氮氧化物选择性催化还原催化剂研究进展

氮氧化物是形成酸雨和光化学烟雾的主要物种和引发物,消除氮氧化物污染是环境保护中的重点和难点。选择性催化还原作为一种有效脱除氮氧化物的方法,在近年来得到了广泛深入的研究。本文对有关催化体系的文献进行了总结。     

过渡金属/分子筛催化剂上选择性催化还原氮氧化物的研究进展

综述了近十年来过渡金属/分子筛催化剂上氨和碳氢化合物选择性催化还原NOx方面的研究进展。在NH3-SCR体系,着重介绍了铜基和铁基分子筛催化剂的研究状况,探讨了分子筛催化剂在该体系中的失活原因;在HC-SCR体系,总结了不同过渡金属、分子筛类型、还原剂、H2O和SO2等对催化剂活性的影响,探讨了目前比较公认的碳氢化合物选择性催化还原NOx的反应机理。最后展望了分子筛催化剂在选择性催化还原NOx领域今后的研究方向。     

分子筛类催化剂上甲烷选择性催化还原NOx研究进展

选择性催化还原NOx是处理工业废气和稀燃汽车尾气NOx的有效方法。由于还原剂甲烷廉价易得,甲烷选择性催化还原NOx（简称CH4-SCR）已成为近年来的研究热点,而分子筛类催化剂因催化活性高而得到广泛研究。本文综述了CH4-SCR脱除NOx体系中不同金属负载的分子筛催化剂及反应机理方面的研究进展,包括Co系、Pd系、In系等分子筛催化剂在催化性能、反应机理及掺杂改性等方面的研究现状,并提出了分子筛类催化剂用于CH4-SCR的研究方向。     

新型高效高稳定NO_x催化还原用分子筛催化剂的研究进展

氮氧化物选择性催化还原(SCR)是汽车尾气处理领域的研究热点,其核心问题是新型高效高稳定SCR催化剂的研制。针对分子筛催化剂的SCR过程,本文综述了分子筛催化剂上NOx在氨和碳氢化合物等还原剂作用下的选择性催化还原研究进展。以不同孔结构分子筛催化剂(如天然沸石分子筛、微孔分子筛、大孔分子筛和新兴的介孔分子筛等催化剂)为例,总结了不同孔结构分子筛催化剂与NOx催化降解的规律,系统分析了不同孔结构分子筛催化剂载体与活性组分之间的相互作用,探讨了不同孔结构分子筛催化剂与催化活性和稳定性之间的关联性,阐释了不同孔结构分子筛催化剂的催化反应机理,展望了分子筛催化剂在NOx选择性催化还原领域的前景。     

选择性催化还原脱硝催化剂研究进展

催化剂是选择性催化还原(selective catalytic reduction,SCR)脱硝技术的核心,催化剂的低温活性、选择性和稳定性直接影响到NOx的脱除效果.SCR脱硝催化剂性能主要取决于催化剂活性组分和催化剂载体.简述了以氨、尿素和碳氢化合物等不同物质作为SCR还原剂的化学反应原理;介绍了以贵金属(Pt,Pd,Rh,Au等)和金属氧化物(V2O5,WO3,FeaO3,CuO,CrOx,MnO2.MoO3和NiO等)为催化剂活性组分.以分子筛、柱撑黏土、碳基材料和TiO2等为催化剂载体的SCR脱硝催化剂的研究进展.以V2O3为主要活性组分,以TiO2为载体的钒钛类催化剂因其理想的综合性能,目前已商业化应用.纳米有序结构TiO2薄膜可望成为理想的SCR脱硝催化荆新型载体.     

选择性催化还原NOx的反应机理研究

选择性催化还原法（SCR）脱除NOx具有较高的效率,是目前工业中应用最广泛的工艺。催化还原NOx的反应过程相当复杂。概括了H₂、CO、烃类、NH₃和尿素等作为还原剂选择性催化还原氮氧化物的各种反应机理,详细论述了催化还原过程中形成的中间体,如亚硝基甲烷、烯醇式物质[CH₂=O)、NO₂［NH₄+］₂、NO_y、C_xH_yO_zN、C_xH_yO_z、NO⁺、NCO或C_tH_xO_yN_z等,并讨论了催化剂和载体表面上的氧空缺和活性中心对SCR的影响,展望了这一领域的研究方向。     

