裂变产物中90Rb的快速放化分离方法研究

为精确测量⁹⁰Rb的衰变数据,需制备出放化纯的⁹⁰Rb样品。本文利用“两步延迟分离法”,建立了一套从新生成的裂变产物中快速分离高丰度⁹⁰Rb的放化流程。该流程先采用抽气法从辐照靶内提取出气体裂变产物⁹⁰Kr,再利用水洗法提取出⁹⁰Kr衰变生成的子体⁹⁰Rb。研制了一套⁹⁰Kr快速提取装置,最终得到了无载体、高比活度的⁹⁰Rb样品。整个分离流程收率约为20%,对主要杂质核素的去污因子达到了10³,操作时间在2.5 min内。     

克量级铀中微量铕和铽的放化分离方法研究

为提高中子诱发铀裂变时低产额裂变产物¹⁵⁶Eu和¹⁶¹Tb产额测量的精度,需获得放化纯的¹⁵⁶Eu和¹⁶¹Tb样品。本工作建立了氢氧化物共沉淀法除铝、氟化钙共沉淀法除铀、TRPO萃取法提取稀土元素、阳离子交换色谱法从混合稀土元素中分离Eu和Tb的流程,可用于大量铀、铝和裂变产物中微量Eu和Tb的分离。在待分离样品中含2 g铀、0.65 g铝和裂变产物的条件下,该流程对Eu、Tb的化学回收率均大于80%,对U、²³⁹Np、⁹⁵Zr、¹⁰³Ru、¹³¹I、¹³²Te、¹⁴⁰Ba、¹⁴⁰La、¹⁴¹Ce、¹⁴⁷Nd等主要干扰物质的去污因子达到106。该方法可满足中子诱发铀裂变时¹⁵⁶Eu和¹⁶¹Tb产额精确测量的要求。     

95Y快速化学分离方法的研究

对SISAK装置萃取分离Sr的条件及Y快速分离装置对Sr Y的分离条件作了进一步研究,在之前工作的基础上优化了分离流程。根据母核⁹⁵Sr与⁹⁴Sr的半衰期差异,采用快速化学分离与衰变分离相结合,从裂变产物中先分离Sr,再进行^SrY分离提纯⁹⁵Y的方法,在中国原子能科学研究院微型反应堆上成功得到放化纯⁹⁵Y,并给出了工艺流程。     

尿素14C胶囊中55Fe分析方法研究

为确保药品质量的可控性与安全性,需对尿素¹⁴C胶囊中的杂质核素⁵⁵Fe进行分析。本工作建立了尿素¹⁴C胶囊中⁵⁵Fe分析测量方法,样品经过AGMP-1阴离子交换树脂2次分离纯化后,用液体闪烁计数器（LSC）测量⁵⁵Fe的活度,同时计算了尿素¹⁴C胶囊样品中放射性杂质核素⁵⁵Fe的检测限,并对方法的专属性、耐用性和检测限进行了验证。结果表明,放射性杂质核素⁵⁵Fe的活度限值为小于等于¹⁴C活度的0.1%、干扰核素¹⁴C的去污因子大于10⁵、铁的化学回收率在57%～67%之间、测量1 h的检测限为0.4 Bq。     

高盐度地下水中90Sr浓硝酸沉淀分析法改进及应用

环境样品中⁹⁰Sr分析的关键问题之一是Sr和Ca的有效分离,经优化浓HNO₃沉淀法分离Sr和Ca的条件后,方法对Sr的回收率大于80%,测量源中Sr的化学纯度约为99%。用改进的HNO₃沉淀法分析某污染高盐度地下水中⁹⁰Sr活度浓度,分析结果与经典的发烟硝酸沉淀法相符,且Sr回收率和纯度稍好于发烟硝酸沉淀法,4个水文监测孔地下水中⁹⁰Sr的活度浓度为1.21～6.24mBq/L。     

