分段γ扫描自吸收校正法分析残渣和废物中的铀,钚含量

叙述了用于非破坏分析残渣和废物中的铀、钚含量的分段γ扫描自吸收校正法（简称分段γ扫描法）。研究了分段γ扫描测量核工厂实物盘点中含铀、钚各类非均匀样品的刻度方法，分析了各种测量条件对γ自吸收校正及测量结果的影响。本方法与化学破坏分析法进行了比对分析，结果表明分段γ扫描自吸收校正法与化学破坏分析法的偏差为－３．６％，在分析误差范围内符合得很好。本分析方法成功地应用于核工厂实物盘点现场分析，测量了４类中低密度含铀、钚的残渣和废物样品，测量结果的不确定度为５％。     

镎、钚在处置区的存在形式及影响因素

镎、钚是某些放射性废物中的关键核素，无论是中低放废物泥浆的水力压裂法处置还是高放废物的深地质处置，都必须首先了解处置区和处置条件下水介质中核素镎、钚的存在形式。本文选用地球化学模式程序EQ3/6计算了低中放和高放废物中关键核素镎、钚在处置区水介质中的形式，并讨论了水介质和pH条件对核素存在形式的影响。结论是核素镎、钚的存在形式主要受水介质条件的影响，但pH条件也是影响核素镎、钚存在形式的重要因素。     

桶装核废物SGS检测层间串扰校正技术

分层γ扫描技术是针对桶装核废物样品定性、定量无损检测与分析的一种重要方法。分层γ扫描时,探测器在测量当前层的时候会受到临近层放射性的干扰,层间串扰是导致样品核素总量检测值与实际值产生较大误差的重要因素之一。通过层间补偿的方法确定核废物桶每层样品的校正系数,采用蒙特卡罗(Monte-Carlo,MC)模拟与实验测量对探测张角覆盖废物桶的体积重叠部分进行准确校正。实验结果表明,废物桶样品校正值与实验值误差均在10%以内,精确度提高了5%。在测量和计算误差存在的条件下,可以准确估计出放射性废物桶内核素放射性活度,提高检测精度。     

γ能谱法测量分析废包壳中铀和钚含量技术研究

核电站运行产生的乏燃料,在进行水法后处理时,通过剪切、溶解、共去污、分离、纯化等工序提取其中的铀、钚及其他核素。乏燃料组件经剪切溶解后,溶解液进入后续化工工艺进行处理,燃料元件棒的包壳则保留在溶解器中,称为废包壳,其是水法后处理工艺高放废物的主要来源之一,因设施运行中核材料生产过程的衡算与控制要求,以及废物处理处置的技术需要,需分析其中的铀和钚的含量。本文建立了γ能谱法间接分析废包壳中铀钚含量的方法,采用分段扫描的方式对包壳桶进行分层测量,分析了每层废包壳中¹³⁷Cs的含量,再利用经燃耗模型计算所得的¹³⁷Cs与核材料含量的比值,间接获得了铀和钚含量。该方法充分利用了核材料裂变的物理规律,建立了典型裂变产物与铀和钚含量之间的关系,并通过分段测量分析获得基础数据后间接获得铀和钚的含量,在废包壳测量分析、乏燃料组件燃耗测量分析中均可应用,可为设施运行、核材料衡算、废物管理等提供技术支撑。     

可移动式高分辨率分段γ扫描现场测量装置的研制

描述了１台用于核设施、核材料现场测量的可移动式高分辨分段γ扫描装置。本装置用７５Ｓｅ和１６９Ｙｂ作为透射源测量样品对γ射线的透射率，采用近立体角三维自吸收校正模型计算样品自吸收校正系数ＣＦ（ＡＴ），较准确计算出样品对γ射线的自吸收校正量。本装置适合于准确测定中低密度非均匀核返料和核废物中核材料含量或裂变产物的含量，对２３５Ｕ硝酸铀酰均匀介质的盲样，测量结果与控制电位库仑测定的标准值之偏差小于１．４％。     

层析γ扫描透射图像重建算法研究

研究了核电厂废物桶中放射性核素活度测量校正算法,并用计算机以1:2模型模拟核电厂实际废物桶来验证所研究的算法.结果表明:与现有的算法相比,本研究的算法误差较小.而且算法的实际应用性强,能很好满足层析γ扫描fromographic gamma scanning,TGGS)技术装置的要求.     

