体协同催化剂制备合成气的研究工作,并探讨等离子体与催化剂对甲烷重整反应的协同作用机制。     

整体式纳米碳负载Ni-CeO_2催化剂高效催化转化CO_2合成天然气

以纳米碳管为基底,通过简易研磨、成型的方法制备出整体成型的氮掺杂碳复合材料;采用该整体式氮掺杂纳米碳(NCNT-foam)为载体,通过浸渍法成功制备了Ni-CeO_2/NCNT-foam催化剂。该催化剂在CO_2甲烷化反应中表现出优异的低温催化反应活性,在反应温度为320℃时,该催化剂上CO_2转化率可达80.1%,目标产物CH4的选择性高达99.7%。利用扫描电镜(SEM)及元素分布(EDS elemental mapping)、X射线衍射(XRD)、高分辨透射电子显微镜(HR-TEM)、程序升温表面反应(TPSR)等技术表征分析,证实了该整体式催化剂优异的催化活性主要来源于材料表面特有的大孔-介孔贯通的多孔结构和高比表面积,以及在活性金属Ni与CeO_2助剂界面处存在的用于活化CO_2分子的氧空位。该工作为设计低温催化活化和转化CO_2用整体式催化剂提供了一种设计思路。     

SO_4~(2-)/TiO_2-V_2O_5催化废油脂制备生物柴油

采用溶胶凝胶法和浸渍法制备SO_4~(2-)/TiO_2-V_2O_5固体超强酸催化剂,并考察了其在废油脂制备生物柴油中的催化性能。运用XRD、比表面积、全硫测定、酸性测定等表征了催化剂。钒的引入延迟了基体氧化物的晶化,并使催化剂粒径减小,比表面积增大,有效抑制了催化剂中硫的流失,进而增强酸性中心。SO_4~(2-)/ TiO_2-V_2O_5催化剂试样对制备生物柴油有较高的催化活性,在催化剂用量为原料油质量的4%、n(乙醇):n (废油脂)=1 5:1、反应温度220℃、反应时间10 h的条件下,生物柴油收率可达79%以上。催化剂重复使用5次,生物柴油收率在75%以上。     

MgO负载Ni/MAS-24催化剂表征及CH_4/CO_2重整反应性能

以ZSM-5纳米微晶为前驱体,P 123为表面活性剂,在酸性条件下制得载体MAS-24,用溶胶凝胶法制备不同MgO质量分数的Ni/MAS-24催化剂,采用XRD,BET,H_2-TPR,CO_2-TPD,HRTEM等方法表征了催化剂的结构与性能。在不同温度,常压,CH_4/CO_2(摩尔比)为1,质量空速为32 h~(-1)的条件下,进行反应性能评价。结果表明:添加MgO显著增强了催化剂重整反应的稳定性,有利于提高催化剂的抗烧结能力及稳定性; 当最佳负载量为9%(质量分数)时,CH_4与CO_2的转化率达到最大分别为79.5%,92.5%。     

SO2-4/ZrO2固体超强酸的制备及其催化合成ETBE的研究

采用沉淀-浸渍法制备了负载型SO2-4/ZrO2固体超强酸催化剂,运用IR、XRD等方法表征所制备催化剂的物化性质.结果表明,所制备的催化剂具有固体超强酸催化剂的特征,酸性与焙烧温度有关,适当提高焙烧温度有利于样品酸强度的提高,但焙烧温度过高会导致脱硫;浸渍液H2SO4浓度高有利于提高催化剂的硫含量,但是浓度过高,会在催化剂上形成硫酸盐,从而降低催化剂的比表面积和酸性.采用制备的催化剂气相催化乙醇与叔丁醇合成乙基叔丁基醚反应,乙基叔丁基醚的选择性为54.71%.     