ZSM-5分子筛催化剂上氨选择性催化还原NO_x的研究进展

氨选择性催化还原(NH_3-SCR)是控制NO_x排放的有效手段,对Fe-ZSM-5、Cu-ZSM-5、Mn-ZSM-5及多金属负载的ZSM-5分子筛催化剂在NH_3-SCR脱除NO_x中的性能及影响因素进行总结,并展望ZSM-5分子筛在NO_x脱除中的发展方向。     

掺杂元素的氧化锰基低温NH3选择性还原氮氧化物催化剂研究进展

氨气选择性催化还原技术（NH₃-SCR）是控制氮氧化物排放的有效方法,但由于传统的氧化钒催化剂起活温度偏高,存在运行成本高等不足。近年来,开发具有低温活性的高效脱硝体系成为选择性催化还原技术的研究热点。其中,氧化锰催化剂是目前研究较为广泛的低温NH₃-SCR催化剂。综述了近年来国内外关于不同掺杂元素对氧化锰基低温催化剂催化性能影响的研究进展,阐述了掺杂Ce、Fe和其他元素的锰基催化剂的低温NH₃-SCR反应性能、反应机理、抗硫抗湿性能及其工业化应用前景,展望了氧化锰基低温NH₃-SCR催化剂未来的发展方向。     

选择性催化还原脱硝催化剂的研究进展

选择性催化还原（SCR）是目前控制氮氧化物排放的主要技术,该技术具有选择性好、脱硝效率高、不造成二次污染等优点。本文对SCR技术及其催化剂进行了综述,重点介绍了钒钛催化剂、贵金属催化剂、金属氧化物催化剂及沸石分子筛型催化剂的研究进展,并对国内外脱硝催化剂的工业化现状及催化剂的影响因素进行了分析,最后指出我国脱硝催化剂的发展应以提高催化剂寿命、开发新型催化剂（以复合金属氧化物催化剂和新型钒基催化剂为主）及新工艺为方向进行。     

氢气选择性催化还原氮氧化物催化剂的研究进展

综述了H_2-SCR的反应机理以及近年来国内外氢气选择性催化还原氮氧化物催化剂的研究进展。重点介绍了Langmuir-Hinshelwood和双功能两种反应机理。机理不同,其中间产物也不相同。对不同负载金属(如Pt、Pd)对H_2-SCR反应的影响进行了介绍。之后对不同类型载体(传统氧化物、复合氧化物、钙钛矿型氧化物、分子筛、其它类型载体)对H_2-SCR反应催化性能的影响进行了阐述。最后对氢气选择性催化还原氮氧化物的发展方向进行了展望。     

H-USY负载MnOx催化剂上CH4选择催化还原NOx性能的研究

采用高比表面积、抗硫、抗湿的新型USY分子筛为载体制备MnOx催化剂,考察了以CH4为还原剂,在不同Mn含量MnOx催化剂上,选择性催化还原NOx的性能和有关影响因素.研究表明:5%(wt.)的Mn/H-USY具有最高的NO选择性还原活性,在500℃时NOx达最大转化率20.8%;分段填装Mn/H-USY和Ni/H-USY催化剂可显著拓宽活性温度范围,促进NO转化率(最高转化率可达24.4%),降低N2O生成量.本实验中使用傅立叶红外分析仪进行在线检测反应物与产物浓度.     

选择性催化还原NOx催化剂的研究进展

综述了选择性催化还原法脱除NOx的各类催化剂,包括贵金属、分子筛、金属氧化物等。传统催化剂由于不能同时兼备优良的催化活性、热稳定性、抗中毒能力,因此难以真正实现商业化。由不同类型催化剂优化组合而成的复合型催化剂和NOx的存储一还原型催化剂克服了传统催化剂的上述缺点,在脱除NOx领域具有广阔的应用前景。     

采用蜂窝状筛网催化剂进行NH_3选择性催化还原NO的反应

采用蜂窝状筛网催化剂用于以NH3为还原剂选择性催化还原 (SCR)NO的反应。考察了TiO2 负载量、催化剂组分、模件的齿高、催化剂长度以及筛网目数等因素对其催化行为的影响。结果表明 :8gTiO2 可将62 0cm2 的筛网模件表面完全覆盖 ,此时催化活性最佳。V( 1) W ( 3 ) /TiO2 的蜂窝状筛网催化剂表面存在聚合的钒基物种。催化剂长度大于 5cm时 ,不存在进口效应。筛网目数小于 2 4目时 ,NO转化率随筛网目数的增加而增加     

