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无焰富氧燃烧是煤粉清洁燃烧技术的前沿发展方向之一,可在捕集高浓度CO2的同时显著降低NOx排放,并提升富氧燃烧稳定性和热力性能。计算流体力学(CFD)作为燃烧研究的重要手段之一,具有快捷、成本低和数据丰富等优点,有效促进了无焰富氧燃烧技术发展。基于笔者团队对煤粉富氧燃烧和无焰燃烧的多年研究积累,对近十几年来煤粉无焰富氧燃烧CFD模拟方法和模拟研究进展进行了总结:首先强调了煤粉无焰燃烧的试验和数学定义,其由于存在非均相反应而区别于气体燃料无焰燃烧;然后详述了煤粉无焰富氧燃烧CFD模拟方法进展,包括模拟流动、传热、燃烧和污染物生成方面的子模型和机理,其中考虑强烈烟气卷吸的可实现k-ε湍流模型、P1或DO辐射模型及针对富氧气氛修正的WSGG气体辐射模型、CPD挥发分析出模型、考虑湍流与化学反应交互的有限速率EDC均相燃烧模型、针对无焰及富氧燃烧开发验证的均相反应机理、考虑气化反应的多步表面焦炭非均相燃尽模型、含氮化学详细反应机理氮转化模拟、动态自适应反应机理加速算法等可显著提高煤粉无焰富氧燃烧的模拟精度和计算效率。总结了煤粉无焰富氧燃烧在基准对照试验、微观反应区域分析、宏观反应特征、污染物生成及大型化锅炉概念设计方面的模拟研究情况;最后以大涡模拟、燃烧模型、高精度反应机理及动态自适应反应机理、工业应用优化等角度展望了煤粉无焰富氧燃烧CFD研究的发展方向。 相似文献
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运用煤燃烧及NO_x生成的详细化学反应机理,通过搭建一维化学反应器网络(1D-CRN),对一个新型双流化床(DCFB)内燃料型N转化为NO_x的基元化学反应进行了敏感性分析并讨论了反应温度、过量空气系数以及一、二次风配比对燃料型NO_x生成的影响。研究发现,在相同条件下,循环流化床炉膛出口的NO_x排放值为224.48mg·m~(-3),而双流化床炉膛出口的NO_x排放值为97.29 mg·m~(-3),双流化床对于燃料型NO_x的减排幅度达到了56.66%。此外,促进NO_x生成的基元反应主要有R398(NH_2+O→HNO+H)、R1-N-1(N-Vol→NH_3+HCN)、R569(NCO+O_2NO+CO_2)、R17(H+O_2O+OH)等反应,而抑制NO_x生成的反应包括R411(NH_2+NON_2+H_2O)、R412(NH_2+NONNH+OH)、R570(NCO+NON_2O+CO)、R571(NCO+NON_2+CO_2)以及R5(Char+NO→Char+N_2+O_2)和R6(Soot+NO→n Soot+N_2+CO)等反应。这说明反应区域氧气浓度是影响NO_x生成的关键,低氧浓度可抑制燃料N向NO_x转化。另外,NO_x生成值随着反应温度的升高而降低,但随着过量空气系数和一次风所占比例的增大而增加。 相似文献
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《洁净煤技术》2021,27(3)
为实现煤化工固废——气化细粉灰的清洁高效利用,采用先进的煤粉自预热燃烧技术,在30 kW固体碳基燃料预热无焰燃烧试验平台上,针对不同预热温度、不同预热燃烧器当量比下的烟煤经循环流化床气化后,细粉灰中氮的转化及NO_x排放特性进行试验研究。结果表明,气化细粉灰能在该试验系统上实现稳定的无焰燃烧。预热可明显改善气化细粉灰的燃烧特性改善具有重要作用。几乎全部挥发分氮在预热燃烧器内的强还原性气氛下提前脱除,主要向N_2、NH_3与HCN三种含氮物质转化,焦炭氮为后续燃烧中NO_x的主要来源。预热温度对预热过程中煤氮向N_2的转化率影响显著,预热燃烧器空气当量比直接关系煤氮向N_2和NH_3的转化率,且与焦炭氮析出情况密切相关。预热温度和预热燃烧器空气当量比对NO_x排放浓度及燃料氮向NO_x转化率的影响效果差别明显。在预热温度为902℃、预热燃烧器空气当量比为0.45的条件下,NO_x排放浓度和燃料氮向NO_x转化率最低,分别为83.02 mg/m~3(6%O_2)和5.94%。 相似文献
