滑动弧放电降解直链烃挥发性有机化合物

以正丁烷(n-C₄H₁₀)和正己烷(n-C₆H₁₄)作为目标挥发性有机化合物(VOCs),考察供给电压和背景气氛对降解率和降解产物的影响,探索滑动弧放电降解直链烃过程的降解机理.结果表明,通过增大供给电压提高高能电子密度,可以促进正丁烷和正己烷的降解;正丁烷和正己烷在氮气气氛中的主要的降解产物为CH₄、C₂H₂等C₁～C₄小分子碳氢化合物,而在空气气氛中的主要降解产物为CO₂、CO、H₂O和NO₂等无机小分子化合物;氧化性粒子在降解过程中起关键作用,背景气体氧气体积分数的提高可以促进正丁烷和正己烷的降解;随着氧气体积分数的增大,CO₂、CO和NO₂生成量增大,同时也会促进CO向CO₂转化.     

含杂质CO2物性变化规律及其机理研究

在国家“双碳”战略背景下,利用CO₂提高油田采收率是封存CO₂的重要手段,但液态CO₂的安全储存、输送仍存在挑战,其中杂质气体对液态CO₂热力学物性的影响非常大。对现场取样的CO₂进行分析,确定了常见的7种杂质气体,并利用HYSYS、分子动力学模拟方法对含杂质CO₂的物性变化进行模拟计算,绘制物性版图并将其与纯CO₂的物性进行比较。研究表明,7种杂质均能使CO₂相图的气液共存两相区范围扩大,但不同杂质使气液共存两相区范围的扩大幅度不同;杂质主要通过泡点线的变化扩大气液共存两相区,而对露点线的变化影响不大;在含C₂H₆、C₃H₈、C₂H₄杂质的CO₂混合气体中静电势能占据主导作用,因此相比于含H₂、CO、CH₄、羰基硫（OCS）的混合气体,其宏观物性受温度、压力波动的影响较小。     

污水污泥流化床水蒸气介质中气化气的析出特性

为了实现污水污泥洁净能源化综合利用,利用流化床反应器探究了水蒸气介质中水蒸气与污泥质量比、气化温度、污泥水分含量和污水处理工艺对气化气组成和气化性能(即低位热值、产率、碳转化率、有机相转化率、能源转化率)的影响。结果表明：水蒸气与污泥质量比为1.5时气化气中H₂、CO含量最高,CO₂、CH₄、C₂H₄含量最低,且气化性能最低;升高气化温度有利于生成H₂、CO,不利于生成CO₂、CH₄等碳氢化合物,且有利于提高其产率、碳转化率、有机相转化率、能源转化率,不利于低位热值的增加;增加污泥水分含量对污泥气化气组成影响较小,气化性能在污泥水分质量分数16%时最佳;相比于多级厌氧—好氧(AO)法污水处理工艺得到的污泥,对采用厌氧-缺氧-好氧(AAO)法污水处理工艺得到的污泥进行气化更易生成CO₂和小分子烃类,不易生成H₂和CO,其气化性能也均优于多级AO工艺;气化气均可作为化工原料...     

纤维素与木质素共热解对轻质产物形成的影响

采用居里点裂解反应器进行纤维素、木质素及不同混比样品(30%、50%和70%)的热解实验,利用在线气相色谱对CO、CO₂和C₁～C₅烃等轻质产物产率进行了定量分析和理论预测.结果显示：两者共热解对轻质产物的形成存在明显的相互作用,能够有效促进CO、CO₂和C₁～C₅烃的形成,而共热解对残渣形成的影响与混合比例具有较强的相关性;木质素单独热解所得CO和CO₂产率(4.03%和1.07%)高于纤维素单独热解所得CO和CO₂产率(3.23%和0.67%),两者共热解有效促进了CO和CO₂的形成,且在纤维素与木质素等比例混合(50%cel)共热解时获得最高产率(4.63%和1.25%);C₁～C₅烃总产率则随纤维素质量分数的增加而不断降低.     

