混合胺修饰的介孔硅胶吸附CO2性能研究

以介孔硅胶为载体,采用"嫁接+浸渍"两步法制备了混合胺(APTS+TEPA)修饰的介孔硅胶吸附剂。在固定床中考察了3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTS)和四乙烯五胺(TEPA)负载量、吸附温度、进气流量对CO2吸附性能的影响,并研究了吸附剂的循环稳定性。结果表明,当APTS负载量30%,TEPA负载量30%(TEPA30-APTS30-MSG),吸附温度为70℃,进气流量为30 m L/min时,该吸附剂表现出最好的吸附性能,饱和吸附量高达3.04 mmol/g,较纯TEPA浸渍提高了37.6%。该吸附剂经10次吸脱附循环后,饱和吸附量仅下降2.96%,具有较好的循环稳定性。     

氨基改性蠕虫型介孔SiO_2吸附CO_2性能的研究

采用D2000为模板剂,TEOS为硅源,在中性的条件下合成了具有较大孔径的蠕虫型介孔SiO2(MSU-J),并采用四乙烯五胺(TEPA)通过物理浸渍的方法制备不同质量分数的TEPA改性的MSU-J,得到具有高吸附量的CO2吸附剂。利用FT-IR,N2吸附/脱附及TG对所制备的样品进行表征。CO2的吸附试验是在不同氨基质量分数(20%,30%,50%,70%)以及不同温度下测试。吸附实验表明,浸渍TEPA后,吸附剂由单纯的物理吸附转变为以氨基为活性中心的化学吸附,且随着TEPA浸渍含量的增加吸附量先增加后降低,当TEPA负载量(质量分数)为50%时,吸附量可达到164.3 mg/g。温度对吸附剂的吸附性能也有一定的影响,最佳的吸附温度为25℃,这与吸附机理有关,随着温度的升高,反应向解吸附方向移动。循环性试验表明,所制备的吸附剂具有良好的循环性能,材料重复使用6次,对CO2吸附性能只有少量的下降,这可能是由于TEPA的挥发或者部分分解引起的。     

氨基改性有序介孔氧化铝吸附二氧化碳性能研究

采用硝酸铝为铝源,碳酸铵为沉淀剂,聚乙二醇（PEG1450）为模板剂,合成廉价的有序介孔氧化铝 （OMA）作为吸附剂载体。以2-氨基-2-甲基-1-丙醇（AMP）为氨基化表面修饰剂,对OMA采用过量浸渍法进行表面氨基化,制备一种高性能低成本的二氧化碳吸附剂OMA-AMP。通过BET法比表面积测定、X射线衍射（XRD）、透射电镜（TEM）、红外光谱（IR）等表征方法对改性前后吸附剂的比表面积、孔结构等特性进行表征,结果表明制备的 OMA-AMP具有比表面积大、孔径分布窄、孔结构有序等特点。利用模拟烟道气,从浸渍时间、吸附床层温度、气体流量以及AMP浓度4个变量考察吸附剂的性能。结果表明,OMA经过质量分数为50%的AMP浸渍12 h,在吸附温度为70 ℃、气体流量为40 mL/min条件下,OMA-AMP对二氧化碳的吸附量高达84.15 mg/g;吸附剂吸附性能较稳定,再生容易且效果良好;吸附剂制备成本低廉,吸附效率高。该吸附剂可以解决在二氧化碳捕集技术中成本居高不下的问题,在工业上具有实际应用价值。     

PEI改性介孔分子筛KIT-6对CO_2吸附性能的研究

CO2的大量排放是造成温室效应的主要因素,对全球排放的CO2进行捕集非常重要。今采用浸渍法将PEI(聚乙烯亚胺)负载到KIT-6介孔分子筛孔道表面上,使孔的吸附作用和胺的吸收作用相结合,制备出吸附容量大和选择性高的CO2吸附剂,从穿透时间、吸附量、分离因子等方面研究了PEI负载率对CO2吸附性能的影响。结果表明:KIT-6介孔分子筛经PEI改性后对CO2的吸附量和选择性增强。随着PEI负载量的增大,吸附剂对CO2的吸附性能先增大后降低,当PEI负载率为0.6时,CO2的吸附量和分离因子分别达到最大值为2.09 mmol?g?1和30.56,为无负载时的6.0倍和7.2倍。随着温度的升高,PEI改性吸附剂对CO2的吸附量呈增长趋势。再生实验表明吸附饱和的PEI改性吸附剂在378 K条件下能够完全再生,且具有较好的循环再生稳定性。     

