缓发中子计数法定量235U、239Pu初步研究

利用缓发中子计数法对²³⁵U-²³⁹Pu混合物中²³⁵U和²³⁹Pu含量的快速测定进行了初步研究。在中国原子能科学研究院30 kW微型反应堆(简称微堆)垂直孔道辐照²³⁵U、²³⁹Pu以及²³⁵U-²³⁹Pu混合物样品30 s,冷却2 s,用缓发中子探测器测量100 s,得出²³⁵U和²³⁹Pu的探测限分别为0.14和0.18 μg;探测器效率为0.015 0±0.001 0;当²³⁵U和²³⁹Pu质量比m(²³⁵U)/m(²³⁹Pu)=1.2时,²³⁵U、²³⁹Pu含量计算值与标称值的相对偏差分别为0.8%和6.9%。     

239Pu在青海大柴旦粘土岩中的吸附特征

在高放射性废物处置近场围岩类型的选择方面,针对粘土岩的研究尚处于探索阶段。通过静态吸附实验,研究239Pu在青海大柴旦粘土岩中的吸附行为。结果表明:粘土对239Pu的吸附影响程度很大,吸附分配系数随吸附时间延长先逐渐增大,最终趋于恒定,测得吸附平衡时间为2 d;239Pu在粘土中的吸附分配系数随着pH的增加、液固比的减小而逐渐增大;239Pu在粘土中的吸附分配系数随着239Pu初始浓度的增大呈现先增大后减小的特性。     

239Pu(Ⅳ)在花岗岩裂隙介质中迁移的数值模拟

基于双重连续介质模型,根据单裂隙岩体核素迁移规律,推导了核素在平行板单裂隙岩体裂隙域和基质域中的迁移方程,并得出了核素在基质域和裂隙域中的相对浓度。模拟过程中选择²³⁹Pu(Ⅳ)作为分析对象,结合研究区渗透系数和分配系数等参数值,分析了研究区花岗岩岩体裂隙域和基质域中相对浓度的分布情况,预测了²³⁹Pu(Ⅳ)在裂隙域和基质域中的发展趋势和迁移情况。模拟表明²³⁹Pu(Ⅳ)在基质域内的扩散非常缓慢,经过0.5×10⁵ a,扩散范围仅在毫米量级,而在裂隙域中大约迁移3m,模拟结果表明该花岗岩区域具备处置含²³⁹Pu(Ⅳ)等放射性废物的条件。同时讨论了裂隙域水的平均速度、隙宽、渗透系数、基质域和裂隙域内阻滞系数等参数的变化对放射性核素裂隙域迁移情况的影响。     

239Pu在高庙子膨润土中的吸附特征研究

通过静态吸附实验,研究了水相pH值、239Pu初始浓度、离子种类等因素对239Pu在高庙子膨润土中吸附行为的影响。吸附试验表明,239Pu在高庙子膨润土样品中的吸附平衡时间约为24 h,且其吸附分配比Kd值随pH值而增大,随239Pu的初始浓度增大而减小;而对于不同离子种类对239Pu在膨润土中的吸附:阴离子中CO32-对膨润土的吸附影响最大,吸附分配比Kd值最小,其次为HCO3-和SO42-,而Cl-和NO3-对膨润土的吸附基本没有影响。     

高钚含量样品中α能谱法分析~(237)Np的可行性研究

通过对244 Cm的α实验谱进行拟合得到单能峰的峰形参数,采用随机抽样技术表征谱计数的统计涨落,建立了一种模拟半导体α能谱的方法。利用该方法模拟238Pu和243Am的α能谱,与实验谱基本吻合,证明了方法的可靠性。在此基础上,研究了239Pu对237Np的α能峰的影响,结果表明,当239Pu与237Np的活度比A(239Pu)/A(237Np)≤10时,通过解谱得到的A(239Pu)/A(237Np)与设定值的相对偏差≤2.0%。对于A(239Pu)/A(237Np)约为3 000的样品,如果对钚的去污系数达到300以上,则可由α能谱法测量样品中的237 Np。     

熔岩玻璃体核素衰变热功率的计算

温度是影响熔岩玻璃体溶解速度的关键因素,为此,本文计算了核试验后10~300 000d内熔岩玻璃体中核素衰变热功率,评估了核素衰变热功率对熔岩玻璃体的温度和溶解速度的影响程度。采用了国际原子能机构给出的100kt TNT当量地下核试验产生的、半衰期大于1a的放射性核素含量,利用其中裂变产物核素137 Cs的含量推算累积裂变产额大于0.1%、半衰期为1d~1a的短寿命裂变产物核素的含量。分析了各核素的放射性衰变特点,采用ENDF/BⅦ库中核素衰变辐射的平均α能量、平均电子能量和平均电磁辐射能量计算各核素在熔岩玻璃体内因衰变而沉积的能量。计算结果表明:核素衰变热功率呈分段幂函数衰减;在10~2 000d、2 000~60 000d和60 000d之后的时段内,衰变热功率分别主要源于短寿命裂变产物核素、长寿命裂变产物核素和锕系元素。核素衰变热功率对熔岩玻璃体的温度和溶解速度的影响不大,1 000d后影响非常小。     