基于TOA萃取色层的土壤中238Pu/239,240Pu活度比的分析方法

核设施周边环境土壤样品中²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的信息特征可用于评估核活动,为了获得准确的核素比,需要建立²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的分析方法。在三正辛胺（TOA）萃取法分析Pu含量的基础上,考察了盐酸和硝酸洗涤以及洗涤用量对U、Th、Am等杂质元素的去除情况,并引入共沉淀步骤进行前处理流程的优化,建立起一个基于TOA萃取色层的土壤样品中²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的分析方法。当土壤样品量为25 g时,该方法Pu的化学回收率大于70%,U、Th的去污因子大于10⁴,Am的去污因子大于10³,²³⁸Pu的最低检测比活度为（6.0±1.6）×10^-6 Bq/g,^239,240Pu的最低检测比活度为（6.4±0.4）×10^-6 Bq/g(n=3)。该方法可应用于环境土壤样品中²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的分析,为军控核查和环境监测提供技术支持。     

91Sr亚快化分离方法的研究

为了精确测量⁹¹Sr的衰变数据，需要分离出放化纯的⁹¹Sr样品。以衰变链中的母子体关系为依据，“两步延迟分离法”为基础，对裂变产物中⁹¹Sr的快速分离方法进行了研究。分别以聚三氟氯乙烯（Kel-F）粉和大孔树脂（Amberlite XAD-7）作支撑体，制备了2种二环己基-18-冠-6的萃取色层树脂，均能快速、定量吸附Sr，吸附的Sr易于用去离子水解吸下来，研制出一套相应的亚快化分离装置。将两步延迟分离原理与冠醚萃取色层法相结合，设计了用2个萃取色层柱前后串联的快速放化分离流程，整个操作流程可在200 s左右完成。用辐照²³⁵U的裂变产物溶液进行了全流程验证，得到的⁹¹Sr 溶液为放化纯，Sr的化学回收率大于90％，对⁹²Sr的去污因子大于10²，对其它主要核素的去污因子大于10³，结果满足衰变数据测量的要求。     

^(94,95)Sr快化分离方法的研究北大核心CSCD

为精确测量^(94,95)Sr的衰变数据,需制备出高活度、高纯度的^(94,95)Sr样品。为去除或降低裂变产物体系中放射性Sr的其他同位素,在分析相关衰变链的各核素的累积产额和半衰期基础上采用了“短照快分”的分离模式,并以P204萃取色层快速提取和Sr-Spec萃取色层快速纯化相结合为手段,建立了快速分离^(94,95)Sr的化学流程,研制了模块化快速化学分离装置。总操作时间不超过60 s,验证整个流程的化学回收率为40%,对主要干扰核素的去污因子均可达102以上,满足衰变数据测量的要求。     

反应堆铝合金样品中63Ni的测量技术研究

为建立反应堆铝合金样品中⁶³Ni活度测量的方法,在前期确定了样品前处理流程的基础上,进行了全程化学回收率实验、去污实验、镍载体量对测量效率的影响及空白实验等方面工作。全程化学回收率在70%以上,对各种杂质离子的去污因子均为10²及以上,镍载体的加入量选为5 mg。该方法对DPM（放射性核素每分钟衰变数）的标准偏差为6.29,相对标准偏差为15.9%,检出限为1.38 Bq/g,已应用于反应堆退役样品的分析测量。     

利用锶特效树脂和正比计数器同时快速分析89Sr和90Sr

本文建立了利用锶特效树脂分离后采用正比计数器进行2次测量从而同时并快速获得⁸⁹Sr和⁹⁰Sr含量的方法,研究了⁹⁰Y的生长因子及⁸⁹Sr/⁹⁰Sr活度比对⁸⁹Sr和⁹⁰Sr测量结果的影响。结果表明,增大⁹⁰Y的生长因子,更有利于准确获得⁸⁹Sr和⁹⁰Sr的活度。将本方法应用于⁸⁹Sr/⁹⁰Sr活度比为0.22～21.8样品中⁸⁹Sr和⁹⁰Sr的分析,测量值与掺标值的相对偏差小于±30%;不确定度分析表明,一个核素的不确定度将随另一核素活度比或活度的增加而增加。IAEA能力验证样品的分析结果显示,⁸⁹Sr和⁹⁰Sr测量值与指定值的相对偏差最大为7.44%,证实了本方法的准确性。     

