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甲烷催化部分氧化制合成气研究进展 总被引:7,自引:0,他引:7
简要介绍了各种正在研究开发中的天然气制合成气技术,催化部分氧化制合成气具有较好的工业化应用前景;从催化部分氧化的热力学、催化剂和反应机理等方面对甲烷催化部分氧化技术的研究状况进行了阐述和分析,并对甲烷催化部分氧化技术今后的研究重点和应用领域进行了展望。 相似文献
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甲烷催化部分氧化制成合成气研究新进展 总被引:8,自引:0,他引:8
传统的天然气蒸汽重整制合成气在天然气间接转化利用过程中约占总费用的60%左右。甲烷催化部分氧化制合成气反应是一个温和的放热过程,具有反应速度快、选择性高、反应器体积小和能耗低等优点,具有降低建厂投资和操作费用的巨大潜力。本文阐述了近十年来在甲烷催化部分氧化制成合成气工艺研究方面取得的主要进展,包括催化剂研究、反应器设计、工艺开发以及反应动力学和反应机理研究,并简单介绍了天然气的蒸汽重整、非催化部分 相似文献
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甲烷部分氧化制合成气研究进展 总被引:12,自引:0,他引:12
甲烷部分氧化制合成气是高转化率、高选择性、高空速、低H2/CO比、温和的放热反应,它很有希望代替常规的水蒸汽重整法。部分氧化催化剂虽有三类,但有应用价值的是活性组分Ni、Rh、Pt等为诉负载型催化剂。在常压或氏压、600-900℃CH4/O2比1.6-2.0、空速大于10^5h^-1的条件下,催化剂显示了较高的活性和选择性。关于反应机理,Prette、Schmidt及Buyevskaya分别提出了 相似文献
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采用固定床流动反应装置 ,研究了加压条件下镍基催化剂对甲烷空气部分氧化制合成气的催化性能 ,考察了镍负载量、助剂种类、反应温度、压力、CH4/O2 配比等因素对催化性能的影响。结果表明 ,Ni/α -Al2 O3-MgAl2 O4催化剂的镍负载量质量分数为 8%时 ,催化性能最佳 ,添加稀土助剂La2 O3的催化剂活性最好 ,且La2 O3的最佳添加量(质量分数 )为 2 %。 8%Ni-2 %La2 O3/α -Al2 O3-MgAl2 O4催化剂上的条件试验表明 ,在 70 0~ 90 0℃内 ,CH4转化率和CO选择性随温度升高而增加 ;随着压力的增加 (0 1~ 1 5MPa) ,CH4转化率和CO选择性下降 ;在甲烷空速为(0 8~ 2 0 )× 10 4h- 1 内 ,转化率和选择性基本不变。 相似文献
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甲烷催化部分氧化制合成气反应器的改进 总被引:1,自引:0,他引:1
在带空气分布器的固定床反应器中,以空气为氧源,采用NiO-La2O3/MgAl2O4-α-Al2O3催化剂,进行了甲烷催化部分氧化制合成气的研究。考察了空气流量分配比(D)对催化性能、催化剂床层轴向温度分布、催化剂床层轴向原料组成和产物分布的影响。实验结果表明,D不影响催化剂床层出口处的气体组成;当D为80%时,沿催化剂床层轴向n(O2):n(甲烷)可保持在0.10~0.22,催化剂床层入口处的温升明显下降,整个催化剂床层轴向温度分布均匀,表明采用空气分布器有利于提高甲烷部分氧化反应的选择性,抑制了甲烷的完全氧化。 相似文献
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综述了过渡金属催化剂催化甲烷直接部分氧化制合成气反应的进展,讨论了关于催化剂活性中心的一些观点和两种有代表性的反应机理。 相似文献
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曹宇 《石油石化物资采购》2022,(4):103-105
本文通过甲烷催化部分氧化制备合成气反应机理的研究,首先阐述了我国当前合成气制备的新技术特点,同时对甲烷催化部分氧化制备合成气的催化剂选择、热力学以及反应机理等几个方面进行深入研究,阐述当前甲烷催化部分氧化制备合成气反应机理的不同观点,为甲烷催化部分氧化制备合成气工业化发展提供支持,推动我国合成气制备领域的全面发展. 相似文献