模板法多孔炭的制备及CH_4/N_2/CO_2吸附分离

以糠醇为碳源,模板法两次浸渍制备多孔炭,采用XRD、SEM、FTIR、N_2吸附-脱附等方法对其进行表征,利用磁悬浮天平测量了CH_4,N_2,CO_2的吸附等温线,并对吸附等温数据进行Langmuir拟合,由Henry常数预测多孔炭对混合体系的平衡选择性。表征结果显示,多孔炭孔分布较窄,具有丰富的孔结构,在一定程度上复制了分子筛的孔道结构,且表面呈现一定的极性,有利于CH_4,N_2,CO_2的吸附和分离。实验结果表明,CH_4,N_2,CO_2的平衡吸附量大小的顺序为:CO_2>CH_4>N_2,Langmuir模型拟合相关系数均大于0.993,拟合效果较好,可用Langmuir理论解释气体在多孔炭孔结构及表面的吸附行为,制备的多孔炭适用于烟道气中CO_2的吸附与分离及煤层气等非常规天然气的提纯,但对垃圾填埋气的分离效果不显著。     

制备方法对Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2催化碳烟燃烧性能的影响

采用溶胶凝胶法、低温共沉淀法、高温共沉淀法、水热法和热分解法制备了5种Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2催化剂样品,用X射线粉末衍射(XRD)、BET、扫描电镜(SEM)、热重分析、H_2-TPR和O_2-TPO等技术对样品的结构、表面形貌、储氧性能、氧化还原性等进行表征,并对其催化碳烟燃烧活性进行评价,探究了制备方法对Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2催化性能的影响。结果表明:不同方法制备的Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2均能形成立方萤石结构的铈锆固溶体;制备方法对Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2催化剂的各项性能有显著影响,其中溶胶凝胶法有利于储氧能力和催化性能的提高,水热法有利于提高催化剂的比表面积,共沉淀法所制催化剂的储氧量及催化活性受温度的影响较大,总体催化效果较差,而热分解法制备的催化剂具有平整的表面结构,有利于提高机械强度。     

溶胶-凝胶（水热）法制备TiO2-SiO2及期对Co/TiO2-SiO2的F-T反应催化性能的影响

 分别采用溶胶-凝胶法和溶胶-凝胶水热法制备了TiO₂-SiO₂复合氧化物,采用等体积浸渍法制备了Co/TiO₂-SiO₂催化剂。采用N₂吸脱附、XRD、Raman、XPS、TPR等手段考察了载体制备方法对催化剂结构的影响,考察了载体制备方法对催化剂费-托合成反应性能的影响。结果表明,溶胶-凝胶水热法制备的TiO₂-SiO₂复合氧化物具有较高的比表面积,在提高Co物种还原度的同时,有利于更多的Co物种在载体表面分散,进而提高了催化剂对费-托合成反应的催化活性,降低了甲烷的选择性,并提高了C⁺₅烃的选择性。     

ZrO2含量对CuO/YSZ-Al2O3催化剂催化甲烷燃烧性能的影响

为获得高活性和高温稳定性好的甲烷燃烧催化剂,采用溶胶凝胶法制备了CuO/YSZ-Al2O3催化剂。通过改变ZrO2在YSZ-Al2O3载体中的含量制得不同ZrO2含量的CuO/YSZ-Al2O3催化剂,并考察ZrO2含量对催化剂催化甲烷燃烧性能的影响,同时利用BET、XRD等测试手段对催化剂进行了表征。结果表明,ZrO2在载体中存在最佳含量,当ZrO2质量分数为32.5%时,催化剂的活性和高温稳定性最好;该催化剂经1 000 ℃、5 h老化后,仍具有较高的比表面积和高温稳定性,是一种性能优异的甲烷燃烧催化剂。     

CuZnAl类水滑石制备过程pH值对其催化C2+醇合成的影响

采用沉淀水热法制备了具有类水滑石结构的CuZnAl催化剂前驱体,将其焙烧后制得CuZnAl催化剂用于合成气制取C2+醇的反应,同时运用XRD、H2 TPR、BET、CO2 TPD MS和CO TPD MS分析方法对催化剂进行表征,考察了催化剂前驱体制备过程中pH值对催化剂结构和催化性能的影响。结果表明,pH值的改变对CuZnAl催化剂中可还原的Cu物种、比表面积、表面碱强度以及对CO的吸附能力均存在显著影响,进而影响催化剂的转化率及选择性。具有较高分散性的可还原Cu物种、较大的比表面积、适宜比例的中强碱和强碱量以及对CO有适当的解离和非解离能力的催化剂,均有利于C2+醇的生成。     

Pt-SO42-/ZrO2催化正丁烷异构化反应的性能

通过沉淀法和水热合成法制备了固体超强酸催化剂Pt-SO42-/ZrO2,采用N2吸附、X射线衍射(XRD)、吡啶红外光谱(Py-IR)、X射线光电子能谱(XPS)、高通量反应评价等技术对Pt-SO42-/ZrO2的结构、表面性质和正丁烷异构化性能进行了研究,并考察了反应条件对正丁烷异构化反应的影响规律.结果表明:与沉淀...     

