水力停留时间对生物电化学系统性能影响研究

采用电极生物电化学系统(BES)处理模拟城镇废水,研究水力停留时间分别为6 h、12 h、18 h和24 h时,BES反应器对于废水中COD、氨氮、总氮去除效果及其产电性能。实验发现:综合考虑BES系统去除污染物性能和产电性能,最佳水力停留时间为12~18h;随着水力停留时间的增加,BES反应器对COD去除效果先增加后逐渐趋于稳定,NH4+-N和总氮的去除率变化不大;BES反应器对COD、NH4+-N和总氮的去除率最高可达92.1%、99.3%和98.8%;在阴极和阳极间500?电阻两端最高可以产生98 mV电压,电压和COD的处理效果有一定联系。     

漂浮电极生物电化学系统处理城市污水

构建一种新型的漂浮电极生物电化学系统(BES),阴极和阳极均采用不锈钢材料。研究该BES在不曝气条件下对城市污水的处理效果,并与传统的曝气池进行比较。实验表明:该BES处理城市污水是可行的,与传统曝气法相比能够显著降低能耗;水力停留时间为18 h时,BES出水COD在35~70 mg/L,COD的去除率达88%,同等条件下曝气池的去除率为92%;在阴极和阳极间10电阻两端电压最高为106 mV;BES出水的pH、电导率(EC)和氧化还原电位(ORP)稳定,略高于曝气池出水。     

葡萄糖、淀粉、苯酚电化学氧化耦合制氢行为

电化学氧化处理有机废水的过程中阳极区降解废水中的有机物,同时在阴极耦合制氢回收清洁能源。选取苯酚、葡萄糖和淀粉为研究对象,研究了相同COD浓度不同有机物的降解效果、产氢量以及他们之间的关系。研究结果表明不同有机物的降解效果由于结构和性质的不同而不同,产氢量也随之变化。苯酚降解效果最好,产氢量和产氢速率最大。对苯酚降解动力学进一步研究表明苯酚的降解是一级动力学过程,在5 V和10 V条件下的反应平衡常数分别为0.01498 h 1和0.1202 h 1,反应速率随电压升高而增大。研究结果为不同类型的有机废水选择合理的处理工艺提供了理论依据。     

生物电化学系统对4-氯硝基苯的降解

实验以驯化的4-氯硝基苯（4-CNB）降解菌为接种物,以碳刷为阴、阳极材料,构建了生物电化学系统,探讨了4-CNB不同进水浓度、不同外加电压对难降解、具有持久性毒性的有机污染物4-CNB降解效果的影响。结果表明：4-CNB不同进水浓度下,生物电化学系统对4-CNB的去除率均可达到99%,且实验采用的具有电化学活性的微生物对4-CNB表现出较好的耐受性;在不同外加电压下,4-CNB去除率最终也可达到99%,在外加电压为0.5V时,其去除效率最佳。此外,对比了相同浓度、相同外加电压下,生物电化学系统、非生物厌氧反应系统和开路状态生物系统对4-CNB降解效果的影响,结果表明,生物电化学系统降解效果最佳,可有效促进有机污染物4-CNB降解并提高其降解效率,2.5h后4-CNB去除率可达99.5%,非生物厌氧系统去除率为95.7%,而开路状态生物系统中,24h后4-CNB含量无显著变化。     

氮修饰碳基ORR催化剂在BES系统中的应用进展

生物电化学系统(BES),利用产电微生物将废水中蕴含的丰富的化学能直接转换成电能,在净化废水的同时实现生物产电、污染物去除、生物传感等重要过程,为废水资源化利用提供了崭新的途径。目前BES性能主要受到阴极氧气还原反应(ORR)动力学的限制。设计和开发高性能的ORR催化剂对于提高BES性能至关重要。介绍了BES阴极氧还原反应的电催化机理,重点阐述BES中各种氮修饰碳基ORR催化剂(包括氮掺杂碳材料催化剂,氮掺杂碳载过渡金属催化剂,氮-杂原子共掺杂碳基催化剂)的发展现状,评价其在ORR效率、稳定性、经济性等方面的优越性和局限性。为实现BES更加高效、稳定的能源转换提供理论指导和实际参考。     