239Pu在泥岩和砂岩上的吸附分配系数

通过静态批式法研究放射性核素中具有代表性的核素239Pu在泥岩和砂岩中的吸附情况以及多种影响Pu在泥岩、砂岩中吸附性能的因素.实验测定了泥岩、砂岩中239Pu的分配系数,考察了岩石粒径、水相pH值、固液比和溶液离子对吸附分配系数的影响.结果表明,Pu在泥岩和砂岩中的分配系数分别为120 mL/g和1.60×104mL/...     

239Pu的积分检验

介绍了10个钚金属快临界基准实验和5个钚溶液热临界基准实验的239Pu的积分检验.检验工作中的239Pu来自评价库ENDF/B-Ⅶ和CENDL-3.积分检验计算采用连续能级蒙特卡罗(M-C)程序MCNP5.基准检验结果表明,对10个快装置而言,与ENDFBV-Ⅱ库的239Pu相比,CENDL-3的239Pu给出了较好的keff值,两库的中心裂变率的计算结果是接近的.然而,对5个钚溶液热临界基准装置而言,基于CENDL-3的keff值的计算结果平均高于实验值O.37%,ENDF/B-Ⅶ的计算结果与实验值符合得稍好于CENDL-3的结果,表明CENDL-3的239Pu的俘获截面有待于进一步的改进.     

放射性核素在地下水中的迁移

本文叙述了放射性核素~(137)Cs、~(90)Sr-~(90)Y和~(144)Ce-~(144)Pr在地下水和岩石间的分配系数K_d的实验室测定方法,研究了放射性核素浓度、岩石种类及岩石粒度对K_d值的影响。测定了这三种核素模拟在三万吨TNT地下核爆炸空腔充满水时的浓度下的分配系数K_d值,计算了它们在地下水中的迁移速率。     

尿中~(239)Pu 分析方法的比对

本文介绍了有12个实验室参加的尿中~(239)Pu 分析方法比对的情况。比对项目包括:混合尿样本底值(BU)的测定;标示尿样~(239)Pu(TP)中的测定,其参考值为0.477pCi/750g(尿);职业照射人员尿样中~(239)Pu(UP)的测定。比对结果表明,TP 和 UP 测定结果的总平均值分别为(0.46±0.10)pCi/750g(尿)和(0.36±0.14)pCi/750g(尿);R 值检验表明在分析 TP 时54.5%的实验室存在系统误差,或者对分析的偶然误差偏计偏低,UP 分析结果的离散较大一些。     

球床式高温气冷堆在线燃耗测量中^239Pu的影响分析

高温气冷堆中,燃料的平均燃耗比较深.随着235U的消耗和239Pu的累积,239Pu的裂变就将成为一个不可忽略的部分.通过理论计算,讨论了239Pu的裂变对于燃耗测量的影响.计算表明,当燃料球燃耗达到80 000 (MW·d)/t (U)时,239Pu的裂变所贡献的燃耗份额约26.7%,239Pu裂变产生的137Cs和134Cs分别占其各自总活度的27.2%和23.2%;比较而言,利用137Cs活度来计算燃耗的方法比用活度比134Cs/137Cs好.     

熔岩玻璃体核素90Sr和239Pu释放量的计算

基于全等、均匀体分布的玻璃小球模型,推导了熔岩玻璃体中核素溶解释放率的数学计算公式,参考利佛莫尔实验室测量的玻璃溶解速度估算花岗岩介质熔岩玻璃体在25℃条件下的溶解速度下限为5.04×10-7g/(m2.d),上限为1.42×10-4g/(m2.d)。计算了核素90Sr和239Pu的溶解释放率和释放份额,结果表明:熔岩玻璃体在高温阶段的核素释放率比环境温度时高出4～5个数量级,大部分核素释放量发生在这个阶段。核素90Sr的释放份额介于0.3%～65%之间,核素239Pu的释放份额介于0.5%～82%之间。温度、玻璃溶解速度和反应性比表面积是影响核素释放的关键因素。     