有机胺改性中孔炭吸附二氧化碳研究

以间苯二酚-甲醛为前驱体,二氧化硅溶胶为硬模板,采用溶胶-凝胶法制备出高孔容中孔炭材料,并利用物理担载途径制备了多种有机胺改性的中孔炭基CO2吸附剂。采用氮气吸附、热重和傅里叶红外法测定了吸附剂的物理化学特性,并研究了有机胺的种类对CO2吸附性能的影响。结果表明:中孔炭基固态胺对CO2的吸附受扩散控制,提高温度能够促进CO2扩散,增大吸附容量;小分子的胺类物质乙醇胺(MEA),二乙醇胺(DEA),二乙烯三胺(DETA)热稳定性较差,CO2吸附容量偏低;低分子量聚乙烯亚胺(PEI,分子量600)具有最优的循环吸附性能,吸附量达到190 mg/g;四乙烯五胺(TEPA)的吸附容量最大,为208mg/g,但是循环性较差,可通过加入小分子交联剂环氧氯丙烷提高其循环吸附性能。     

Cu-ACFS深度脱硫吸附剂的制备与性能

采用浸渍法制备了活性碳纤维（ACFS）负载CuCl的深度脱硫吸附剂Cu-ACFS。在常温常压下,研究了吸附剂对汽油模型溶液中噻吩硫的静态吸附脱硫性能,并优化了吸附剂的制备条件。结果表明,吸附剂的CuCl负载量随浸渍时间的延长刚开始增加很快,到24h以后趋于平衡,吸附剂的脱硫率随着吸附剂中CuCl负载量的增加而增加,最高可达到89．29％,Cu（I）在ACFS上的最优负载量为49．5962mg／g,对应吸附剂的硫吸附量为11．7074mg/g,处理后模型溶液的硫含量由179×10^-6降低到30×10^-6以下,且吸附剂的再生性能良好。     

TEPA/MCM-41固体胺吸附剂的制备及其CO_2吸附性能研究

制备了具有高CO_2吸附性能的TEPA/MCM-41固体胺吸附剂,并采用N_2物理吸脱附、XRD、FTIR、EA、TG-DSC等方法对其进行系统表征。采用重量法测试了吸附剂的吸附与循环稳定性能。结果表明,吸附温度为75℃,CO_2/N_2(体积比12%/88%)的气氛条件下,60%TEPA/MCM-41的吸附量最高为123.24 mg/g,经5次循环吸脱附后,CO_2吸附量降低约7.8%。同时借助计算流体动力学(CFD)对吸附过程进行了模拟,研究结果对吸附剂的设计与反应器的开发具有一定的指导意义。     

TEPA/MCM-41固体胺吸附剂的制备及其CO_2吸附性能研究

制备了具有高CO_2吸附性能的TEPA/MCM-41固体胺吸附剂,并采用N_2物理吸脱附、XRD、FTIR、EA、TG-DSC等方法对其进行系统表征。采用重量法测试了吸附剂的吸附与循环稳定性能。结果表明,吸附温度为75℃,CO_2/N_2(体积比12%/88%)的气氛条件下,60%TEPA/MCM-41的吸附量最高为123.24 mg/g,经5次循环吸脱附后,CO_2吸附量降低约7.8%。同时借助计算流体动力学(CFD)对吸附过程进行了模拟,研究结果对吸附剂的设计与反应器的开发具有一定的指导意义。     

超枝化固体胺吸附分离烟气中二氧化碳

采用浸渍方法将四乙烯五胺（TEPA）负载到KIT-6介孔硅材料孔道表面上合成超枝化固体胺KIT-6(TEPA),并对其吸附CO₂性能进行研究。结果表明,随着温度的升高,KIT-6(TEPA)的CO₂吸附量呈增长趋势,343 K时获得最大吸附量（3.1 mmol·g^-1）。继续升高温度吸附量则呈下降趋势。KIT-6(TEPA)吸附CO₂过程以化学吸附为主,化学吸附量占总吸附量的97.2%以上（323相似文献   

四乙烯五胺改性多孔二氧化硅制备及CO2吸附性能

以十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）为模板剂，原硅酸乙酯（TEOS）为硅源，1,3,5-三异丙基苯（TPB）为扩孔剂，制备不同孔道结构的多孔二氧化硅纳米微球（PSNs），将四乙烯五胺（TEPA）通过物理浸渍法负载到PSNs上，合成TEPA-PSNs吸附剂。利用扫描电镜、透射电镜、红外光谱、N₂吸附-脱附循环实验和热重分析对材料的结构性能和热稳定性能进行表征，成功制备了具有不同孔道结构的胺基化多孔二氧化硅。对吸附剂材料进行CO₂吸脱附实验和动力学研究，结果表明：当TPB含量增多时，吸附剂材料吸附的CO₂量也随之增大，并且TEPA-PSNs-0.5在75℃时吸附量最大，达4.70mmol/g；一阶动力学模型能较好地预测该吸附剂的CO₂吸附过程；经过5次循环，其再生性能仍然高达94.34%。因此，合成的胺基化多孔二氧化硅具有高吸附量和良好稳定性，是用于二氧化碳捕集的潜在材料。     

