新型铜基催化剂有助于将二氧化碳转化成乙烯

正加拿大多伦多大学的研发人员开发出一种可以将二氧化碳有效转化为乙烯的催化剂。这项研究的核心是二氧化碳的还原反应,通过使用电流和化学反应,在催化剂作用下可以将二氧化碳转化为化学物质。通常,许多金属可以作为这种反应的催化剂,如金、银和锌可用于制取一氧化碳,锡和钯可用于制取甲酸,而只有铜可用于生产乙烯。铜是一种魔性金属,可用于制取许     

富氧气氛中Ag/Al2O3催化C3H6与C2H5OH还原NO的原位红外对比研究

利用原位红外分析手段,探讨了真实条件下选择性催化还原NO的反应机理.研究表明,富氧条件下以Ag/Al2O3为催化剂选择性催化还原NO时,C2H5OH是一种比C3H6更具活性的还原剂.C2H5OH部分氧化时,主要以烯醇式物种吸附于催化剂的表面,该物种与NO迅速反应转化为NCO是以乙醇为还原剂时能高效还原NO的关键.而以C3H6为还原剂时,与NO反应形成NCO起主导作用的却是反应活性较低的羧酸盐,并最终导致NO去除率较低.     

氧化吲哚合成方法的改进

以邻硝基甲苯为原料,在乙醇钠催化下与草酸二乙酯缩合,经水解、氧化、酸化制得邻硝基苯乙酸,收率62.1%。在FeCl3/活性炭催化下,邻硝基苯乙酸经水合肼还原、环合制得氧化吲哚。考察了还原剂水合肼用量、催化剂FeCl3·6H2O用量及反应时间对氧化吲哚收率的影响。结果表明,在邻硝基苯乙酸用量3.62g、水合肼用量5.0g、FeCl3·6H2O用量0.4g、活性炭用量2.0g、回流温度反应5.0h的最佳操作条件下,氧化吲哚收率达88.1%,两步总收率达54.7%。     

甲基丙烯酸甲酯原子转移自由基聚合

采用原子转移自由基聚合的方法 ,以CCl4为引发剂,FeCl3/丁二酸为催化剂,维生素C为还原剂,N,N-二甲基甲酰胺为溶剂,制备了聚甲基丙烯酸甲酯。研究了反应时间、反应温度、引发剂加入量、催化剂加入量和还原剂加入量对聚合的影响。该聚合的最佳反应条件为:引发剂加入量为0.105 mL,还原剂加入量为0.033 g,催化剂FeCl3加入量为0.004 1 g,丁二酸加入量为0.002 2 g。     

Mn-Zr-O催化剂的制备及其催化苯甲醇氧化反应的活性

采用氧化还原沉淀法制备了一系列不同n(Mn)∶n(Zr)的Mn-Zr-O催化剂,并以分子氧为氧化剂,催化苯甲醇氧化反应。实验结果表明,当n(Mn)∶n(Zr)=3∶1时,催化剂的活性最高。在100℃下反应1 h,苯甲醇的转化率达88.3%,催化剂的质量比活性(单位质量催化剂上单位时间内的苯甲醇转化量)为17.7 mmol/(g.h)。XRD、N2物理吸附、XANES及H2-TPR表征结果显示,以+3和+4价共存的非晶态Mn氧化物是活化分子氧氧化苯甲醇的高活性物种,添加Zr能增加催化剂的比表面积,促进Mn氧化物的还原,从而显著提高催化剂在苯甲醇氧化反应中的活性。     