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提出一种简化的Solomon热解模型, 用于模拟煤粉燃烧NO生成数值模拟中HCN的释放.用纯双流体模型、k-ε-kp两相湍流模型、EBU-Arrhenius燃烧模型、六热流辐射模型、双方程热解模型、简化的Solomon热解模型以及NO生成湍流反应二阶矩代数模型对旋流煤粉燃烧器内两相流动、煤粉燃烧、HCN释放以及NO生成进行了数值模拟.模拟结果与文献中实验结果的对比表明,基于简化Solomon热解模型的HCN释放模型预报结果比基于双方程热解模型的HCN释放模型预报结果好. 相似文献
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选取丙氨酸为含氮模型化合物,用密度泛函理论(DFT)B3LYP/6-31+G(d, p)基组对丙氨酸高温热解过程进行量子化学模拟计算,设计了三条初反应路径与一条次反应路径,对每条反应路径中的反应物、过渡态、中间体及产物进行几何结构优化和频率计算,分析热解机理。用热重和红外光谱对热解实验释放的含氮气体进行分析,验证模拟结果的正确性。结果表明,初反应是两个丙氨酸分子通过缩合反应脱去水分子生成丙?丙二肽,丙?丙二肽通过缩合反应生成2,5-二酮哌嗪类化合物(DKPs),此路径焓变值小且反应所需活化能最少,为主反应。约290℃时,NH3产率最大,400~450℃时HCN生成量增加,丙氨酸裂解主要的含氮气体产物是HCN, NH3和HNCO,实验所得含氮气体产物与计算结果一致。 相似文献
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煤燃烧是煤炭资源有效利用的重要方式之一。从原子分子水平上识别煤燃烧的机理,系统把握反应条件的影响,揭示含氮污染物迁移转化的路径对于煤炭高效清洁利用具有重要意义。以前期构建的宁东红石湾煤分子结构模型为基础,采用反应分子动力学模拟方法对煤大分子结构聚集态模型进行燃烧反应模拟,考察化学当量比和反应温度对燃烧过程中结构演变、燃烧反应物和产物的影响,探究有机氮转化路径。研究发现,随着反应不断进行,煤结构的断裂变化非常明显。不同化学当量比和不同温度下煤燃烧的结果表明,化学当量比越大、燃烧温度越高时,O2分子消耗速度越快,CO2的生成量也越多。对燃煤过程中含氮气体分子数量的分析表明,HCN是重要的含氮中间产物,NO、NO2是主要含氮气体产物。本研究还建立了煤燃烧过程中有机氮的转化路径,获得了HCN、NO和NO2的演变过程。 相似文献
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燃煤NO_x生成与煤中含氮物质的种类及其在热解、燃烧中的转化特性密切相关。利用酸洗—物理混合/溶液浸渍添加方法制备获得含不同赋存形态Ca的煤粉,在水平管式炉上研究了不同赋存形态Ca对煤热解过程中氮转化特性的影响。结果表明,无机形式存在的Ca会使热解后的焦氮含量升高,而有机形式存在的Ca倾向于降低热解后的焦氮含量。添加以Ca(OH)2为模型物质的无机含钙矿物会抑制煤热解过程中NH_3的生成。添加以醋酸钙为模型物质的外在或内在有机含钙矿物后,NH_3均降低而HCN生成量升高,表明有机含钙矿物会促进煤中氮向HCN的转化。与以外在矿物形式添加的醋酸钙相比,以内在矿物形式添加的醋酸钙对热解中氮转化行为的影响较小。 相似文献
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利用热重-质谱联用(TG-MS)技术研究城市污泥慢速热解特性及含氮气体产物的生成规律,同时利用原位红外光谱仪实时检测固体表面官能团的变化。研究结果表明:初沉污泥在500℃之前热解已基本完成,二沉污泥由于添加了矿物质盐类,在700℃左右仍有一个较大的失重峰;二沉污泥热解过程HCN和NH3总生成量均小于初沉污泥,即二沉污泥所加矿物质抑制了HCN和NH3释放;但温度大于400℃时所加矿物质对HNCO生成具有一定促进作用;污泥中蛋白质热分解会产生环酰胺类物质、含氮杂环化合物和腈类物质,并最终转化为HCN,这是污泥热解过程中HCN的主要来源;400℃以下NH3主要来自铵盐分解和HCN转化,蛋白质热分解对于NH3生成贡献很小;400℃以上基本检测不到NH3生成,即较高温度下挥发分二次反应对NH3生成几乎没有影响;300~480℃,污泥中木质素裂解产生了大量含氧自由基,促使HCN转化为N2O,HNCO则最终转化成了NO。 相似文献
