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采用溶液燃烧法制备CO甲烷化Ni基催化剂,考察了助剂MgO添加量对Ni-Al_2O_3催化剂结构和性能的影响,并初步探讨了MgO添加量-催化剂结构-CO甲烷化性能的构效关系。结果显示,质量分数6%MgO添加量的催化剂具有适宜的MgO晶体含量、适当的还原温度和较高的比表面积,其CO转化率、CH_4选择性和收率分别高达99%,97%和94.5%。寿命实验表明:在24 h反应时间内,质量分数6%MgO添加量的催化剂CO转化率和CH_4选择性分别高达97%和95%以上,表现出较高的活性、选择性和稳定性。 相似文献
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甲烷化工艺是煤制天然气的关键技术,甲烷化催化剂则是甲烷化技术的核心。Ni基催化剂具有活性高、选择性好和价格低廉等优点,但易积炭,积炭堵塞催化剂孔道,覆盖表面金属活性位,导致催化剂失活。稀土类金属氧化物(如CeO2、La2O3等)对Ni基催化剂的活性、稳定性、抗积炭性能以及活性组分的分散有明显的促进作用。采用共沉淀法制备了CeO2-La2O3复合氧化物载体,负载Ni后用于CO甲烷化反应,利用N2物理吸附、XRD、H2-TPR、XPS和TG等对催化剂结构进行表征。结果表明,Ni/CeO2-La2O3中CeO2的添加主要发挥了电子助剂的作用,CeO2的存在提高了催化剂表面Ni0周围的电子密度,促进Ni物种的还原,同时还能提高催化剂的抗积炭能力,使催化剂表现出更好的甲烷化活性与稳定性。在V(H2)∶V(CO)=1、反应温度450 ℃、空速24 000 h-1和常压下,Ni/CeO2-La2O3催化剂的CO转化率达82.7%。 相似文献
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针对常规合成气甲烷化催化剂高热结构稳定性差、活性低、适应性差等不足,本文创新地引用稀土金属氧化物La2O3复配过渡金属氧化物ZrO2作为多功能复合助剂,利用反向沉淀法制备了新型合成气甲烷化催化剂La2O3-ZrO2-Ni/Al2O3,同时制备催化剂Cr2O3-Ni/Al2O3作为参照组。采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)表征了催化剂的微观结构,并利用N2吸附仪(BET)测量催化剂经高温水热处理前后的微孔结构参数,以考察催化剂的高热结构稳定性。结合国内某大型煤制天然气项目工艺特征和运行实践,应用Aspen Plus软件模拟了四段甲烷化工艺理论平衡值。基于自主固定床合成气甲烷化评价实验装置,考察了反应压力、空速和原料气H2O(g)含量等因素对La2O3-ZrO2-Ni/Al2O3催化性能的影响,并开展了1000h长周期寿命评价实验。结果表明,La2O3-ZrO2-Ni/Al2O3比Cr2O3-Ni/Al2O3具有更优的高热结构稳定性;可使CO和CO2反应达到或接近催化剂床层出口温度下的理论平衡状态,呈现显著的宽温活性;活性组分NiO晶粒尺寸介于7~10nm,分散度较高;对反应压力、空速和原料气H2O(g)含量的变化不敏感,具有良好的操作弹性;1000h反应后仍能保持较高的活性和稳定性。 相似文献
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H2S与CH4重整制氢反应是一条新型的制氢技术路线,但目前用于该过程的高活性Mo/Al2O3催化剂存在着稳定性不佳的问题.以商业γ-Al2O3 (Al2O3)为载体,通过共浸渍方式在20%Mo/Al2O3催化剂中添加不同含量(质量分数为1%~20%)的Co助剂,在常压、反应温度为800℃、H2S和CH4体积比为1∶5、... 相似文献
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采用并流沉淀法制备了不同配比的ZrO2-Al2O3复合氧化物,并通过浸渍法制备了10% Ni/ZrO2-Al2O3催化剂,考察了复合氧化物载体的水热稳定性及ZrO2与Al2O3的配比对合成气制甲烷Ni基催化剂性能的影响。研究结果表明:ZrO2的添加能在一定程度上抑制Al2O3的水解反应,这可能是ZrO2与Al2O3形成固溶体所致。随着ZrO2含量增加,复合氧化物载体的水热稳定性先降低后升高,当ZrO2与Al2O3质量比为0.24时,载体的水热稳定性最好。不同配比的ZrO2-Al2O3复合氧化物负载Ni基催化剂的稳定性与载体的水热稳定性变化是一致的,说明载体的抗水热能力增强,催化剂结构更稳定,催化剂的活性稳定性相应增加。 相似文献