甘油脱水制丙烯醛杂多酸催化剂的研究进展

随着生物柴油产业的蓬勃发展,副产物甘油大量过剩,开展催化甘油转化制高附加值化学品的研究意义重大。阐述了甘油脱水制丙烯醛杂多酸型催化剂的研究进展,详细介绍了杂多酸、碱金属杂多酸和以二氧化硅、三氧化二铝、二氧化锆、五氧化二铌等为载体的负载型杂多酸催化剂在甘油脱水制丙烯醛反应中的性能。载体、杂多酸的负载量、催化剂的孔径、孔道结构、酸量、酸类型、反应工艺条件等对催化剂的活性、选择性、寿命有很大影响。提出需要对杂多酸型催化剂甘油脱水反应机理、催化剂失活机理等做更深入的研究,为筛选出高活性、高选择性、高稳定性的杂多酸型催化剂提供理论指导。     

超声波辐射下芳香族硝基化合物的氢转移还原

以次磷酸钠为还原剂,Pd/C为催化剂,在超声波辐射作用下还原了几种芳香族硝基化合物,在20～60min的时间内,芳香胺的收率为90%～99%.以10mmol邻硝基甲苯为底物进行实验,获得的较优反应条件为:n(次磷酸钠):n(邻硝基甲苯)=3:1,催化荆50%Pd/C用量0.05g,溶剂50%乙醇溶液用量10mL,反应时间20min.在此条件下,邻甲基苯胺的收率达到98%.     

Fenton试剂处理皂化废水

采用Fenton试剂对环氧丙烷皂化废水进行催化氧化处理,分别考察了溶液pH、催化剂FeSO4·7H2O用量、过氧化氢用量及过氧化氢投加次数对环氧丙烷皂化废水处理效果的影响.结果表明,当溶液pH为4.5,H2O2(30%)用量为10 mL,H2O2投加3次,反应4 h,FeSO4·7H2O用量0.45 g时,废水处理效果...     

最新专利文摘

<正>一种催化α,β-不饱和烯酮及饱和酮的不对称还原反应方法该专利涉及一种催化α,β-不饱和烯酮及饱和酮化合物的不对称还原方法。该方法以手性氧化胺与三氟甲磺酸钪形成的手性络合物为催化剂,进行α,β-不饱和烯酮及饱和酮化合物与金属硼氢化物的不对称还原反应制取手性二级醇化合物。该催化体系具有还原剂利用率高、反应时间短、反应条件温和、产物及催化剂回收方便、收率和对映     

纳米二氧化钛光催化还原二氧化碳的研究

二氧化碳是引起全球温室效应的气体之一,在温和条件下,通过光催化转化将二氧化碳资源化的研究具有重大的现实和理论意义。本文研究了纳米二氧化钛光催化还原二氧化碳反应条件,考察了二氧化钛粒径对光催化还原性能的影响。     

纳米Pd/AC催化顺酐“一锅法”水相合成丁二酸

将改性骨架镍催化剂、贵金属负载型催化剂用于"一锅法"水相顺酐催化加氢合成丁二酸,考察了催化剂种类、反应温度、反应压力、顺酐用量及催化剂用量对该反应的影响,并用XRD和TEM法对反应前后催化剂的微观结构进行了表征。结果表明,由胶体溶液法制备的负载型纳米Pd/AC(AC为活性炭)催化剂的性能最好。在353 K、1.0 MPa、顺酐1.96 g、水20mL、2%(w)Pd/AC催化剂0.020 g的优化条件下反应177 min时,顺酐转化率达100.0%,丁二酸选择性达99.8%。Pd/AC催化剂的稳定性实验结果显示,该催化剂连续使用10次后仍能维持较高的活性和选择性。新鲜Pd/AC催化剂中Pd颗粒分散均匀,粒径为1～4 nm;连续使用10次后Pd/AC催化剂部分发生团聚,但仍存在大量的纳米级Pd晶粒,使反应稳定进行。     