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《化工学报》2017,(4)
利用热重-质谱联用仪(TG-MS)在线检测添加不同比例木质素的污泥热解和主要含氮气体释放特性,并利用傅里叶红外光谱仪(FTIR)在线检测热解过程固体残焦表面官能团的变化规律,分析木质素对污泥热解过程氮转化的影响,从而揭示氮的迁移机理。结果表明:污泥热解过程NH_3的生成主要来自蛋白质的脱氨作用,加入木质素后热解过程中产生了大量羰基,抑制了氨基酸的分子内环化和分子间缩聚反应,而促进了直链酰胺的生成,最终在OH自由基攻击下转化成HNCO和HCN;NH_3的增加并非来自HCN和OH的反应,而是由未缩合的氨基脱除生成;另外,添加40%左右的木质素对于减少污泥热解过程中NO_x前驱物的排放有积极意义。 相似文献
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采用铜离子交换后的分子筛对NH_3具有较好的N_2选择性和催化氧化脱除效果,但对于不同拓扑结构分子筛上氨氧化机理间的对比研究鲜有报道。研究了三种不同拓扑结构(MFI、BEA、MOR)分子筛上NH_3的催化氧化性能,并借助密度泛函理论(DFT)对反应机理进行详细阐释。三种分子筛的氨氧化机理对比研究结果表明,离子交换率相同的条件下,MFI构型的Cu-ZSM-5分子筛在300℃时,NH_3转化率高达90%,是三种分子筛中NH_3催化净化效果最好的催化剂。DFT计算结果表明,反应机理包括以下三部分:(1)吸附气态NH_3分子,随后与活性氧原子作用生成OHNH_2;(2)通过E-R机理,由生成的OHNH_2和气相的NH_3分子反应生成中间物种N_2H_4;(3)N_2H_4物种和活性氧原子继续作用,逐步脱氢,最后生成N_2和H_2O。通过反应路径活化能计算明确OHNH_2物种的生成所需能量最高,是反应的速控步骤。 相似文献
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不同变质煤热解和气化中燃料氮的转化规律 总被引:1,自引:0,他引:1
利用水平管式炉对不同变质程度煤进行了热解和气化实验,并利用傅里叶红外气体分析仪对热解和气化过程中主要含氮产物的释放规律进行了研究.结果发现,煤的变质程度对煤热解和气化过程中HCN的释放具有重要影响,而对NH3的释放影响较小.对于低变质程度煤来说,挥发分含量较高,而挥发分的深度裂解是HCN产生的主要来源.因此,低变质程度煤热解过程中转化为HCN的燃料氮份额高于高变质程度煤;对于不同变质程度煤在热解过程中转化为NH3的燃料氮份额则大致相当.对不同变质程度煤在CO2气氛条件下气化反应过程中含氮产物生成规律的研究发现,焦炭氮几乎全部转化为NO;转化为NH3的燃料氮份额有所增加;除印尼褐煤外,转化为HCN的燃料氮份额也有所增加;此外,对CO2气化过程中NO的生成机理进行分析,认为焦炭氮的直接氧化可能是NO产生的主要来源. 相似文献
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《洁净煤技术》2021,27(4)
空气分级燃烧等低NO_x燃烧技术广泛应用于电厂锅炉,以降低炉膛出口NO_x浓度,但实际应用过程中会造成锅炉水冷壁腐蚀,严重影响煤粉锅炉的安全运行。为了准确预测锅炉水冷壁附近H_2S浓度,运用Chemkin软件对已建立的H_2S生成详细反应机理模型进行评估并简化。验证C/H/O详细反应机理与H_2S生成详细反应机理的耦合性,表明GRI-3.0能更好地预测煤粉富燃料燃烧过程中重要组分浓度分布;将耦合后的机理作为起始机理,与其他学者建立的硫详细反应机理进行比较,结果表明,本课题组的硫组分详细反应机理模型能够较好地描述煤粉燃烧过程中气态硫组分的演化,将CS_2作为重要硫组分进行研究,能够更好地预测硫组分浓度分布;通过简化结果比较,选择基于误差传递的直接关系图法(DRGEP)的简化结果作为硫组分简化反应机理,包含15个组分和28个基元反应,并在1 373~1 673 K验证,表明该简化机理适用于煤粉富燃料燃烧过程中硫组分浓度分布预测。 相似文献