锑掺杂对Mn-Ce/TiO2催化剂脱硝性能的影响

采用浸渍法制备了一系列Sb掺杂的Mn-Ce-Sb/TiO2催化剂,考察了Sb/TiO2摩尔比对催化剂脱硝性能的影响,采用X射线衍射、N2吸附-脱附、NH3程序升温脱附、H2程序升温还原等表征手段对Mn-Ce/TiO2和Mn-Ce-Sb/TiO2(Sb/TiO2摩尔比2:10)催化剂进行表征,并对两种催化剂的脱硝性能、抗...     

Ti-MSU分子筛的合成、表征及其催化性能研究

用水热合成法和浸渍法制备Ti-MSU分子筛催化剂,采用热重分析、X射线衍射、N2吸附-脱附、红外光谱对催化剂样品进行表征,并考察两种制备方法所得催化剂在1-丁烯环氧化反应中的催化性能。结果表明,Ti物种是催化剂活性组元,在钛负载量相同(质量分数5.5%)时,浸渍法比水热法制备的Ti-MSU催化剂活性高。     

Al-SBA-15制备方法对Al-SBA-15/USY复合分子筛加氢裂化催化剂性能的影响

分别采用直接合成法和后合成法制备Al-SBA-15分子筛,并负载USY分子筛得到复合分子筛,以此为载体制备中油型加氢裂化催化剂。XRD,TEM,SEM,N2吸/脱附表征证明了微孔-介孔复合分子筛的存在,且后合成法制备的复合分子筛形貌更规整,其孔径为4.86 nm,比表面积为572 m2/g,更适合处理重质油。采用后合成法制备的Al-SBA-15复合分子筛的催化剂的中间馏分油收率和选择性,比以USY分子筛为载体的催化剂分别提高2.0百分点和2.6百分点,比含直接合成法制备的Al-SBA-15复合分子筛的催化剂均提高0.6百分点。     

TiO2-Al2O3复合载体焙烧温度对Co-Mo加氢脱硫催化剂性能的影响

采用混捏法制备纳米介孔TiO2-Al2O3复合载体,考察载体焙烧温度对负载型Co-Mo双金属加氢脱硫催化剂性能的影响,并采用N2物理吸附、X射线衍射和吸附吡啶红外光谱技术对复合载体及催化剂进行表征。结果表明,不同温度焙烧的复合载体都具有介孔结构;随焙烧温度的升高,催化剂的比表面积和孔体积减小,平均孔径增大;催化剂中TiO2的平均晶粒尺寸属纳米级且随焙烧温度的升高而增大;复合载体中Al2O3的存在提高了TiO2的晶型转变温度;不同温度焙烧的复合载体表面均主要为L酸中心而几乎没有B酸中心。在微型固定床反应器上对制备的Co-Mo/ TiO2-Al2O3催化剂进行了评价,结果表明,载体经适宜温度焙烧后所得催化剂具有良好的加氢脱硫活性和选择性。     

非均相催化一步合成碳酸二苯酯的研究 Ⅷ.Ce和Sn的添加量对Pd/La_(0.62)Pb_(0.38)MnO_3催化剂性能的影响

通过XRD对不同的Ce和Sn添加量所得催化剂的物相进行了表征,结果表明当Sn的负载量大于14 3%,Ce的添加量大于5%时,所得催化剂中主要物相仍为La0 62Pb0 38MnO3,同时也有物相CeXSn1-xO2少量存在,且其随Ce的负载量的增大而减少,x值也降低,此外存在其他杂相。由SEM、TEM及ChemBET3000比表面仪测试结果可知,当Ce的添加量为5%,Sn的负载量为14 3%时,催化剂的比表面积、空隙率较大,粒度分布较好。用DPC的合成实验对不同催化剂的活性及催化剂的寿命进行评价,结果表明无论是催化剂的活性还是催化剂的寿命当Ce的添加量为5%,Sn的负载量为14 3%时所得的催化剂的活性和寿命都较好。