利用微生物燃料电池同步降解沼液和三苯基氯化锡

微生物燃料电池(MFC)作为一种同步产电和除污的新型电化学装置,为有效处理难降解有机污染物提供了一种途径。基于阴极Fenton反应,提出了一种耦合典型双室MFC中阳极沼液产电及阴极降解有机锡的新方法。结果表明,阳极产电生物膜经驯化后MFC的最高电压提高了50.32%,而且电压稳定时间延长了1倍。MFC运行结束后,阳极沼液COD、总氮、总磷的去除率分别为85.35%±1.53%、59.20%±5.24%、44.98%±3.57%。阴极三苯基氯化锡(TPTC)的降解率随其初始浓度增加而降低。在添加100μmol·L~(-1) TPTC时,MFC的最高输出电压为280.2m V,最大功率密度为145.62 m W·m-2。TPTC在14 d后完全降解,降解效率为91.88%,降解速率约为0.273μmol·L~(-1)·h~(-1)。研究结果可为利用MFC同步处理阳极有机废水和阴极有机污染物的实际应用提供基础支持。     

利用微生物燃料电池同步降解沼液和三苯基氯化锡

微生物燃料电池(MFC)作为一种同步产电和除污的新型电化学装置,为有效处理难降解有机污染物提供了一种途径。基于阴极Fenton反应,提出了一种耦合典型双室MFC中阳极沼液产电及阴极降解有机锡的新方法。结果表明,阳极产电生物膜经驯化后MFC的最高电压提高了50.32%,而且电压稳定时间延长了1倍。MFC运行结束后,阳极沼液COD、总氮、总磷的去除率分别为85.35%±1.53%、59.20%±5.24%、44.98%±3.57%。阴极三苯基氯化锡(TPTC)的降解率随其初始浓度增加而降低。在添加100 μmol·L^-1 TPTC时,MFC的最高输出电压为280.2 mV,最大功率密度为145.62 mW·m^-2。TPTC在14 d后完全降解,降解效率为91.88%,降解速率约为0.273 μmol·L^-1·h^-1。研究结果可为利用MFC同步处理阳极有机废水和阴极有机污染物的实际应用提供基础支持。     

反转极性微生物燃料电池同步降解偶氮染料与产电研究

通过双生物电极双室型微生物燃料电池(MFC)的反转极性运行实现了低浓度缓冲液下同步降解偶氮染料和产电。在添加5 mmol磷酸缓冲液和不调节pH值的情况下,反转极性前,阳极pH值由7.0降低到5.0,阴极pH值先由7.0升高到7.6~7.8,再降低到7.3~7.5。反转极性后,阳极积累的H+被新生OH-中和,pH值升高到7.5,阴极积累的OH-被新生H+中和,pH值降低到5.5,实现了pH值自中和。反转极性稳定运行3个月,产生了0.20~0.25 V稳定电压输出。反转极性降低了阴、阳极极化,改善了阴、阳极性能,功率密度比反转极性前提高31%。刚果红首先在阳极脱色,24 h内脱色率达90%,阳极反转为阴极后继续好氧降解脱色产物,272 h内矿化率达到50%以上。12个月的运行结果表明,MFC对刚果红的降解效果长期稳定。     

微生物燃料电池强化锐钛矿光电催化降解苯酚废水研究

以溶胶凝胶-法制备锐钛矿电极,并以此构建微生物燃料电池(MFC)强化锐钛矿光电催化系统。在0.3,0.6 V条件下,3 h苯酚降解率分别为56.5%,82.6%,拟合反应速率常数k分别为0.29 h-1(R2=0.994),0.58 h-1(R2=0.996),远高于锐钛矿光催化(18.2%)与电催化(33.4%)组。三轮循环降解实验,降解率皆高于80%,表明MFC联合锐钛矿共同作用后,系统表现出了极为显著的光电催化降解苯酚水平。     

甲烷化抑制剂在微生物电化学合成乙酸系统中的生物抑制效应

研究了利用2-溴乙烷磺酸钠(BES)选择性抑制产甲烷菌,从而提高微生物电化学系统合成乙酸产率的可行性,并对比了BES添加前后阴极室微生物菌群结构的变化。结果表明,厌氧混合菌接种物未经BES处理时甲烷是电化学系统CO₂还原的主导产物,最大生成速率达0.95 mmol·L^-1·d^-1,8 d反应时间甲烷中电子回收率达55.0%,16S rRNA测序结果显示固态阴极的主要菌群为Methanobacteriaceae。BES的添加基本抑制了产甲烷菌的活动,使得乙酸成为主导产物,其合成速率最高达2.22 mmol·L^-1·d^-1,系统总电子回收率达67.3%。Rhodocyclaceae (15.1%),Clostridiaceae(11.9%)、Comamonadaceae(11.1%)和Sphingobacteriales(11.0%)为主要菌群。研究结果表明了微生物电化学合成系统中抑制甲烷生成对调控微生态结构,从而调控电化学终产物的重要性。     