不同压力下层流对冲C2 H4扩散火焰中碳烟生成的数值模拟研究

采用Chemkin中的对冲扩散火焰模型对C₂H₄对冲扩散火焰中碳烟颗粒的生成进行了数值模拟研究,重点关注不同压力下碳烟颗粒及部分气相小分子和前驱物的形成. 以0.1 atm为增量,探讨了1～5 atm内乙烯扩散火焰中多种中间产物和碳烟前驱物的浓度分布. 数值模拟结果表明,随着压力的不断增大,碳烟体积分数和碳烟数密度快速增加,H₂、CH₄等气相小分子的含量总体呈现下降趋势但变化不大,火焰面及气相小分子的生成区域变小. PAHs和C₂H₂含量的快速增加是通过HACA机理实现的,使得碳烟成核和生长速率加快,从而促进了碳烟数密度和体积分数的迅速增加.     

生物质热解过程中布朗气（HHO）对气相焦油解耦影响的数值研究

基于CHEMKIN?模拟软件平台,以苯酚、甲苯、苯、甲基萘和二甲苯作为焦油的模型化合物,建立布朗气-生物质焦油气相化学反应动力学模型,通过数值模拟的方法研究通入布朗气情况下生物质焦油的解耦行为。研究结果表明：与常规焦油热解过程相比,布朗气有助于降低焦油热化学转化过程的起始温度,热裂解温度同比下降2.06%(747.05℃～619.35℃),能够促进焦油在气相中深度裂解,主要气相焦油成分分别下降1.8%(C₆H₅OH)、3.5%(C₆H₅CH₃)、0.9%(C₆H₆)、3.3%(C₁₀H₇CH₃)、2.04%(C₈H₁₀);产生的可燃气含量增加,同比增长6.9%(H₂)、2.1%(CO)、4.1%(CH₄)。     

甲烷催化裂解制备碳纳米管过程中二氧化碳的影响

生物质发酵沼气含有高浓度CH₄,具有制备碳纳米管的潜力,但其中所含的大量CO₂对碳纳米管制备存在潜在影响. 研究了CH₄催化裂解制备碳纳米管过程中CO₂的影响,使用商用Ni基催化剂和水平管式炉装置开展碳纳米管制备试验,采用TPR、TPO、SEM、TEM等手段对催化剂和碳纳米管进行表征. 650 ℃时催化裂解效率最高,碳产物最大质量为催化剂质量的4倍,其中主要产物为多壁碳纳米管. CO₂对最佳催化裂解温度、催化裂解效率及多壁碳纳米管产量无显著影响,但CO₂的存在增加了碳纳米管内外径、长度和平滑度. 这可能是由于CH₄催化裂解产生无定形积碳,阻碍碳纳米管生长; 而CO₂与积碳反应清除积碳,促进了碳纳米管生长. 从CO₂的影响来看,沼气制备碳纳米管具有可行性.     

典型煤灰组分与热解产物相互作用的研究

以CaSO₄、Fe₂O₃作为煤灰典型组分,开展典型煤灰组分与热解产物(热解气、半焦)相互作用的实验研究,并针对一些新反应、新结论利用HSC进行热力学验证.结果表明,热解温度范围内热解还原气(H₂、CO)与CaSO₄或Fe₂O₃发生氧化还原反应,降低了H₂和CO浓度,升高了CO₂浓度.半焦与CaSO₄或Fe₂O₃混合物在高温下逸出大量CO和CO₂.结合热力学分析,可以推断固体碳基还原剂被CaSO₄或Fe₂O₃大量氧化成CO和CO₂,且随着温度的升高,气体产物中CO比例逐渐增加,而CO₂比例一直下降.此外,实验及热力学研究均证明Fe₂O₃氧化活性高于CaSO...     