从裂变产物中快速放化分离~(144)La的方法研究

为测量短寿命核素~(144) La的衰变数据,需要制备出高丰度、高活度的~(144) La样品。本工作采用"两步延迟分离法"分离流程,以二(2-乙基己基)磷酸酯(HDEHP)萃取为手段,利用SISAK装置在10s内实现~(144 )Ba-~(144 )La的分离,放置20s后再采用P204萃取色层柱提取由~(144 )Ba新生长出来的~(144 )La。通过详细研究萃取时间、萃取剂浓度、介质条件等因素对萃取分配比的影响,确定了从新生裂变产物中快速放化分离~(144) La的流程。流程所需时间约50s,La的化学回收率约为75%。     

环境土壤样品微波消解及钚的ICP-MS测量

钚是环境放射性污染调查和核事故应急监测重点关注的污染核素,土壤样品中钚的定量分析包括样品消解、化学分离和仪器测量等3个步骤。为缩短样品消解时间、提高化学分离效率,对土壤样品微波消解和钚的阴离子交换分离进行了研究,建立了微波消解-阴离子交换分离-电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）测量 同位素稀释法定量分析污染土壤样品中²³⁹Pu的流程。以6 mol/L盐酸为浸取试剂,在浸取液体积与土壤质量之比为4∶1~5∶1 mL/g时,5 g土壤样品中²³⁹Pu的加标回收率大于99%。以氢氟酸、硝酸和盐酸的混酸为消解试剂,在氢氟酸浓度为13.2 mol/L时,1 g土壤样品中²³⁹Pu的加标回收率大于94%。用所建流程测得的IAEA-375土壤标准样品中²³⁹Pu的含量与参考值无显著差异,该流程对1 g土壤样品中²³⁹Pu的检出限为84 mBq/kg。     

钚及其裂变产物钯 、银 、镉 、锡 、锑 、锆的系统分离方法

描述了钚及其6种裂变产物钯、银、镉、锡、锑、锆的系统分离方法：在强碱性阴离子交换树脂柱上将盐酸介质的辐照靶溶解液中的这些元素分为5组,然后再针对各组目标元素进行分离和纯化,可简便快速地从同一份靶溶解液中分离以上7种元素。采用辐照铀靶对分离方法进行了验证,结果表明,分离流程对6种裂变产物的化学回收率均大于70%,对γ谱仪测量干扰的主要核素去污因子均大于1.0×10³,可满足²³⁹Pu裂变谷区核素裂变产额测量对化学分离的要求。     

钚及其裂变产物钯、银、镉、锡、锑、锆的系统分离方法

描述了钚及其6种裂变产物钯、银、镉、锡、锑、锆的系统分离方法：在强碱性阴离子交换树脂柱上将盐酸介质的辐照靶溶解液中的这些元素分为5组，然后再针对各组目标元素进行分离和纯化，可简便快速地从同一份靶溶解液中分离以上7种元素。采用辐照铀靶对分离方法进行了验证，结果表明，分离流程对6种裂变产物的化学回收率均大于70%，对γ谱仪测量干扰的主要核素去污因子均大于1.0×10³，可满足²³⁹Pu裂变谷区核素裂变产额测量对化学分离的要求。     

Neutron economy and nuclear data for transmutation of long-lived fission products