Ce-P-O催化剂用于氨选择催化还原消除氮氧化物

制备了可用于氨选择催化还原消除氮氧化物的Ce-P-O催化剂,通过X射线衍射、扫描电镜、N₂吸附、H₂程序升温还原和氨程序升温脱附等手段对催化剂进行了表征,并考察了催化剂的性能。结果表明,催化剂在空速20 000 h^-1表现出较高的氮氧化物消除活性,NO转化率>90%,在水蒸汽和SO₂存在条件下,催化剂具有较好的催化活性和稳定性。     

Monitoring Aging and Deactivation of Emission Abatement Catalysts for Selective Catalytic Reduction of NOx

Titania/vanadia, zeolite, and noble metal catalysts are utilized for selective catalytic reduction (SCR) of NO _x using ammonia as the reductant in different temperature ranges. Studies of aging have been carried out to probe deactivation rates and mechanisms. Periodic laboratory testing of samples of NO _x reduction catalysts from multi-layer reactors, such as those utilized at electric power plants, allows prediction of catalyst life-times. Testing has been carried out under protocol conditions with monolith, plate-type, and pelleted catalysts so that relative NO reduction rates can be compared, with or without the presence of SO₂. The catalysts were analyzed by surface analysis techniques, including electron microscopy and X-ray photoelectron spectroscopy, to probe surface morphology, loss of active components, presence of poisons, and blocking of pores and active sites by ammonium bisulfate to determine the dominant mode(s) of gradual deactivation.     

Kinetics of the Low-Temperature Selective Catalytic Reduction of NO with NH3 Over Activated Carbon Fiber Composite-Supported Iron Oxides

A kinetic analysis in a variety of conditions (gas composition and temperature) has been conducted on catalysts of iron oxides supported on activated carbon fiber composites (ACFC). Additionally, experiments of temperature-programmed desorption (TPD) of NO were conducted on the catalysts in order to reveal mechanistic features of the low-temperature SCR reaction. In the light of current SCR literature and previous work, a qualitative picture of the catalytic behavior of low-temperature SCR catalysts is offered. Apparently, the strength of adsorption of NO during the low-temperature SCR reaction is responsible for the governing reaction mechanism. Thus, highly stable nitrates formed on the surface provoke catalyst deactivation and reaction through an ER mechanism, with NO reacting from the gas phase, whereas the absence of these nitrates permits reaction of less stable nitrites from the catalyst surface, following an LH-type mechanism. This is the case for the ACFC-supported iron oxide catalyst analyzed in this work.     

Fe-ZSM-5 for Selective Catalytic Reduction of NO with NH3: A Comparative Study of Different Preparation Techniques

Fe-ZSM-5 are prepared by using four different techniques: conventional aqueous ion-exchange (CA), improved aqueous ion-exchange (IA), solid-state ion-exchange (SS) and chemical vapor ion-exchange (CV). All of the catalysts show very high activities for selective catalytic reduction (SCR) of NO with ammonia. However, the activities are different and follow the sequence of Fe-ZSM-5 (IA) > Fe-ZSM-5 (CA), Fe-ZSM-5 (SS) > Fe-ZSM-5 (CV). ESR results indicate that Fe³⁺ ions with tetrahedral coordination are the active sites for the SCR reaction.     

V2O5/AC催化剂吸附NH3及其选择性还原脱硝活性

在不同活性焦(Activated Coke, AC)载体上以等体积浸渍法负载V2O5,制备出一系列V2O5/AC催化剂. 通过NH3暂态响应实验和NH3穿透时间实验考察了在200℃下V2O5/AC的表面积、灰分、表面官能团和V2O5对NH3的吸附量及NO的选择性催化还原活性的影响. 结果表明,对于载体未经硝酸处理的催化剂,NH3的吸附位主要是V2O5(参与脱硝反应的NH3的吸附量与催化剂上V2O5负载量的比值为1:5),活性焦及其中的灰分对NH3的吸附量很小;硝酸处理在活性焦表面引入的含氧和含氮酸性官能团对参与脱硝反应的NH3的吸附量是V2O5上吸附量的1.3倍,这些官能团不影响V2O5对NH3的吸附;活性焦上吸附的NH3的脱硝活性很低,但可迁移至V2O5上参与脱硝.