非分散红外光谱分析技术在煤矿火灾气体在线检测中的应用（英文）

煤矿井下火灾气体的实时监测对于实现采空区自燃危险性辨识,防范重特大热动力灾害发生,保障煤矿安全生产至关重要。为解决现有非防爆型异地检测技术气体分析速度慢、系统误差大、无法实现原位在线监测的缺陷,在此提出基于非分光红外光谱(NDIR)技术的气体传感器浓度计算方法,推导了温度补偿后的NDIR传感器气体浓度计算公式;随后,以CO和CH₄为例计算了吸光度线性系数和温度修正系数,并进一步对比测试了CO、CO₂、CH₄和C₂H₄的计算精度和稳定性,结果表明基本误差和定量重复性均优于煤炭行业标准要求。基于NDIR技术设计了具有本质安全和防爆性能的监测主机、配套子系统及软件平台,以实现煤矿井下气体的就地采集、有源预处理、原位在线分析。现场应用表明：大南湖一矿NDIR气体在线监测与地面色谱分析的4种气体浓度偏差均在标准允许范围内。基于NDIR的气体监测系统具有精度高、分析速度快、安全性好等优点,已经在全国40余对矿井推广应用,为评价煤矿井下热动力灾害的发生发展状态、提升防灾减灾救灾能力提供了科学...     

1970—2018年中国甲烷排放量时空分布特征及行业排放源分析

在100年时间尺度上,甲烷(CH₄)气体的全球增温潜势是CO₂的25倍,研究CH₄排放的时空特征及排放源组成结构对于国家“双碳目标”的实现具有重要价值.本文基于全球大气研究排放数据库(EDGAR)中的数据集,刻画了中国CH₄排放的时空分布特征,利用空间自相关和热点分析方法,揭示了CH₄排放的空间集聚效应,并基于不同的行业部门排放数据对CH₄的排放源进行分析.研究表明：1970—2018年CH₄排放的热点区主要分布在我国的华东、华北以及华南地区,有逐渐向西北地区延伸的趋势;年CH₄排放量平均值达8.33 t·a^-1·km^-2,变化曲线总体上呈现平缓上升—急速上升—稳定排放三个阶段;从各行政区的排放量来看,上海一直处于最高,全市排放量十年间平均值不低于25 t·km^-2;能源活动和工业生产的CH₄排放量贡献突出,尤其是交通运输和煤...     

宁波市温室气体排放清单研究

为了方便人们了解宁波市温室气体排放情况,以《浙江省温室气体清单编制指南》作为主要依据,制定了宁波市温室气体排放清单,涵盖了能源、工业、农业和废弃物处理四个部门的CO₂、CH₄和N₂O三种温室气体排放量,并从排放的总量、构成、来源和强度等方面分析了宁波市温室气体排放特征。2013—2019年间宁波市温室气体排放量呈现先下降再上升趋势,2019年为排放峰值,达到2.66亿t CO₂当量。尽管2017至2019年间排放量有缓慢增加,但人均和单位GDP排放量逐年下降。CO₂是宁波市第一温室气体,贡献率超过98%,而95%以上的CO₂来自以化石能源为主的能源活动。     

PVP改性PDMS/PAN中空纤维复合膜提升表面亲水性

为了改善气体分离复合膜中聚二甲基硅氧烷（PDMS）过渡层与极性分离层的界面结合,利用高极性的聚乙烯吡咯烷酮（PVP）修饰聚丙烯腈（PAN）中空纤维支撑的PDMS气体分离膜表面,以提高PDMS表面极性和亲水性并减少对气体渗透速率的不利影响. 利用X射线光电子能谱（XPS）证实利用溶液浸渍法可以将PVP接枝在PDMS表面对其修饰,并且随着浸渍时间的增加,PVP接枝量逐步增加,修饰效果逐渐增强. 实验结果表明,交联剂1,3,5-苯三甲酰氯（TMC）增强了PDMS表面的PVP接枝改性,PVP修饰使PDMS表面的水接触角降低到21.1°,显著提高了PDMS表面亲水性和极性,从而有利于PDMS层和极性分离层的紧密结合. PVP修饰使得CO₂对其他气体（H₂、CH₄、N₂）的选择性随TMC/PDMS摩尔比的增加而逐渐降低,气体选择性CO₂/H₂、CO₂/CH₄、CO₂/N₂的最大峰值分别为3.9、3.8、11.8.     

