共查询到19条相似文献,搜索用时 240 毫秒
1.
HZSM-5分子筛与铜基的复合催化剂上合成气制二甲醚 总被引:32,自引:5,他引:27
以HZSM-5分子筛与铜基甲醇合成催化剂组成复合催化剂用于从合成气制二甲醚,以HZSM-分子筛替代γ-Al2O3作脱水催化剂可降低复合催化剂的活性温度。在250~260℃,HZSM-5分子筛复合的催化剂,其DME选择性、时空产率均高于γ-Al2O3。甲醇合成催化剂与HZSM-5分子筛配比为3∶2时,CO转化率、DME时空产率较高。不同甲醇合成催化剂只影响复合催化剂的CO转化率,不影响DME选择性。不同硅铝比的HZSM-5分子筛对复合催化剂的DME选择性影响显著,当硅铝比从32.79增至52.09,DME选择性增大,MeOH、CO2选择性下降;当硅铝比从52.09增至70.70时,DME、MeOH、CO2选择性几乎不变。 相似文献
2.
测定了ZrO2负载的由不同前体得到的Ru-Fe双金属及其单金属催化剂的CO加H2反应活性。结果表明,ZrO2负载的由Ru2Fe(CO)12或RuFe2(CO)12获得的Ru-Fe双金属催化剂较负载Ru3(CO)12、Fe2(CO)9及其混合簇催化剂以及由RuCl3、Fe(NO3)3制备的常规双金属催化剂具有高得多的CO加氢活性。用程序升温分解(TPDE)方法研究了ZrO2负载的Ru3(CO)12,Fe2(CO)9及其混合簇催化剂的脱羰基过程。结果表明,除脱附作用外,负载络合物的羰基在Ar中TPDE主要歧化生成CO2,在H2中TPDE主要加氢生成CH4。 相似文献
3.
La_2O_3催化剂上乙烷氧化脱氢反应的研究 总被引:4,自引:3,他引:1
考察了乙烷在La2O3催化剂上的氧化脱氢反应,催化剂表面积4~52m2/g,反应温度703~793K,主要产物为C2H4、CO2、CO和H2O,反应温度高时可检测到CH4。催化剂表面积增加,其固有活性(单位表面积上的转化率)下降,而对乙烯的选择性几乎不变,反应是纯化学性质的表面反应,选择氧化和深度氧化可能经相同活性中心进行,该活性中心可能是处于平面位置上具有高配位数的离子,另就反应涉及到的某些化学问题提出一些见解。 相似文献
4.
ABO_3钙钛矿复合氧化物催化剂上甲烷和乙烷选择氧化制乙烯 总被引:1,自引:1,他引:0
研究了钙钛矿复合氧化物CaTil- xLixO3 - δ催化剂用于炼厂干气中甲烷和乙烷选择氧化制乙烯的催化性能。通过加入MnCO3 和负载Pt 改善催化性能,并考察了空速和催化剂装填量的影响。结果表明CaTi0-8Li 0-2O3 - δ中加入质量分数为30 % 的MnCO3 ,在775 ℃甲烷和乙烷的转化率略有增加的同时乙烯的选择性增加10 % 以上,乙烯收率可达55 % 。30 % MnCO3/CaTi0-8Li0-2O3 - δ催化剂再负载质量分数为0-2 % 的Pt 可进一步提高乙烯选择性,最佳乙烯收率可达63 % 。单纯甲烷氧化偶联和单纯乙烷氧化脱氢试验表明,MnCO3 的加入可以提高甲烷氧化偶联反应中甲烷的转化率和乙烷氧化脱氢反应中乙烯的选择性。 相似文献
5.
6.
CaTi09Li01O3催化剂中添加CeO2、La2O3、Y2O3、NiO等金属氧化物可不同程度地改进催化剂性能,其中以NiO/CaTi09Li01O3催化剂性能最佳,乙烯收率在775℃比CaTi09Li01O3作催化剂提高122%,适当控制反应条件,可使775℃的乙烷转化率达552%,乙烯选择性为73%。NiO/CaTi09Li01O3催化剂的最佳NiO含量为30%,最佳焙烧温度为800℃,催化剂上乙烷氧化脱氢适宜的反应条件为,反应温度775~800℃,V(C2H6)/V(O2)=17~2,原料气空速为(2~3)×104h-1,原料气中惰性气体含量为20%~50%。 相似文献
7.
采用Li ̄+/MgO催化剂,研究了Li含量、反应温度、原料气组成、活化方式、空间速度等对乙烷氧化脱氢制乙烯反应的影响。考察了在0和2mmolLi ̄+/molMgO两催化剂上各影响因素引起的差异。发现不同Li含量催化剂的表面碱强度与催化剂活性和选择性之间并不都是顺变关系。在压力101.3kPa、温度710℃、反应时间7.58×10 ̄(10)h、原料气配比(C_2H_6/O_2)=4.7、催化剂组成2mmolLi ̄+/molMgO的条件下乙烯选择性可达74%。 相似文献
8.