SGS技术在核设施退役中的简化应用

为解决核设施退役中高密度桶装废物的测量问题,对SGS技术进行了适当地简化。采用探测效率与介质对外源吸收一一对应的方法刻度系统,利用MC程序评估串扰影响,针对主要影响因素利用介质对外源的吸收来校正串扰影响。实验结果显示:在放射源随机分布、介质密度低于1.8 g/cm~3的情况下,对~(137)Cs计算结果误差在±20%内。实验表明:根据实际需求,对SGS技术进行适当地简化应用是可行的。     

含钚废物中钚总量NDA测量技术研究

<正>针对生产工艺特定时期内产生的废物中钚的总量,开展了NDA实验研究。主要包括涉及中子测量的实验装置改进设计和涉及钚同位素测量的γ能谱测量实验条件选择,后者包括标准样品测量。1)中子测量装置的改进设计根据测量对象,完成了中子测量装置的改进设计,以便于进行含钚废物的有源测量分析。中子测量分为无源中子测量和有源中子测量两种模     

聚乙烯样品源γ自吸收校正的MC模拟

介绍了一种放射性样品检测的γ射线自吸收校正方法。对聚乙烯为介质的均匀体源样品进行了无损透射测量和发射测量实验,并使用MCNP程序对透射测量和发射测量过程进行模拟,由透射测量得到样品对多个能量γ射线的线衰减系数,拟合得到线衰减系数随能量变化的特征方程,从而获取发射γ射线在样品中的线衰减系数以及自吸收校正因子,结合发射γ射线的探测效率,计算得到校正后的样品活度。验证实验表明:样品校正活度相对误差均在6%以内。     

分段γ扫描装置校准用桶状标准源的设计

放射性废物桶分段γ扫描(Segmented Gamma Scanning,SGS)测量装置结构复杂,其测量对象即废物桶自身的放射性物质的分布、组成、活度范围以及堆积密度等差别较大,若对每类样品单独进行效率刻度,通常需要多个不同组成和体积庞大的刻度源,从而花费大量的时间和费用。通过对SGS装置的测量方法的研究,设计出以线状源法为核心的放射性废物桶标准源的基本模型,该模型由单个与废物桶相同高度的线状源插入废物桶中进行旋转测量形成,优点是放射性废物桶标准源内放射性核素与填充基质分开,结构灵活且安全性较高。通过实验测量结果和蒙特卡罗模拟的结果进行比较,验证其用于量值传递的可行性。     

阵列探测器层析γ扫描自适应检测软件设计

层析伽马扫描(TGS)是一种先进的核废物桶无损检测技术,通过γ探测器对核废物桶进行扫描,可准确地实现核废物桶内放射性核素的定性、定量和定位分析。然而,在未知桶内介质情况下,传统固定探测时间的扫描方式可能导致能谱计数不足,限制了对废物桶的检测效率和准确性。针对该问题,提出一种基于特征峰净峰面积实时反馈的核废物包装体自适应扫描方法,并设计实现了阵列探测器层析γ扫描自适应检测软件系统。软件基于WPF平台和MVVM开发框架,使用西门子S7-1200可编程逻辑控制器设计自动检测流程,实现对扫描过程的自动精准控制。实验测试中,使用137 Cs放射源对桶内三种不同介质进行透射检测和图像重建,同时对软件功能进行了验证。结果表明,提出的方法可准确重建出桶内介质空间位置分布,有效提高了核废物桶的检测效率,为核废物桶快速扫描提供了新思路。     

远距离钚价态分析仪的研制

在乏燃料后处理Purex流程中,利用TBP对各种价态钚离子不同的萃取性能进行铀和钚的分离和纯化。钚的价态影响着铀、钚的分离程度,后处理工艺溶液中钚的价态需严格控制、随时监测。由于各种价态的钚离子均具有特征吸收峰,因此,采用分光光度法可不经分离直接进行测量。     

核电厂放射性固体废物桶外γ测量重要影响因素的探讨

本文针对我国运行核电厂常用的两种桶外γ活度测量系统(整体γ射线测量系统(IGS)和分段γ射线测量系统(SGS)),阐述了桶装放射性固体废物的活度和密度分布不均匀条件下对测量系统探测效率和不确定度的影响。现场试验及蒙特卡罗模拟计算表明,桶外γ活度测量系统基本满足电厂桶装废物γ核素活度测量要求,活度分布和密度分布导致的测量结果不确定度分别在17%和20%之内;同时应正确认识桶外γ测量方法在桶装固体废物测量中的地位及作用,针对存在的问题,提出应制定废物桶活度桶外测量方法的技术规范、保证设备的工作环境和加强人员培训。     