In the study of Self-Consistent Nuclear Energy System, the following 29 long-lived fission products (LLFPs) have been selected to be transmuted into stable or short-lived nuclides: ¹⁰⁶Ru, ¹⁰²Rh, ¹⁰⁹Cd, ¹²⁵Sb, ¹³⁴Cs, ^146,147Pm, ^154,155Eu, ¹⁷¹Tm, ⁸⁵Kr, ⁹⁰Sr, ^93mNb, ^113mCd, ^121mSn, ¹³⁷Cs, ¹⁵¹Sm, ¹⁵²Eu, ^108mAg, ¹⁵⁸Tb, ^166mHo, ⁷⁹Se, ⁹³Zr, ⁹⁴Nb, ⁹⁹Tc, ¹⁰⁷Pd, ¹²⁶Sn, ¹²⁹I, ¹³⁵Cs. In the present study, the number of neutrons necessary for the transmutation of the 29 LLFPs with an FBR was evaluated, and the present status of the (n, γ) and (n,2n) cross section data of the 29 LLFPs in JENDL-3.2 and ENDF/B-VI was investigated. The main results of the present study are as follows: (1)only 0.25 neutron per fission is necessary for the transmutation of the 29 LLFPs with isotopic separation, whereas 6.8 neutrons are necessary with chemical separation, (2)the accuracy of the cross sections is 30 to 100% except for the (n, γ) cross sections of limited nuclides in limited incident neutron energy regions.     

一种快速放化分离~(72)Ga的方法

以Fe(OH)3沉淀和异丙醚萃取为主要分离方法,建立了一种简单、有效的快速放化分离微量72 Ga的流程。流程对Ga的化学回收率大于90%,对裂变产物元素的去污因子均大于103,对土壤基体的去污因子为4.1×103,分离时间小于50min,可以满足快速放化分离72 Ga的需求。     

A new back-end cycle strategy for enhancing separation, transmutation and utilization of materials (Adv.-ORIENT cycle)

To minimize the ecological burden originating in nuclear fuel recycling, a new R&D strategy, the Adv.-ORIENT (Advanced Optimization by Recycling Instructive Elements) cycle was set forth. In this context, mutual separation of f-elements, such as minor actinide (MA)/lanthanide (Ln) and Am/Cm, are essential to enhance the MA (particularly ²⁴¹Am) burning. Isotope separation before transmutation is also inevitably required in the case of some long-lived fission products (LLFPs) like ¹²⁶Sn, ¹³⁵Cs, etc. The separation and utilization of rare metal fission products (RMFPs: Ru, Rh, Pd, Tc, Se, Te, etc.) are offering a new direction in the partitioning and transmutation (P&T) field. ⁹⁹Tc and ¹⁰⁶Ru, well-known interfering nuclides in reprocessing, should be removed prior to the actinide stream. Separation of exothermic nuclides ⁹⁰Sr, ¹³⁷Cs as well as MA will significantly help to mitigate the repository tasks.

A key separation tool is ion exchange chromatography (IXC) by a tertiary pyridine resin having soft donor nitrogen atoms. This method has provided individual recovery of pure Am and Cm products with a Pu/U/Np fraction from irradiated fuel in just a 3-step separation. A catalytic electrolytic extraction (CEE) method by Pd_adatom has been employed to separate, purify and fabricate RMFP catalysts. Differently functioned ion exchangers, e.g., ammonium molybdophosphate (AMP), have been investigated for the separation of Cs⁺. Theoretical and laboratory studies on the isotope separation of LLFPs were begun for ⁷⁹Se, ¹²⁶Sn and ¹³⁵Cs.     

便携式γ谱仪对137Cs、131I液样探测效率的刻度

便携式γ谱仪主要用于主冷却剂水样中典型核素的现场辅助识别及其活度浓度的测量分析。为确定典型核素特征峰净面积和水样中该核素活度浓度的关系,必须进行源峰效率刻度。本文通过测量¹³³Ba、¹³⁷Cs、⁶⁰Co 3种核素的混合溶液得到效率刻度曲线,然后对不同活度浓度的¹³⁷Cs标准溶液、¹³¹I标准模拟溶液进行测量。结果表明,谱仪均能正确识别¹³⁷Cs、¹³¹I核素,活度浓度测量的相对误差均<10%,初步满足元件破损监测精度和灵敏度的需求。