低电压氧气辅助阳极催化氧化降解染料废水的研究

以石墨碳毡为阳极,碳棒为阴极,采用O_2辅助阳极氧化系统对含刚果红、罗丹明B、结晶紫3种常见的有机染料废水进行电化学降解。考察在不同电解电压下染料的降解情况,并采用紫外可见光谱分析和总有机碳测试对染料的脱色效率与矿化率进行分析。结果表明:当施加电压为1.2 V时,罗丹明B和结晶紫分别在24 h和48 h达到了100%的脱色率, 2种染料的TOC 84 h后几乎被完全矿化;刚果红则不能被完全降解,其最终脱色率和矿化率只能达到90%和85%。通过液相-质谱联用技术对染料降解过程中的产物进行分析,并在此基础上推测了染料的降解途径。该催化氧化系统的机理分析结果表明,染料主要通过石墨碳毡表面的官能团所主导的非自由基机理被催化氧化。     

梧桐叶浸泡液对CW-MFC降解活性艳红的影响

在自行构建的人工湿地(CW)-微生物燃料电池(MFC)系统中,以葡萄糖为对照,系统研究了梧桐叶浸泡液对活性艳红X-3B脱色效果的影响及机理。结果表明,当实验进水X-3B的质量浓度不高于50 mg/L时,系统的脱色率近乎达到100%;当X-3B的质量浓度升高至100 mg/L和150 mg/L时,出水X-3B含量出现明显波动。葡萄糖组脱色主要发生在底部和阳极区域,脱色率分别为78.13%和14.96%,而梧桐叶浸泡组脱色主要发生在底部和阴极区域,脱色率分别为68.28%和16.78%。葡萄糖组X-3B的偶氮结构、萘环结构、三嗪结构和苯环结构在系统中逐步得到降解,而梧桐组缺少苯环和萘环结构的特征峰。不同碳源对不同区域微生物群落结构产生影响,使得X-3B的脱色降解呈现不同的规律。     

纳米铁/碳纳米管复合氧阴极电-Fenton降解RhB

制备了纳米铁/碳纳米管(Fe/CNTs)复合氧阴电极,通过SEM、EDS、XRD对电极进行了表征。基于该氧阴电极中性条件下电-Fenton降解Rhodamin B(RhB)溶液的试验表明,外加电压1.2 V、通入空气量0.1 m3/h、反应120 min、5mg/L的RhB溶液降解率达到92.1%,说明H2O2和离子态铁可以通过电化学还原在该氧阴极表面高效产生,RhB可通过E-Fenton反应高效去除。     

二氧化钛纳米管阵列制备和光催化降解亚甲基蓝

采用电化学阳极氧化的方法,以氟化铵水溶液为电解液,在纯钛表面制备了TiO2纳米管阵列。以亚甲基蓝为模拟污染物,考察了TiO2纳米管阵列光催化降解效果。结果表明,TiO2纳米管阵列催化降解效果要好于TiO2薄膜电极,当降解时间为1h、2h、3h和4h时,降解率分别为57.84%、86.44%、93.66%和95.72%;而TiO2薄膜电极的降解率分别为50.18%、76.27%、87.31%和91.53%。在此基础上,考察了阳极氧化电压、氧化时间和焙烧温度对阳极氧化过程的影响规律。结果表明,阳极氧化电压在25V,氧化时间在1h,焙烧温度在500℃时所制备的TiO2纳米管阵列的光催化降解性能最好。     

基于液体催化燃料电池的葡萄糖电解制氢性能分析

以葡萄糖为原料,利用液体催化燃料电池搭建生物质电解制氢系统,并对磷钼酸催化氧化葡萄糖电解制氢的性能进行分析。结果表明,当将浓度为0. 2 mol/L的磷钼酸与质量浓度为15 g/L的葡萄糖混合溶液在120℃下连续加热24 h后,葡萄糖的有机物降解率达到43%,混合溶液连续进行5次加热-电解循环后,葡萄糖中有机物降解率可达到71%。将首次加热后的混合溶液在恒电压1 V下测试电流-电压曲线,初始电流密度和产氢量分别可达到191 mA/cm~2和175 mL。     