N2/CO2气氛下工业危废污泥热解气化的TG-FTIR分析

采用热重-红外联用技术（Thermogravimetric analysis-Fourier transform infrared spectroscopy, TG-FTIR）对CO₂和N₂气氛下工业危废污泥的热化学转化特性展开研究,重点考察不同气氛对污泥热解气化过程的影响。主要分析不同气氛下污泥的热转化失重、产物析出规律及不同反应阶段的反应动力学特性。热重分析表明,CO₂对污泥热转化的影响主要在700℃以上温度范围;CO₂参与焦炭的气化反应,失重速率大幅提升,促进了CO,CH₄,NH₃在高温下的析出。红外分析显示,CO₂和N₂气氛下,反应温度在1 000℃左右时均有大量甲基化合物析出,且CO₂气氛下强度更高。各反应阶段活化能随温度升高逐渐增加,污泥与CO₂气化反应速率高于相同反应阶段N₂下的热解反应速率。     

NaX分子筛吸附分离CO2/CH4的巨正则蒙特卡洛模拟

采用巨正则蒙特卡洛模拟与理想吸附溶液理论相结合的方法,研究了CO₂、CH₄分子在NaX分子筛上的吸附性能。通过对比实验数据在不同吸附理论模型下的拟合结果并计算相应的吸附热,描述了CO₂、CH₄气体的吸附分离过程。结果表明,CH₄分子的吸附强度比CO₂分子弱,更贴近理想吸附;CO₂分子的吸附选择性随其在空气中的体积分数升高而降低,在低压条件下随温度的升高而降低。因此,低温低压更有利于CO₂分子的分离。     

海上天然气吸附净化脱CO2的动态穿透实验研究

为了研究摇摆工况、天然气中所含的H₂O和N₂对海上天然气吸附净化脱CO₂的影响,开展了静止和摇摆工况下多组分混合气体在干燥和含H₂O的13X分子筛上的动态穿透实验。采用质谱仪对CH₄、CO₂和N₂按比例进行配气,获得了CH₄/CO₂和CH₄/ CO₂/ N₂两种多组分混合气体;在静止和摇摆工况下,通过动态穿透实验测定了不同时间下混合气体中每种气体在干燥和含H₂O的13X分子筛出口处的分压,得到了穿透曲线以及穿透时间;通过穿透曲线分析了静止和摇摆工况下干燥和含H₂O的13X分子筛对两种混合气体中CO₂的吸附净化效果,进而得到了摇摆工况下H₂O以及N₂对海上天然气吸附净化脱CO₂的影响。实验结果表明,无论在静止还是摇摆工况下,13X分子筛对CO₂的吸附能力最强,对N₂的吸附能力最弱;N₂的存在有利于海上天然气吸附净化脱CO₂,而H₂O和摇摆不利于CO₂的脱除。     

煤对N2/CH4/CO2混合气体竞争吸附特征与机理研究

为研究煤对N₂,CH₄及CO₂混合气体的竞争吸附特征及其机理,通过混合气体吸附/解吸装置,结合穿透曲线法,对大柳塔(DLT)、硫磺沟(LHG)、瑞能(RN)、山阳(SY)和屯宝(TB)5种煤样,开展了温度为20℃、注气压力为0.25 MPa条件下N₂,CH₄和CO₂等比例混合气体的竞争吸附试验,得到了不同煤样对混合气体竞争吸附的规律;通过低温氮气吸附法,分析了5种煤样的孔隙结构,研究了孔隙对混合气体竞争吸附的影响.结果表明：DLT,LHG和RN煤样中N₂和CH₄先达到吸附平衡,一段时间后这2种气体在装置出口端的体积分数均超过其初始体积分数,而SY和TB煤样中只有N₂的出口端体积分数超过了其初始体积分数.试验结果与Yoon-Nelson模型拟合结果较好,线性相关系数R²基本可达0.9以上;各煤样传质速率常数均有k(N₂)>k(CH_4<...     

