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锰氧化物催化氧化法因高效、受季节和温度影响小等优点近年来开始应用于去除饮用水水源中的氨氮。但具有催化性能的活性锰氧化物(MnOx)难以可靠形成,这限制了该方法的推广应用。本研究以高锰酸钾为氧化剂,乙酸锰为还原剂,在实验室条件下进行了MnOx的制备并考察了干燥温度对MnOx结构与氨氮催化性能的影响。实验结果表明,未经干燥的湿润样品具有最高的NH4+催化活性,而随着干燥温度从30℃升高至120℃,MnOx催化活性逐步降低并最终丧失。通过SEM、XRD、FTIR和XPS表征发现,干燥处理后,氧化物由合成初期的buserite锰矿最终转变为binessite锰矿,其表面羟基含量下降,且Mn(Ⅲ)向Mn(Ⅳ)大量转变,这可能是导致其氨氮催化活性丧失的重要原因。研究结果将为MnOx催化剂制备方法的建立提供支撑。 相似文献
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锰氧化物具有活性高、毒性低、资源丰富、合成方法多样等优点,常作为许多催化反应的催化剂或载体材料。该文综述了近年来锰氧化物催化剂的研究进展,主要介绍了单一锰氧化物、掺杂改性的锰氧化物以及锰氧化物复合材料在甲醛催化氧化反应中的催化性能;讨论了形貌、晶型结构以及其他因素对催化性能的影响;并归纳了一部分甲醛催化氧化的反应机理;最后指出要发展高效、经济、环保的锰氧化物催化剂,通过构建更多的缺陷、添加助剂、掺杂改性等方法,增加活性面和活性位的数量,来提高锰氧化物的催化性能是未来的主要研究方向。 相似文献
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近年来,饮用水源水中铁、锰、氨氮复合污染的问题越来越普遍。地表水中铁、锰伴生氨氮超标的现象呈现季节性,且多发生在水库水体中,对人们的日常饮用水安全造成威胁。本文首先分析了复合污染产生的原因、危害,简单介绍了常用的处理方法及局限性,阐述了铁锰活性氧化膜接触催化氧化法的由来、氧化膜的作用机理、成熟滤料的制备过程、对污染物的去除特性及催化活性恢复等内容。重点分析了目前已有的两种反应机理,分别是活化分子氧的氧自由基理论和氧化物表面活性锰的氧化理论。最后,指出了接触催化氧化法形成与作用机理的研究仍需深入,对下一步的探索进行了展望,提出了络合催化加速滤膜成熟的设想,并认为该方法在未来具有较大的发展潜力和广阔的应用前景。 相似文献
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催化湿式氧化法处理氨氮废水的研究 总被引:16,自引:0,他引:16
以过渡金属氧化物 Cu O为主活性组分通过对 Mn O2 的复合和掺入电子助剂 Ce O2 的考察 ,研制出适用于催化湿式氧化法处理氨氮废水的复合催化剂 .实验结果表明 ,新制备的复合催化剂氧化活性显著提高 ,并有效地抑制铜的溶出 .通过对氧气分压、反应温度和废水 p H等工艺条件的进行考察 ,由实验结果得出催化湿式氧化法处理氨氮废水的适宜工艺条件为 2 5 5℃ ,4.2 MPa和 p H=1 0 .8,在此条件下用自制催化剂处理初始浓度为 1 0 2 3mg/L氨氮废水 ,在 1 5 0 min内 ,NH3 - N的去除率达到 98% ,经处理后的废水达到国家二级 ( 5 0 mg/L)的排放标准 . 相似文献
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采用沉淀法制备的MgO催化剂催化臭氧氧化水中氨氮,研究了pH、臭氧流量、催化剂投加量、时间和温度等因素对处理效果的影响。结果表明,500℃下煅烧得到的MgO的催化活性最高;在pH为9,MgO投加量为1 g/L,臭氧流量为12 mg/min,曝气时间为2 h,反应温度为60℃的条件下,当初始氨氮质量浓度为50 mg/L时,氨氮去除率可以达到96%,处理出水达到《地表水环境质量标准》(GB 3838—2002)的5类标准。叔丁醇抑制实验表明,MgO催化臭氧氧化氨氮的机理为MgO催化O_3分解产生·OH,从而使氨氮得到降解。动力学分析显示,该反应符合准一级动力学方程,相关系数为0.994 6。 相似文献