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载体对甲烷催化部分氧化制合成气的影响 总被引:5,自引:5,他引:5
运用固定床流动反应装置、TPR和XRD等手段考察了载体的晶相组成、比表面和孔结构等性质对Ni基催化剂在甲烷部分氧化制合成气中反应性能的影响。结果表明,热稳定性好、导热好的惰性材料如(Ca)MgAl2O4等是甲烷部分氧化制合成气理想的催化剂载体。载体必须具有适当的比表面和孔结构,以利于反应物分子在催化剂表面吸附并与活性中心充分接触,同时也有利于产物分子脱附并离开催化剂表面,防止副反应(积碳反应和燃烧反应)的发生,及时把反应热移走,避免热点产生使催化剂失活。另外还发现,具有不同比表面和孔结构的催化剂具有不同的最佳空速 相似文献
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综述了甲烷氧化制合成气的Ni基催化剂的研究意义和现状。对不同晶型的Al2O3载体及载量进行了系统的阐述。由于其表面酸中心较容易积炭,可添加稀土金属、碱金属、碱土金属、贵金属助剂或其混合物,以增强催化剂表面的碱性,提高催化剂的抗积炭性能。讨论了可能发生的积炭反应以及温度对反应平衡常数的影响,对积炭的原因、积炭的形状及影响积炭的因素进行了论述。直接反应机理是目前制合成气比较公认的反应机理,论述了Ni催化剂上CH4制合成气的活性位及原理,同时对透氧膜的透氧机理、透氧量及其在制合成气方面的应用进行了综述及展望。 相似文献
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比较了以MgO为载体的四种负载型催化剂在甲烷部分氧化反应中的催化活性,表明Rh具有最高活性。用D2(氘)-CH4同位素交换反应揭示,金属组份解离甲烷的能力与其催化活性紧密相关,在甲烷部分氧化反应中具有高活性的催化剂解离吸附甲烷分子的能力强,且以形成CD4为主的氘代甲烷产物分布,其次序为:Rh>Ru>Pt>Pd。揭示了CO选择性随反应气流量增大、反应接触时间的缩短而提高,表示CO可能是甲烷部分氧化反应中的初始产物。还探讨了双金属组份催化剂的催化行为。 相似文献
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甲烷部分氧化制合成气反应中Ni基催化剂的研究 总被引:6,自引:1,他引:6
在固定床流动反应器中,在反应温度800℃、空速1 0×105h-1、n(CH4)/n(O2)/n(N2)为2/1/1的条件下,测定了质量分数为10%Ni/α-Al2O3、10%Ni/γ-Al2O3催化剂用于甲烷部分氧化制合成气的活性和稳定性。结果表明,一定反应条件下,10%Ni/α-Al2O3催化剂的活性和稳定性均高于10%Ni/γ-Al2O3催化剂。10%Ni/γ-Al2O3催化剂经800℃还原和800℃反应后的比表面积下降以及催化剂在反应过程中的积碳都是导致催化剂稳定性下降的原因。 相似文献
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用共沉淀法合成了NiMgAl类水滑石,并利用水滑石的"记忆效应"成功地将F-添加到该类水滑石中,经1073K焙烧后得到NiMgAIO-F催化剂,采用XRD、EXAFS、TG、ICP、H_2-TPR和N_2吸附-脱附等手段对其物化性能进行了表征。表征结果显示,添加F-前后的类水滑石前体经过焙烧后所得的催化剂均为方镁石结构,但NiMgAlO-F比不含F-的复合氧化物NiMgAlO具有更小的比表面积、晶粒度和结晶度。NiMgAlO-F催化剂在甲烷部分氧化反应中表现出更高的活性和稳定性,甲烷转化率达到95%,CO和H_2的选择性分别达到95%和99%,且反应120h后催化剂活性没有下降,这是因为F-的引入提高了催化剂的可还原性、碱性和活性组分Ni的分散性,进而改善了催化剂的活性和抗积碳能力。 相似文献
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熔融盐中用晶格氧部分氧化甲烷制取合成气是一种有利于合理利用反应热,避免热点、爆炸等问题和降低生产成本的合成气制取新方法。对其原理、试验装置进行了介绍。通过理论计算和TG、DTA、TPD、TPR等试验方法对熔融盐系统和氧载体进行了研究分析。结果表明:选用质量比为1∶1的Na2CO3和K2CO3作为熔融盐体系较适合,且反应温度在800℃时较适宜;理论计算NiO、CeO2、CO3O4、ZnO作为晶格氧氧载体部分氧化甲烷制取合成气所需控制条件不同;800℃的熔融盐体系中,NiO是适合的氧载体。 相似文献