人工红树林碳通量变化特征及其影响因素分析

红树林是重要的滨海蓝碳生态系统.人工红树林在恢复过程中碳交换过程受到气候、植被等环境的影响,与成熟红树林呈现较大差异.本研究采用闭路涡动相关系统对珠江河口人工红树林湿地生态系统进行二氧化碳(CO₂)通量和甲烷(CH₄)通量的观测,并基于通径分析方法探讨了环境要素对总初级生产力(GPP)、生态系统呼吸(R_e)、CO₂和CH₄通量的影响.结果表明：CO₂通量呈现明显的日变化特征,受到GPP和R_e的协同影响,其季节变化特征不明显;CH₄通量则呈现明显的季节变化特征.2019—2020年CO₂年通量为74.9～138.4 g·m^-2·a^-1(以C计,下同),CH₄年通量为25.1～25.9 g·m^-2·a^-1.CO₂变化特征受到GPP的直接影响,总辐射(R_a<...     

褐煤在N2及CO2气氛下的热解与富氧燃烧特性

为了掌握不同气氛下褐煤热解与富氧燃烧的特性以及其之间的联系,在管式炉反应器上利用锡盟褐煤在N₂和CO₂气氛以及600~1 000 °C条件下进行热解. 进一步对其在O₂/N₂以及O₂/CO₂气氛下进行富氧燃烧实验,考察不同反应温度(600~1 000 °C)以及不同氧气体积分数(21%~60%)条件下的富氧燃烧特性,结合热解实验结果探究CO₂气化反应对富氧燃烧的影响. 结果表明,CO₂气氛中锡盟褐煤在700 °C时开始CO₂气化反应,随温度增加气化反应增强,CO₂主要通过高温区的气化反应来影响煤热解及燃烧,700 °C以上气化反应能促进富氧燃烧进程. 对于O₂/CO₂气氛的富氧燃烧,当氧气体积分数为30%时,在800 °C以下温度对CO氧化反应影响更大,而在800 °C以上温度对CO₂气化反应影响更大. 当氧气体积分数相同时,O₂/N₂以及O₂/CO₂气氛下褐煤富氧燃烧反应时间差异不大.     

CO2溶胀和CH4协同作用下长庆原油流动性的改善

以CO₂、CH₄ 混合气为气源,在地层条件下利用自主研制的饱和溶气原油装置对长庆原油进行预处理,通过逐级降压得到地面集输工况(0~3.5MPa)下的饱和溶气原油。通过溶气原油物性测试装置与高压流变仪分析了气体组成、温度、压力等对饱和溶气原油溶解度Rs、体积系数Bo、凝点TZ、黏度μ 和屈服值τy 的影响规律, 并讨论混合气稀释效应与溶胀效应对长庆原油的影响。结果表明,随着压力升高,Rs、Bo 升高,随着温度降低,Rs 升高,Bo 降低;相同温度、压力下,Rs(CO₂)约为Rs(CH₄ )的2倍,但CH4 的溶解明显促进了CO₂对长庆原油的溶胀效果;n(CO₂)/n(CH₄ )=9∶1混合气对长庆原油的溶胀作用最佳,且对长庆原油凝点、黏度和屈服值的改善效果最优。     

流化床O2/CO2气氛对烟煤焦反应速率的影响研究王文康1,卜昌盛1,熊金琴1,王昕晔1,张居兵1,朴桂林1,张孝勇2

流化床O₂/CO₂燃烧是实现煤炭清洁利用及近零碳排放的有效技术之一. 为进一步探究工业流化床O₂/CO₂燃烧条件下的煤颗粒燃烧机制,本研究在小型流化床试验台上,通过在线测量流化床出口烟气中O₂和CO的浓度,深入考察了O₂/CO₂取代O₂/N₂后,不同的床层温度(800～900 ℃)、O₂浓度(4%～10%)及颗粒粒径(2～8 mm)下的烟煤焦燃烧特性. 实验结果表明:O₂/CO₂气氛下,煤焦反应速率随床层温度的升高、O₂浓度的升高和颗粒粒径的降低而增加; 煤焦燃烧反应由O₂扩散控制,气化反应由反应动力学控制; 相较于O₂/N₂气氛,低床温下,O₂/CO₂气氛下的O₂扩散速率降低是煤焦反应速率改变的主要原因; 高床温下,除O₂/CO₂气氛下O₂的扩散速率降低外,煤焦气化反应对煤焦反应速率的影响同样不可忽略.