热中子诱发239Pu裂变初级裂变产物质量分布测量

原子核裂变是最复杂的物理过程之一,至今仍缺乏可以统一描述裂变前和裂变后过程的理论。中子诱发239Pu裂变产额数据是重要的核数据,完整的初级裂变产物质量分布数据有助于完善裂变理论模型并提高产额评价数据的质量。本文研制了初级裂变产物鉴别谱仪（FFIS）,通过屏栅电离室和微通道板时间探测器分别测量裂变碎片的动能和飞行时间,基于动能 速度关联的方法直接获得碎片放中子后的质量分布,在BNCT医院中子照射器（IHNI 1）上开展了热中子诱发239Pu裂变初级裂变产物的质量分布测量。测量结果表明,对轻峰碎片质量分辨约为1 amu,对重峰碎片质量分辨约为15 amu。239Pu(nth,f)初级裂变产物质量分布的精确测量可为裂变产额理论计算和评价提供重要的实验数据。     

环境空气中239+240Pu的分析测定

建立了环境空气中^239+240Pu的测量方法。该方法采用NF-2型滤膜采集空气样品5 000～10 000 m³,干法灰化,硝酸加热浸取钚,氨基磺酸亚铁和亚硝酸钠将钚转化为四价态,用三正辛胺—聚三氟氯乙烯粉萃取色层柱分离纯化钚,0.025 mol/L草酸—0.15 mol/L硝酸解吸,最后电沉积制源,在α谱仪上测量^239+240Pu计数。通过实验确认了测量方法的主要条件和参数:电沉积制源极间距为4.0 mm,pH值为2.0;溶液萃取分离色层柱高度为6.0 cm,溶液流速2 mL/min;氧化还原时间为10 min。方法全程回收率为52.5%~82.5%,平均值68.3%;气溶胶样品量为10 000 m³时,方法探测下限为1.31×10^-7Bq/m³。该方法可用于环境气溶胶中^239+240Pu测量,采用本方法测定了我国西北某地区气溶胶中^239+240Pu活度浓度, 结果平均值为3.25×10^-6 Bq/m³。     

水相环境对239Pu在高庙子膨润土中吸附行为的影响

以高庙子膨润土作为吸附介质,通过静态吸附实验,研究了高庙子膨润土在不同水相环境中对核素²³⁹Pu的吸附行为。探讨了接触时间、水相pH值、离子种类以及离子浓度等因素对吸附行为的影响。研究结果表明：高庙子膨润土对钚具有很强的吸附能力,吸附率达到99%以上,且吸附速率较快,4 d即可达到吸附平衡。随着水相pH值增大,膨润土对钚的吸附能力逐渐增强。水相中CO₃^2-、Fe³⁺和Ca²⁺对钚吸附有较强抑制作用,并且当离子浓度小于0.02mol/L时,随着浓度的增大,分配系数K_d值逐渐减小;当离子浓度大于0.02mol/L时,分配系数K_d值基本趋于稳定。     

某地区土壤中241Am和239Pu的化学形态

用连续提取法研究了某地区放射性污染土壤中241Am和239Pu的化学形态.结果表明,供试土壤样品中各级态241Am和239Pu都以一种优势形态即残渣态存在,其中241Am的残渣态含量达到总量的84%～91%,239Pu达到98%左右,其它各级态含量较少,这说明实验土壤中的241Am和239Pu主要赋存于土壤的原生和次生稳定矿物中,属于稳定的化学形态,在环境中的迁移活性较小.     

基于TOA萃取色层的土壤中238Pu/239,240Pu活度比的分析方法

核设施周边环境土壤样品中²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的信息特征可用于评估核活动,为了获得准确的核素比,需要建立²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的分析方法。在三正辛胺（TOA）萃取法分析Pu含量的基础上,考察了盐酸和硝酸洗涤以及洗涤用量对U、Th、Am等杂质元素的去除情况,并引入共沉淀步骤进行前处理流程的优化,建立起一个基于TOA萃取色层的土壤样品中²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的分析方法。当土壤样品量为25 g时,该方法Pu的化学回收率大于70%,U、Th的去污因子大于10⁴,Am的去污因子大于10³,²³⁸Pu的最低检测比活度为（6.0±1.6）×10^-6 Bq/g,^239,240Pu的最低检测比活度为（6.4±0.4）×10^-6 Bq/g(n=3)。该方法可应用于环境土壤样品中²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的分析,为军控核查和环境监测提供技术支持。     

我国部分省份环境气溶胶中239+240 Pu的测定

采用阴离子交换树脂分离结合α谱仪测量的方法对我国7个省份环境气溶胶中^239+240Pu含量进行测定,实验全程回收率为60.8%～94.6%,对气溶胶中^239+240Pu的最小可探测限为0.008 μBq/m³。普通环境气溶胶采样量需要达到30 000 m³以上,在应急情况等特殊环境气溶胶采样量为10 000 m³可满足要求。一般情况下气溶胶中²¹⁰Po含量比^239+240Pu高4～6个数量级,在分析和测量中要关注²¹⁰Po对^239+240Pu测量的影响。测量结果显示,我国普通省份环境气溶胶中^239+240Pu含量为0.009～0.099 μBq/m³,与美国、韩国和西班牙等国家空气气溶胶中的Pu含量处于同一水平。