13X-APG沸石真空变压变温耦合工艺吸附捕集烟道气中CO2

采用13X-APG沸石吸附捕集烟道气中CO2,并研发了五步循环真空变压变温(VTSA)耦合吸附捕集工艺. 实验测定了循环吸附/解吸过程中吸附剂再生率、烟道气中CO2回收率、产品气量及产品气中CO2纯度,并与传统的真空变压吸附工艺(VSA)和变温吸附工艺(TSA)比较. 由于VTSA在真空解吸的同时加热吸附剂,减少了真空泵的电耗,可在较温和的真空下(约3′103 Pa)操作,附加的吸附剂再生温度也不高,90~150℃下吸附剂再生率达97%以上,CO2回收率达98%以上. 吸附剂捕集CO2的量可提高到1.8 mol/kg,是VSA工艺产品气量的2倍,且产品气中CO2纯度提高到90%以上.     

Reusable poly(allylamine)-based solid materials for carbon dioxide capture under continuous flow of ambient air

Poly(allylamine) (PAA) is prepared via free-radical polymerization and physically impregnated on fumed silica at various amine loadings. The PAA-silica composites were found to have significant potential as trace carbon dioxide adsorbents under ambient conditions. The sorbent materials are shown to have high adsorption capacities with desirable adsorption-desorption characteristics. The effects of temperature and humidity on adsorption capacity and kinetics were studied at near-ambient conditions. Sorbent regenerative ability was confirmed within around 8% change following subsequent adsorption-desorption cycles and thermogravimetric analysis.     

TEPA负载复合氧化活性炭吸附烟气中的CO2性能

以商业煤基活性炭为原料,经低浓度氧气焙烧、H₂O₂氧化改性,并以四乙烯五胺（TEPA）浸渍,得到胺负载复合氧化活性炭,用于模拟烟道气[(15%(体积)CO₂+85%(体积)N₂）+10%(体积)H₂O]中CO₂吸附。低浓度氧气焙烧后,活性炭的最大比表面积和孔体积分别为1421.82 m²/g、0.83 cm³/g。经复合氧化改性后,活性炭的介孔体积增大,表面含氧官能团增加,使得TEPA负载复合氧化活性炭的CO₂吸附性能提高。焙烧时间为4 h,H₂O₂氧化、负载40%TEPA的样品COAC-4-40TEPA,在60℃时CO₂饱和吸附量最高为2.45 mmol/g,是TEPA负载未改性活性炭AC-40TEPA的2.02倍。经过十次吸附循环后,COAC-4-40TEPA的 CO₂饱和吸附量可维持在92.24%,而TEPA的浸出量仅有0.67%。失活模型研究表明,COAC-4-40TEPA的初始吸附速率常数是AC-40TEPA的1.64倍,且失活速率常数低于AC-40TEPA。     

CO2 capture of amino functionalized three-dimensional worm-hole mesostructured MSU-J silica

Tetraethylenepentamine (TEPA) was employed to functionalize the large-pore mesoporous silica (denoted MSU-J) with 3D worm-hole framework structures which was prepared through a supramolecular hydrogen-bonding assembly pathway from low-cost H₂NCH(CH₃)CH₂[OCH₂CH(CH₃)]₃₃NH₂ (D2000) as structure-directing porogens and tetraethylorthosilioate as the silica source for capturing CO₂. The resultant adsorbents were characterized by FT-IR, Transmission electron microscopy (TEM), N₂ adsorption/desorption and thermogravimetric analysis. Textural properties, elemental analysis and TEM measurement of the samples showed a severe pore filling of MSU-J as TEPA loading was increased to 70 wt%. CO₂ adsorption isotherms measured at different temperatures revealed the optimal adsorption temperature is 25 °C. The adsorption capacity of MSU-J with different TEPA loading contents was calculated. As a result, 50 wt% of TEPA supported on as-synthesized MSU-J achieved the highest capacity with the value of 164.3 mg/g under the conditions of 99.99 % CO₂ at 25 °C and 0.1 MPa. Repeated adsorption/desorption cycles revealed that amine-impregnated materials was very efficient for less apparent decrease in CO₂ adsorption capacity even after 6 adsorption–regeneration cycles.     