湿天然气中乙烷在碱土、稀土催化剂上氧化脱氢的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
在550~700℃温度范围研究了碱土、稀土单组份催化剂对湿天然气中乙烷氧化脱氢反应的影响,结果表明,700℃时碱土金属碳酸盐催化剂有较好活性,活性如下:BaCO3>SrCO3>CaCO3>MgCO3。稀土氧化物催化剂中轻稀土有较好活性、选择性。添加不同阴离子催化剂表现出不同的活性,BaCO3有较好活性,在700℃时对乙烷转化率为47.21%,乙烯收率为18.84%。催化剂活性与其晶格氧活动性有对应关系。 相似文献
9.
利用气相色谱检测及程序升温脱附(TPD)的方法,对残留有CH2Cl2溶剂的负载型双金属簇催化剂及γ-Al2O3的CO加氢反应进行了详细研究,并发现在反应条件下残留溶剂可离解出亚甲基(CH2)参与CO加氢反应,从而对产物分布产生影响。在400℃进行CO加氢反应时,担体上残留溶剂发生分解,产物中低碳烯烃的生成量急剧增加,对乙烯的选择性最高可达93.6%。用担体γ-Al2O3进行的空白对照实验也得到了类似的结果。残留有CH2Cl2溶剂的γ-Al2O3程序升温脱附结果显示,反应中产生的亚甲基是CO加氢反应的活性中间体。 相似文献
10.
担载型铁催化剂上CO_2加H_2合成低碳烯烃的研究 总被引:3,自引:0,他引:3
考察了母体、铁担载量、载体、助剂和反应条件对CO2/H2合成低碳烯烃担载型铁催化剂催化性能的影响。结果表明,Fe2(CO)12/ZSM-5催化剂在最佳反应条件下对低碳烯烃(尤其是乙烯)具有极高选择性和良好活性。并用Mossbaure谱、TEM等对催化剂进行了表征。 相似文献
11.
制备了Co、Fe、Mn促进的几种负载型Cr2O3催化剂,采用BET、XRD、SEM等技术进行了表征,并在常压连续流动固定床石英反应器中进行CO2氧化乙烷脱氢反应催化活性评价。结果表明,Co有助于Cr2O3在载体表面分散;在反应温度为923K,V(CO2)/V(C2H6)=1∶1,空速6000h-1的实验条件下,加入Co或Mn助剂时,乙烷转化率和乙烯产率明显增加。活性最高的Cr-Co/γ-Al2O3催化剂,乙烷转化率达62.9%,乙烯的选择性为90.4%。对反应机理也进行了探讨。 相似文献
12.
6Cr/SiO_2催化剂上CO_2氧化乙烷脱氢制乙烯反应的研究 总被引:3,自引:1,他引:2
在常压固定床微反反应器上 ,对CO2 氧化乙烷脱氢制乙烯反应催化剂进行了评价。通过对载体及活性组份的筛选 ,发现 6Cr/SiO2 催化剂具有较佳的催化反应性能。温度在 82 3~ 92 3K之间 ,该催化剂的乙烷转化率和乙烯选择性分别为1 2 1 %~ 3 2 1 %和 85 2 %~ 77 3 %。增加V(CO2 ) /V(C2 H6 ) ,有利于提高乙烷转化率和乙烯产率 ,随V(CO2 ) /V(C2 H6 )从1 0增加到 4 0 ,乙烷转化率从 3 1 2 %增加到 49 1 % ,乙烯产率从 2 4 8%增加到 3 5 1 %。另外 ,考察了Cr担载在不同载体上CO2 对乙烷脱氢的作用。对于 6Cr/SiO2 和 6Cr/AC催化剂 ,CO2 对乙烷脱氢起促进作用 ,而对于 6Cr/MCM41和 6Cr/Al2 O3催化剂 ,CO2 对乙烷脱氢却起抑制作用。对 6Cr/SiO2 催化剂上CO2 氧化乙烷脱氢制乙烯反应的再生实验也进行了探讨。结果表明 ,在 92 3K下反应后的催化剂用O2 可完全再生 ,而用CO2 则不能完全再生。 相似文献
13.
14.
甲烷在担载过渡金属氧化物上转化的初步研究 总被引:3,自引:0,他引:3
对不同的载体(HZSM-5、Al2O3、SiO2和MgO)担载不同过渡金属氧化物的甲烷非氧化气氛下转化成苯和C2--烃的反应进行了研究,结果发现这些催化剂的反应性能差异很大。载体的酸性越强,甲烷的转化率越高,苯的选择性也越高。HZSM-5担载的第一过渡金属氧化物(从V2O5到ZnO),只有V/HZSM-5和Zn/HZSM-5才有明显的催化活性,而其担载的Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu的相应氧化物几乎没有活性。HZSM-5担载的过渡金属如Re、W、Mo和V等的高价态氧化物都表现出很好的甲烷转化活性。 相似文献
15.