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采用氧化还原共沉淀法制备系列不同配比的锰铈复合氧化物,用于CO和CH4催化氧化,考察不同焙烧温度对催化剂性能的影响。研究表明,焙烧温度500℃和Mn与Ce物质的量比为5∶5的催化剂具备最优的CO和CH4催化氧化性能。催化剂在90℃时,CO转化率可达100%;对于CH4催化氧化,反应温度500℃时,CH4转化率为80%。通过N2吸附-脱附、H2-TPR和XRD等研究其物化结构性能,结果表明,在系列催化剂中,焙烧温度500℃和Mn与Ce物质的量比为5∶5的催化剂具有最高的比表面积和最活泼的晶格氧,可能是其具有优异催化活性的原因。 相似文献
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采用固相法制备了新型催化剂铜锰复合氧化物催化剂。利用高效液相色谱法对苯酚过氧化氢氧化反应产物进行分析,以苯酚转化率和苯二酚收率为评价指标,对催化剂进行了评价。结果表明,催化剂性能随铜与锰物质的量比、焙烧温度、焙烧时间和研磨时间等因素的增大呈先升高再降低的趋势,并与络合剂的还原性有关。确定最佳工艺条件为:室温下,按锰与铜物质的量比1:2将Cu_2(OH)_2CO_3、MnCO_3和适量H_2C_2O_4·2H_2O混匀,置于研钵匀速研磨10 min,马弗炉400℃焙烧2 h。最佳条件下,苯酚转化率为63.7%,苯二酚收率为59.1%。 相似文献
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以γ-Al2O3为催化剂载体,铜、锰为活性组分,稀土元素铈为助催化剂,采用浸渍法制备复合氧化物催化剂5%Cu/γ-Al2O3、5%Mn/γ-Al2O3、5%Cu-5%Mn/γ-Al2O3和5%Cu-5%Mn-1.6%Ce/γ-Al2O3,并考察其催化氧化甲苯性能。研究表明,复合氧化物催化剂催化氧化甲苯具有显著的效果,5%Cu-5%Mn/γ-Al2O3催化剂和5%Cu-5%Mn-1.6%Ce/γ-Al2O3催化剂表现出良好的低温活性和催化性能,对甲苯的完全燃烧温度分别为340℃和285℃。采用SEM和BET对催化剂进行表征,结果表明,催化剂的催化活性与活性组分在催化剂表面的分散度和催化剂的孔结构相关。 相似文献
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采用UV/Vis法,以酞菁锰(MnPc)为催化剂仿生催化去甲肾上腺素(NA)氧化,系统地研究了催化时间、温度、pH和催化剂用量对催化效率的影响,实验结果表明,MnPc能有效地催化NA氧化生成去甲肾上腺素红。 相似文献
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《精细化工》2016,(7)
采用等体积浸渍法制备了一系列不同n(Cr)∶n(Ce)的Cr-Ce/H-MOR催化剂。利用XRD、H2-TPR和NH3-TPD等对催化剂结构和性质进行表征。结果表明:催化剂表面存在铬铈氧化物;催化剂在100~600℃范围内出现耗氢峰和NH3脱附峰,说明具有一定的氧化性和酸性。利用固定床连续反应器装置,在15 000 h-1的空速下,评价了所制催化剂对氧化降解三氯乙烯(TCE)的催化活性。结果表明,n(Cr)∶n(Ce)=1∶1时的催化剂(1Cr-1Ce/H-MOR)具有最优的催化活性,在279.4℃时对三氯乙烯转化率达90%。稳定性实验表明:反应400 min后,该催化剂上TCE转化率下降了9.2%。采用XRD、TG和XPS对反应前后的1Cr-1Ce/H-MOR催化剂进行表征,结果表明:催化剂结构没有发生改变,表面也无明显积炭现象;其催化活性下降可能是由n(Cr6+)和n(Ce3+)比例下降及催化剂表面吸附Cl物种引起的。 相似文献