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采用浸渍法制备了具有不同Ni负载量的NiO/γ-Al2O3催化剂,经过不同温度下的焙烧处理后得到一系列共9个催化剂样品。借助X射线光电子能谱分析比较Ni负载量和焙烧处理温度对Ni在催化剂载体表面存在的形态。结果表明,对于Ni负载量为10%的样品,Ni离子会在催化剂表面以八面体配位的镍和表面尖晶石NiAl2O4的形态存在,随着焙烧温度的提高,以表面尖晶石NiAl2O4形式存在的Ni的比例也增加;当Ni负载量达到20%以上,以NiO形态存在的Ni会更多的出现在催化剂表面,而提高焙烧温度不利于NiO的存在。CO甲烷化微反评价的结果显示,表面富集NiO的催化剂具有更好的甲烷化催化活性。 相似文献
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对不同含量 NiO 和 Fe2O3活性组分、不同含量 MgO、La2O3助剂系列催化剂进行等体积浸渍,在固定床微型反应装置中进行催化性能研究,结果表明,当活性组分配比为 8 % Ni-2 % Fe 时,CO 转化率达 90.07 %,CH4选择性为 97.34 %;当 MgO 添加量为 2wt%时,CO 转化率在反应温度 530 ℃时达到最大值 95.98 %,CH4选择性随温度的升高在 390 ℃和 550 ℃出现有两个极大值分别为 96.43%和 94.52 %;当 La2O3添加量为 2 wt%时,在反应温度 440 ℃和 530 ℃时 CH4选择性分别为 98.72 %和 97.74 %,而 CO 转化率在 500 ℃最好,达到 94.41 %;催化剂表征添加助剂 MgO 不仅能缩小孔径提高其比表面积,还增加了活性组分在载体表面的分散性。 相似文献
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采用共浸渍法制备了Ni-Mn/Al2O3催化剂,考察了助剂Mn的含量对催化剂结构及浆态床CO甲烷化性能的影响。采用XRD、H2-TPR、BET、TEM、H2-化学吸附等表征对催化剂进行了测试分析,结果表明,Mn助剂的引入能够促进Ni物种在载体表面的分散,减弱Ni物种与载体的相互作用,降低催化剂的还原温度,提高催化剂的比表面积,减小活性金属Ni的晶粒尺寸。随着Mn含量的增加,Ni-Mn/Al2O3催化剂的甲烷化性能先升后降,其中以Mn含量为4%(质量分数)时的催化甲烷化性能最佳,添加过量的Mn导致活性组分Ni被部分覆盖,催化甲烷化性能下降。通过对16Ni4Mn/Al2O3催化剂样品的浆态床反应温度及反应压力的研究发现,当反应温度为280℃、反应压力为1.5 MPa时,催化剂样品16Ni4Mn/Al2O3的CO转化率及CH4选择性分别达到96.2%和88.8%。 相似文献
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采用等体积浸渍法在Ni基催化剂上添加W助剂制备Ni/W-Al2O3催化剂,探究Ni负载量、W摩尔分数和焙烧温度对催化剂CO选择性甲烷化的影响。利用XRD、N2-物理吸附、H2-TPR、NH3-TPD、CO2-TPD、TEM等对催化剂进行表征。结果表明,有W的催化剂在低温下活性很差,不能提高活性。在Ni负载量为20%、W摩尔分数为0.05、焙烧温度为900℃、空速为4 800 h-1的条件下,反应温度在207~339℃范围内,20%Ni/0.05W-Al2O3-900℃催化剂能使CO出口体积分数始终小于10μL/L,CH4出口体积分数小于2%。 相似文献
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焙烧温度对共沉淀法合成Ni/Al_2O_3甲烷化催化剂性能的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