多级孔硅铝酸盐的结构特性及其除湿性能

采用水热法制备出具有深度除湿功能（RH<20%）、高饱和吸附量和中低温快速脱附性能（<100℃）的除湿轮用多级孔硅铝酸盐吸附剂。采用N₂-吸附脱附、XRD、透射电镜、FT-IR和NMR等技术表征吸附剂的微观结构;采用动态水汽吸附分析仪（DVS）测试其吸附-脱附性能。结果发现,通过控制制备前体的微晶温度,可调控吸附剂在中低湿度工况下的除湿性能：微晶温度是通过影响吸附剂微观结构中有序介孔和类微孔结构的比例,来影响吸附剂的深度除湿功能;升高微晶温度会提高吸附剂中类微孔和骨架Al比例从而强化其深度除湿能力,但会显著降低介孔有序度及总孔容,削弱其饱和吸附量及脱附性能;过高的类微孔和骨架Al比例会提高吸附剂的脱附再生温度,增大除湿能耗。     

金属氧化物掺杂对钙基吸附剂吸附CO_2性能的影响

化石燃料火电厂排放的CO2约占全球CO2总排放量的1/3,采用化学吸附法直接脱除高温烟气中的CO2既可以减少系统的能量损失又可以保护环境。文中采用机械混合法制备金属氧化物掺杂的钙基吸附剂,并以静吸附量和CO2吸附率为评价指标,气相色谱为检测手段,在自制吸附剂评价装置上,研究不同金属氧化物的掺杂对钙基吸附剂吸附性性能的影响。实验表明,掺杂金属氧化物对钙基吸附剂的吸附性能有一定影响,其中质量分数为1%的Li2CO3掺杂的钙基吸附剂的静吸附容量与钙基吸附剂的理论吸附量比较接近,并且优于其他金属氧化物掺杂的钙基吸附剂。     

Stepwise growth of melamine-based dendrimers into mesopores and their CO2 adsorption properties

A series of CO₂ adsorbents were synthesized by functionalizing SBA-15 via stepwise growth of amine-terminated melamine-based dendrimers. The adsorbents contained very high organic loadings (up to 50.3 wt%) relative to previous reports. In addition to that, CO₂ adsorption measurements demonstrated that primary amine groups are the only active groups within these dendritic structures for CO₂ adsorption. The CO₂ adsorption capacities of these adsorbents (except for fourth generation dendrimer functionalized SBA-15) are improved relative to the unfunctionalized SBA-15. The exception is associated with the completely filled pores of this adsorbent.     

AgNO3/MCM-41/NiFe2 O4的制备及吸附烯烃行为研究

基于长链烯烃/烷烃络合分离的目标,设计构造了AgNO3/MCM-41/NiFe2 O4磁性吸附剂。样品采用X射线衍射( XRD),N2吸附-脱附,红外线光谱分析( FTIR)和振动样品磁强计( VSM)等手段进行表征,结果表明磁性吸附剂中NiFe2 O4呈尖晶石结构,AgNO3最佳负载量为0.2 g/g AgNO3,且单层分散于MCM-41六方孔道内,其比表面积为717.89 m2/g,孔径为2.94 nm。利用磁性吸附剂对C11烯烃/C11烷烃混合物进行液相络合吸附分离研究,实验表明AgNO3/MCM-41/NiFe2 O4对长链烯烃分子具有选择性吸附功能,在100 min内达到吸附平衡,单级平衡吸附量为2.14 g/g。考察了吸附剂重复使用对吸附选择性和磁回收率的影响,使用10次后,吸附剂可保持较高的回收率(98.9%),烯烃吸附选择性略有降低,但仍能实现对烯烃的选择性吸附。     

Synthesis and CO2 adsorption behavior of amine‐functionalized porous polystyrene adsorbent

A solid amine adsorbent was prepared by modifying a porous polystyrene resin (XAD‐4) with chloroacetyl chloride through a Friedel–Crafts acylation reaction, followed by aminating with tetraethylenepentamine (TEPA). The adsorption behavior of CO₂ from a simulated flue gas on the solid amine adsorbent was evaluated. Factors that could determine the CO₂ adsorption performance of the adsorbents such as amine species, adsorption temperature, and moisture were investigated. The experimental results showed that the solid amine adsorbent modified with TEPA (XAD‐4‐TEPA), which had a longer chain, showed an amine efficiency superior to the other two amine species with shorter chains. The CO₂ adsorption capacity decreased obviously as the temperature increased because the reaction between CO₂ and amine groups was an exothermic reaction, and its adsorption amount reached 1.7 mmol/g at 10 °C in dry conditions. The existence of water could significantly increase the CO₂ adsorption amount of the adsorbent by promoting the chemical adsorption of CO₂ on XAD‐4‐TEPA. The adsorbent kept almost the same adsorption amount after 10 cycles of adsorption–desorption. All of these results indicated that amine‐functionalized XAD‐4 resin was a promising CO₂ adsorbent. © 2017 Wiley Periodicals, Inc. J. Appl. Polym. Sci. 2017 , 134, 45046.