壳源法放射性废物桶作为SGS装置校准源的可行性

由于均匀的大体积放射性废物桶制备困难,放射性废物桶分段γ扫描（SGS）装置的活度探测效率多采用间接的方式进行刻度。壳源法制备的废物桶以线状源为核心,制备简单,结构灵活,是最佳的间接方法之一。本文通过对均匀填充型放射性水溶液桶和壳源法制备的放射性废物桶测量比较,证明壳源法制备的放射性废物桶在进行SGS装置探测效率刻度时与均匀桶是等效的,可作为此类装置探测效率的校准源。     

用分光光度法测定U(Ⅳ),U(Ⅵ),Pu(Ⅲ)和Pu(Ⅳ)含量的研究

本文用分光光度法研究了在硝酸介质中U(Ⅳ),U(Ⅵ),Pu(Ⅲ)和Pu(Ⅳ)的吸收光谱以及存在的杂质离子、酸度对吸收光谱的影响;在U(Ⅳ),U(Ⅵ),Pu(Ⅲ)和Pu(Ⅳ)的特征吸收峰位置,测量了铀、钚混合液的吸光度及其克分子吸光系数,计算出四种铀、钚离子的含量。结果表明,当铀加入量在10毫克/毫升,钚含量在0.6毫克/毫升以上时,测量误差不超过±5%,方法的精密度铀为±0.4%,钚为±0.5%,可信度为66%。     

基于神经网络的废物桶活度测量方法研究

针对废物桶活度传统分段γ扫描（Segmented Gamma Scanning,SGS）测量精度低、层析γ扫描（Tomographic Gamma Scanning,TGS）测量时间长的问题,提出了基于神经网络的新型活度测量方法（New Gamma Scanning,NGS）。在该方法中,对介质均匀分布的废物桶进行测量时,将三个不同位置的探测器的计数率输入神经网络,可以直接输出等效环源半径,最终实现废物桶内核素总活度的准确重建。对400 L均匀水泥废物桶进行了多组模拟测量,利用不同方法分别进行了活度重建。结果表明：对于单个源,新方法的平均相对误差为4.26%,远小于SGS的误差（68.15%）,与60网格的TGS的误差接近（3.97%）;对于多个源,新方法的平均相对误差为24.27%,而SGS为48.02%,TGS为28.61%。新方法的精度高于SGS,达到了TGS的水平,而测量时间缩短到了TGS的1/20。新方法在保证了高精度的前提下大大缩短了测量时间,为低、中水平放射性固体废物的测量提供了技术支撑。     

钚在低碳钢包装容器腐蚀产物上的吸附行为研究进展

研究低碳钢材质容器腐蚀机理及其腐蚀产物对钚的吸附行为对评价放射性废物处置场地安全性具有重要意义。通过研究低碳钢包装容器在放射性废物处置库中的腐蚀行为以及腐蚀产物对钚的吸附行为研究，可为准确预测钚的迁移行为和处置库安全评价提供理论基础。本文综述了废物地质处置条件下包装容器材料可能的腐蚀机理，系统总结了腐蚀产物对钚的吸附行为、影响吸附的主要因素以及吸附机理等方面的国内外研究进展，为今后深入研究腐蚀产物对钚的吸附机理提供参考。     

钚在低碳钢包装容器腐蚀产物上的吸附行为研究进展

研究低碳钢材质容器腐蚀机理及其腐蚀产物对钚的吸附行为对评价放射性废物处置场地安全性具有重要意义。通过研究低碳钢包装容器在放射性废物处置库中的腐蚀行为以及腐蚀产物对钚的吸附行为研究，可为准确预测钚的迁移行为和处置库安全评价提供理论基础。本文综述了废物地质处置条件下包装容器材料可能的腐蚀机理，系统总结了腐蚀产物对钚的吸附行为、影响吸附的主要因素以及吸附机理等方面的国内外研究进展，为今后深入研究腐蚀产物对钚的吸附机理提供参考。     

钕在玻璃-陶瓷各相中的分布研究

乏燃料循环过程中,不可避免地产生含钚废物。钚在玻璃中的溶解度非常低,需研制新型固化基材——玻璃一陶瓷来固化含钚废物。     

铀基体中痕量钚的分离

为了从铀基体中分离痕量钚,采用由TBP 色层柱和7402季铵盐色层柱组成的萃取色层法及低本底α谱仪对模拟铀样品中铀钚分离方法进行了研究,并确定了分离流程的条件;对影响流程分离效果的主要因素,如料液和洗涤液酸度、流速、解吸液浓度等进行了研究,确定了最佳分离流程.当料液中铀和钚分别为0.1 g和6 ng时, 对铀的去污因子大于107,钚的收率大于95%,满足了质谱法测量铀基体中杂质钚同位素丰度比值的要求.使用该流程对后处理铀产品进行了铀钚分离及质谱测量.