采用并流共沉淀法制备Ni负载质量分数为15%的Ni/Al2O3催化剂,用于CO加氢甲烷化反应。结合紫外可见光漫反射、氢气程序升温还原、N2物理吸附-脱附和X射线粉末衍射等技术,考察焙烧温度对催化剂结构、活性与稳定性的影响。结果表明,低温[(350-500)℃]焙烧的样品中活性组分Ni主要以孤立的Ni O物种和高分散的无定形Ni O物种存在,相应的还原态样品中Ni粒子尺寸较小,是其新鲜态样品低温活性较高的主要原因。800℃焙烧的样品中活性组分Ni主要以高分散的无定形Ni O物种和Ni Al2O4尖晶石微晶形式存在于催化剂表面,活性组分Ni与载体Al2O3间的作用力较强,稳定性较高,且经过800℃水热老化处理10 h后仍具有较大的比表面积(125 m2·g-1),是其具有较佳低温活性同时突显良好水热稳定性的主要原因。 相似文献
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采用共沉淀法制备了Ni/Al2O3加氢催化剂,在制备过程中引入交流电磁场对催化剂做强化制备,通过BET、SEM、XRD和TPR等方法对催化剂做表征,并将该催化剂应用于脂肪酸加氢反应中,考察了磁场强度对催化剂结构及加氢性能的影响。结果表明,制备过程中引入电磁场能够有效降低催化剂颗粒的团聚,增大催化剂的比表面积和平均孔径,提高催化剂的脂肪酸加氢活性。随着磁场强度的增强催化剂还原温度逐渐升高,结构稳定性增强,有效延长了催化剂的使用寿命。 相似文献
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空气低温等离子体对Ni基催化剂的改性作用 总被引:1,自引:0,他引:1
用平行板电极电晕放电模式.对甲烷部分氧化制合成气反应中的Ni基催化剂采用空气低温等离子体处理.对等离子体处理前后催化剂的活性和选择性进行了评价,同时也对这些催化剂进行了热重(TG)和光电子能谱(XPS)等表征。结果发现等离子体处理后能提高催化活性、选择性和抗积炭性,处理前后催化剂表面Ni的化合价态及体相晶态均未发生变化。 相似文献
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《应用化工》2017,(12):2314-2319
采用机械化学一步法、机械化学-浸渍两步法和浸渍法(以普通商业Al_2O_3为载体)分别制备了Ni/Al_2O_3-J、Ni/Al_2O_3-Z和Ni/Al_2O_3-C三个催化剂。通过XRD、H_2-TPR、N_2吸附-脱附和SEM等进行表征,并在浆态床上对催化剂的合成气甲烷化性能进行了测试。结果表明,相对于普通商业Al2O3,采用机械化学法合成的氧化铝比表面积大,孔径分布集中,其负载Ni制备的催化剂甲烷化性能较高。采用机械化学一步法合成的催化剂Ni/Al_2O_3-J的表面形貌规整,具有较好的Ni分散性,比表面积较大(266.8 m~2/g)。在压力1.0 MPa、温度300℃、H_2∶CO=3.1∶1和空速1 200 mL/(g·h)条件下,平均CO转化率、CH_4选择性和收率分别高达98.6%,96.0%和94.7%,高于其它方法制备的催化剂。 相似文献
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《应用化工》2022,(12):2314-2319
采用机械化学一步法、机械化学-浸渍两步法和浸渍法(以普通商业Al_2O_3为载体)分别制备了Ni/Al_2O_3-J、Ni/Al_2O_3-Z和Ni/Al_2O_3-C三个催化剂。通过XRD、H_2-TPR、N_2吸附-脱附和SEM等进行表征,并在浆态床上对催化剂的合成气甲烷化性能进行了测试。结果表明,相对于普通商业Al2O3,采用机械化学法合成的氧化铝比表面积大,孔径分布集中,其负载Ni制备的催化剂甲烷化性能较高。采用机械化学一步法合成的催化剂Ni/Al_2O_3-J的表面形貌规整,具有较好的Ni分散性,比表面积较大(266.8 m2/g)。在压力1.0 MPa、温度300℃、H_2∶CO=3.1∶1和空速1 200 mL/(g·h)条件下,平均CO转化率、CH_4选择性和收率分别高达98.6%,96.0%和94.7%,高于其它方法制备的催化剂。 相似文献