Co-La/γ-Al_2O_3催化剂上肉桂醛选择加氢制备肉桂醇

研究了肉桂醛选择加氢制备肉桂醇的Co-La/γ-Al2O3催化剂,考察了助剂La含量、焙烧温度、催化剂用量、反应时间等对催化剂加氢性能的影响。研究表明,La的加入较大地提高了催化剂的活性,当焙烧温度为823K时催化剂活性最高。在p(H2)为2 0MPa、单位体积肉桂醛的催化剂用量为0 2g/mL、反应时间为1h的条件下,肉桂醛的转化率为17 78%,肉桂醇的选择性为89 18%。Co-La/γ-Al2O3催化剂催化的加氢反应不存在诱导效应,在反应前期(3h)转化率增加较快,肉桂醛的转化率达59 83%,肉桂醇的选择性为92 01%,适宜的催化剂用量为0 24～0 28g/mL。     

对十八胺合成的研究

硬脂酸加氨生成十八腈 ,十八腈在乙醇溶剂中 ,经 Raney Ni催化 ,在加压下加氢生成十八胺。对氨化和氢化的反应温度、压力、催化剂用量等进行讨论。确定了最佳氨化温度是 3 3 0℃ ,氢化反应温度为 1 40℃ ,氢化压力 3 .0 MPa,催化剂 1 5%～ 2 0 %,制得十八胺质量与进口产品一致     

甲缩醛与甲酸偶联合成甲氧基乙酸甲酯

在釜式反应器中研究了甲缩醛与甲酸偶联生成甲氧基乙酸甲酯的反应。测试了几种催化剂的催化性能,并选定对甲苯磺酸催化剂作进一步的实验研究。考察了反应温度、反应时间、原料配比、催化剂用量等对甲氧基乙酸甲酯收率的影响,确定最佳反应条件为:n(甲缩醛):n(甲酸)=0.36,催化剂用量为甲缩醛质量的1.8%,反应温度140℃,反应时间4h。在此条件下,甲氧基乙酸甲酯的收率为87.1%。     

固体酸催化合成ε-己内酯的研究 Ⅰ.催化剂的表征及其催化性能

采用浸渍法和混烧法,以γ-Al2O3或Al-MCM-41为载体分别负载B2O3和WO3活性组分,制备了可用于环己酮催化氧化合成ε-己内酯的固体酸催化剂,通过XRD、N2吸附-脱附、SEM和TEM等技术对催化剂进行了表征,并利用ε-己内酯合成实验评价了催化剂的性能。实验结果表明,混烧法制备的B2O3/γ-Al2O3催化剂对环己酮氧化合成ε-己内酯具有较高的活性。在B2O3/γ-Al2O3催化剂用量为0.8 g,第一步反应中丙酸65.19 g、双氧水25.00 g、48.13 kPa、3 h,第二步反应中环己酮5.40 g、50℃、常压、2 h的条件下,ε-己内酯的选择性和收率分别达95.80%和85.97%。在该催化反应中,催化剂的比表面积、孔径及孔体积等结构参数对催化活性影响不大,而高温焙烧过程中B2O3进入γ-Al2O3晶相后产生的晶格缺陷是该催化剂高活性的关键。     

磷钨酸铯催化合成对甲氧基苯乙酮

以磷钨酸铯(Cs2.5H0.5PW12O40)为催化剂合成了对甲氧基苯乙酮(p-MOAP),采用傅里叶变换红外光谱、X射线衍射、N2吸附和NH3程序升温脱附等方法对Cs2.5H0.5PW12O40催化剂进行了表征;考察了Cs2.5H0.5PW12O40催化剂活化温度、反应条件及反应产物等对苯甲醚乙酰化反应的影响。表征结果显示,多孔性的Cs2.5H0.5PW12O40催化剂保持了H3PW12O40的Keggin结构和酸强度,但酸量明显小于H3PW12O40。实验结果表明,适宜的p-MOAP合成条件为:300℃下活化的Cs2.5H0.5PW12O40催化剂用量为0.18g(以20mmol乙酸酐计)、n(苯甲醚):n(乙酸酐)=10、反应温度115℃、反应时间40min。在此条件下进行了4次重复实验,p-MOAP的收率达61.3%～64.8%、选择性达96.10%～96.80%。苯甲醚乙酰化反应的产物p-MOAP和醋酸对Cs2.5H0.5PW12O40催化剂的活性具有抑制作用。     