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基于赤铁矿石载氧体,在小型单流化床反应器上,开展煤挥发分和焦炭的化学链燃烧研究,探讨挥发分氮和焦氮在化学链燃烧过程中的转化特性。研究表明:燃料氮释放的中间产物HCN和NH3与铁矿石载氧体具有较高的化学反应亲和性,易于被载氧体氧化生成N2和NO。淮北无烟煤挥发分氮转化过程中,NO是唯一的氮氧化物,反应器出口中间产物NH3的释放份额略高于HCN。在煤焦化学链燃烧还原过程中,部分燃料氮释放的中间产物HCN和NH3被铁矿石氧化导致少量NO的生成,还原过程中无N2O的释放;较高的还原反应温度加速了NO的生成。减少进入载氧体氧化再生过程的焦炭量可减少空气反应器NO和N2O的生成。 相似文献
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为达到严格的超低排放标准,目前国内绝大部分电站锅炉均实施了NOx排放控制技术改造。针对一台燃用烟煤的420 t/h四角切圆煤粉锅炉,将原双通道燃烧器改造为水平浓淡燃烧器并加装3层燃尽风(SOFA),从而达到低氮燃烧的效果。应用数值模拟方法进行方案论证,研究了一次风浓淡比、SOFA风率和SOFA风射流角度等参数对锅炉燃烧状况及NOx排放规律的影响,并提出最佳改造方案。随着浓淡比的增加,炉膛出口温度逐渐增加,而NOx含量逐渐降低。浓淡比为4∶1时,飞灰含碳量最低。随着浓淡比增大,CO浓度升高,增强了主燃区域的还原性,抑制挥发分含氮中间产物氧化成NO;另一方面,浓淡比增大使浓煤粉气流挥发分析出速率加快,强化挥发分含氮中间产物HCN和NH3将已生成的NO还原为N2;同时,淡侧气流煤粉浓度低,含氮基团析出量变小,与氧反应生成NO的量减少。随着SOFA风率的增加,炉膛出口烟温、飞灰含碳量增加,20%SOFA风率时,NOx浓度较高,SOFA风率由30%增加到40%时,NOx浓度基本保持不变。随着SOFA风率的增加,主燃区形成的低O2高CO浓度的强还原性气氛抑制了HCN及NH3被氧化成NO,反而促进了其与已生成的NO发生反应生成N2。此外,高SOFA风风率下,主燃区高温区缩小,生成的热力型NOx也相应减少。随着SOFA风射流角度上扬,还原区加长,有利于降低NOx浓度,但燃尽区的火焰中心会上升,煤粉燃尽时间变短,炉膛出口温度和飞灰含碳量上升。随射流角度增加,O2浓度降低而CO浓度升高,这是由于射流角度增大延迟了煤粉燃尽过程,增加了化学不完全燃烧损失;这种低氧高CO的强还原性气氛大大抑制了NOx生成。根据数值模拟结果,确定试验锅炉的低氮燃烧改造方案为:选择浓淡比为4∶1的水平浓淡燃烧器作为改造燃烧器,SOFA风率定为30%,SOFA射流角度上扬15°。改造后锅炉燃烧稳定,NOx排放显著降低,为220 mg/Nm3左右(降幅达65%~70%),而飞灰含碳量保持在3%~4%,表明改造方案可达到良好的低氮燃烧效果。 相似文献
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分解炉是水泥窑外预分解技术的核心设备之一,承担着煤粉燃烧、碳酸盐分解等多种复杂的化学反应。本文对国内某厂5000t/d水泥熟料生产线的DD型分解炉内煤粉的燃烧进行了数值模拟,得到了分解炉内煤粉燃烧过程中挥发分、O_2、CO和CO_2的质量浓度变化规律。模拟发现本分解炉配风比例合理,没有出现过氧燃烧或缺氧燃烧,煤粉燃烧产物浓度分布符合燃烧规律,煤粉燃烧平稳有序进行,符合煤粉燃烧反应机理。 相似文献
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用T-JUMP/FTIR技术研究了模拟燃烧条件下RDX的热裂解过程.通过分析裂解产物随时间的分布规律及温度与压力对裂解过程的影响,提出了RDX可能的快速热裂解机理及影响快速热裂解机理的因素.结果表明,RDX裂解气相产物主要有CO2、N2O、NO2、HNCO、NO、CO和HCN,且在不同的测试条件下产物的相对含量有明显变化:在600℃、0.1~0.4 MPa条件下,裂解5 s以内的NO2与NCN含量比随压力的升高而下降;HCN与N2O含量比随压力的提高而增大;在0.1 MPa压力条件下,随着温度的升高,HCN与N2O的含量比趋向于增大.RDX快速热裂解的初期存在两个竞争反应,即C-N和N-N键的断链竞争反应;提高温度和在0.1~0.4 MPa压力范围内提高压力对生成HCN的N-N键断裂反应有利. 相似文献