采用醇盐法制备了一系列不同铜负载量及含不同助剂的SiO2 负载的铜基催化剂。考察了不同制备条件对催化剂制备过程中硅酸凝胶生成速度的影响 ,发现在其它条件相同的情况下 ,正硅酸乙酯与乙二醇的体积比起主要作用 ,与金属铜盐的浓度基本无关。用XRD测试表明 ,本实验方法所制备的催化剂中的CuO是高度分散的非晶相状态 ,极易还原。高铜负载量的催化剂在 5 0 0℃ ,空气气氛中焙烧 4h后有Cu的晶相产生 ,其中含Fe、Ni助剂的有助于铜盐在分解过程中被还原为晶相铜 ,而Zn、V助剂的存在却抑制了铜物种的还原 相似文献
16.
制备条件对CuO/SiO2催化剂铜晶相的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
采用醇盐法制备了一系列不同铜负载量及含不同助剂的SiO2负载的铜基催化剂。考察了不同制备条件对催化剂制备过程中硅酸凝胶生成速度的影响,发现在其它条件相同的情况下,正硅酸乙酯与乙二醇的体积比起主要作用。与金属铜盐的浓度基本无关。用XRD测试表明,本实验方法所制备的催化剂中的CuO是高度分散的非晶相状态,极易还原。高铜负载量的催化剂在500℃,空气气氛中焙烧4h后有Cu的晶相产生,其中含Fe、Ni助剂的有助于铜盐在分解过程中被还原为晶相铜,而Zn、V助剂的存在却抑制了铜物种的还原。 相似文献
17.
以Na2WO4、Mn、M(M=Ce,Bi,Sr,La)为活性组分,采用浸渍法制备了一系列M-W-Mn/SiO2/堇青石整体式催化剂。在微型固定床反应器中对催化剂的甲烷氧化偶联反应性能进行了评价。采用XRD和TPR对催化剂的结构进行了表征。考察了反应条件对催化性能的影响。催化活性评价结果表明,在较大的空速下,M-W-Mn/SiO2/堇青石整体式催化剂具有较好的甲烷氧化偶联反应性能,其中活性最好的4%Ce-5%Na2WO4-2%Mn/SiO2/堇青石整体式催化剂,在甲烷转化率为32.9%时,甲烷转化率和C2烃选择性之和可达82.9%。XRD结果显示,M-W-Mn/SiO2/堇青石整体式催化剂除了堇青石的特征峰以外,存在α-方石英、Na2WO4、Mn2O3以及一些氧化物的物相。TPR结果显示,催化剂的各活性组分之间存在一定的相互作用,从而对催化剂的甲烷氧化偶联催化反应的性能有不同的影响。 相似文献
18.
硅铝比对SAPO-34催化剂在甲醇制烯烃反应中催化性能的影响 总被引:3,自引:2,他引:1
以四乙基氢氧化铵-三乙胺为模板剂,采用水热法合成了SAPO-34催化剂;研究了不同硅铝比(n(SiO2)∶n(Al2O3))合成的催化剂催化甲醇制烯烃反应的性能;并用XRD,BET,SEM,NH3-TPD等手段对催化剂进行了表征。实验结果表明,当n(SiO2)∶n(Al2O3)=0.30时,SAPO-34的结晶度最大,比表面积为490m2/g,晶粒粒径最大(0.6~1.5μm);随n(SiO2)∶n(Al2O3)的增大,SAPO-34的结晶度减小,比表面积增大,晶粒粒径减小。在反应温度425℃、甲醇的WHSV=1h-1时,以甲醇为原料,对不同n(SiO2)∶n(Al2O3)合成的催化剂的催化性能进行评价结果显示,当n(SiO2)∶n(Al2O3)=0.30时,甲醇转化率达到100.0%,低碳烯烃(乙烯+丙烯)的总选择性最高(达到86.87%),催化活性时间最长(546min);随n(SiO2)∶n(Al2O3)的增大,催化剂对低碳烯烃(乙烯+丙烯)的总选择性降低,催化活性时间缩短。 相似文献
19.
丙烯氧化制丙烯酸催化剂在万吨级工业装置上的应用 总被引:1,自引:0,他引:1
采用XRD和BET等手段对自制丙烯氧化制丙烯酸催化剂进行了表征;对该催化剂进行了小试、模试和10 kt/a工业装置评价。试验结果表明,一段催化剂主要为CoMO4,Bi2Mo3O12,Bi2MoO6,FeMoO4,Co6Mo12Bi1.5Ox的晶相;二段催化剂主要为MoO3,Mo5O14,(Sb2O)M6O18(M=Mo,W,V)氧化物的晶相。小试评价结果为一段催化剂平均丙烯转化率98.1%、丙烯醛和丙烯酸总收率92.3%、氧化碳总收率3.4%,二段催化剂平均丙烯醛转化率99.7%、丙烯酸收率97.9%、氧化碳收率1.6%;一段和二段催化剂串联后,其模试评价的丙烯酸收率为88.8%,工业装置上运行时丙烯酸收率为88.9%。 相似文献