Co-Fe/γ-Al_2O_3催化剂上肉桂醛选择加氢为肉桂醇的研究

研究了肉桂醛选择加氢为肉桂醇的催化剂Co Fe/γ Al2O3,考察了助剂Fe含量、焙烧温度、催化剂用量、反应时间等对催化剂加氢性能的影响。研究表明,Fe的引入较大地提高了催化剂的活性和选择性,当n(Fe)/n(Co)=0 08及焙烧温度为823K时催化剂活性最高,在pH2为2 0MPa,催化剂用量为0 2g/ml(肉桂醛),反应时间为1h,肉桂醛的转化率达到14 78%,增幅17 02%,肉桂醇的选择性为94 37%,提高5 78%。Co Fe/γ Al2O3催化剂加氢反应存在诱导期,反应时间应大于2h,反应5h肉桂醛的转化率达到60 51%,肉桂醇的选择性为96 26%,催化剂用量应介于0 20g/ml(CMA)和0 28g/ml(CMA)间。     

酸改性海泡石负载钌-硼合金催化苯选择加氢制环己烯

以酸改性海泡石负载的钌-硼合金为催化剂,采用苯选择加氢制环己烯为探针反应,考察了反应压力、温度、水与苯体积比、催化剂用量等因素对反应的影响;并与以未经酸改性的海泡石为载体的催化剂进行了对比;采用程序升温脱附(TPD)、H2-TPD、环己烷-TPD、环己烯-TPD、程序升温还原等方法对催化剂进行了表征。实验结果表明,苯选择加氢制环己烯的最佳反应条件为:393 K、3.5 MPa、苯10 mL、水与苯体积比1、催化剂用量0.1 g;以酸改性海泡石为载体的钌-硼合金催化剂的活性和选择性均高于以未经酸改性的海泡石为载体的催化剂,这主要是由于前者具有更大的比表面积和孔径,环己烯更易脱附,从而减小其深度加氢的几率。     

合成气直接制取低碳烯烃单管扩大试验——Ⅱ.催化剂性的研究

将放大制备的原颗粒K-Fe-MnO/Silicalite-2催化剂在单管扩大试验装置上进行CO加氢制低碳烯烃反应,可达到CO转化率70%~90%、C_2~C_4烯烃选择性72%~74%的反应结果,并具有很好的稳定性和单程操作寿命;研究单管扩大试验工艺参数对该催化剂CO加氢制低碳烯烃性能的影响。结果表明,该催化剂可适合于较宽的反应工艺条件范围。反应温度、压力、空速的变化对催化剂CO加氢反应制低碳烯烃选择性的影响较温和;考察了催化剂的单程运转寿命,并进行了单管试验物料平衡计算,取得一些关键性数据,表明在反应尾气不循环的情况下,1m~3(STP,下同)(H_2/CO＝2:1)的合成气可转化为68.1gC_2~C_4烯烃,如将未转化的CO和H_2进行循环反应即可生成高达86.6g的低碳烯烃。     

相转移催化法合成2-硝基-1,3-苯二乙醚

实验以2-硝基-1,3-苯二酚为原料,硫酸二乙酯为乙基化试剂,在溴化四丁基铵催化下合成了2-硝基-1,3-苯二乙醚。考察了催化剂、烷基化试剂用量、反应温度等因素对烷基化产物的影响。结果表明,当n(2-硝基-1,3-苯二酚)∶n(硫酸二乙酯)∶n(KOH)∶n(溴化四丁基铵)=1.0∶3.0∶2.5∶0.2时,在90℃反应3h,2-硝基-1,3-苯二乙醚收率达83.6%。