电极生物法强化A/O工艺反硝化及影响因素分析

在模拟A/O工艺A池工况的条件下,分析了不同外加电压、C/N、进水NO2-N含量和TN浓度对反硝化过程的影响,并采用SPSS软件对试验结果进行了分析.结果表明,适当的外加电压可以大幅度提高反硝化速率,最佳外加电压为3.0V,此时TN和NO3-N降解速率分另1提高了74%和20%.影响TN降解速率的因素由大到小依次为TN负荷、C/N和外加电压,其相关系数分别为0.638、0.529和0.432;NO3-N降解速率主要和TN负荷、初始NO2-N含量有关,其相关系数分别为0.704和-0.485;对2h NO2-N占TN的比例影响较大的因素为TN负荷和外加电压,相关系数分别为0.660和-0.379.     

SiO2对CaCl2熔盐电解还原钛铁矿精矿制备FeTi合金的影响

在不同电解时间和槽电压下,添加SiO2电解还原钛铁矿精矿制备钛铁合金. 结果表明,以添加一定量SiO2的钛铁矿精矿为阴极,控制阴极中主要组元的摩尔比Ti:Fe:Si=1.2:1:0.2,以石墨棒为阳极、CaCl2熔盐为电解质,在槽电压3.2 V、温度900℃下电解2 h,可制得疏松多孔、颗粒尺寸较均匀的FeTi合金粉体. 钛铁矿精电解还原过程中会生成CaTiO3和Fe?Ti?O等中间产物,添加的SiO2在电解时会优先还原生成单质Si,并参与CaTiO3等中间产物的还原反应,降低中间产物电解还原生成FeTi合金的理论电压,有利于加快电解还原钛铁矿精矿制备钛铁合金的速率.     

TiO2/AC粒子三维电极电化学处理DMF废水研究

以氧化钛负载的活性炭粒子(TiO_2/AC)为三维电极,铁板、石墨板分别为电极阳极和阴极,对DMF废水进行降解。考察了电解电压、pH、电解质浓度、电解时间、曝气量对DMF废水COD降解效果的影响。通过正交试验探究了COD降解效果的最佳条件,研究结果表明:当pH为4,电压为13V,电解质浓度为2.5 g/L,曝气量为1 L/h,电解时间为80 min时,DMF废水COD的降解率可达到91%。该实验结果为DMF有机废水的处理提供了一定的参考价值。     

反应器结构对生物电化学脱氮系统性能的影响

基于氢自养反硝化原理,构建了三组不同结构的生物电化学系统(Bioelectrochemical system,BES),并以考察不同反应器结构对BES脱氮性能的影响。研究表明,在相同的运行条件下功率密度和极化曲线表明CHBC反应器的产电性能最强;循环伏安曲线(Cyclic voltammetry curve,CV)则揭示了CHBC反应器电荷传递能力最强,导电性能最佳;此外,CHBC中硝酸盐氮(NO_3~--N)的降解速率最高,并且反应器中NO_3~--N降解过程中生成的亚硝酸盐氮(NO_2~--N)最少;最后,Illumina高通量测序结果表明,三组BES反应器中的微生物多样性有明显差异,其中CHBC中不仅微生物数量和种类最为丰富,而且反硝化菌的丰度也最高。     

高盐废水生物阴极MFCs产电及脱氮性能研究

构建了双室生物阴极微生物燃料电池系统(MFCs),分析了曝气强度对系统脱氮和产电性能的影响,并讨论了间歇曝气对污染物的去除影响。结果表明,生物阴极MFCs实现了污染物去除和能量回收的双重目的,生物阴极MFCs稳定运行时,最大功率密度、开路电压和电池内阻分别为2.72 W/m~3、660 mV、131Ω。曝气强度40～100 mL/min、DO浓度在4～6 mg/L时,电压输出最大为253 mV,产电周期最长,生物阴极MFCs对COD去除以及脱氮效果较为理想。间歇式曝气运行方式既能有效提高生物阴极脱氮性能又可以减少维持高浓度DO的能量输入。控制间歇曝气2 h,对污染物TN去除效果最好,比持续曝气提高20%。