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简要概括了近些年生物柴油副产物甘油催化氢解制备丙二醇催化剂研究新进展,对甘油氢解分别采用贵金属催化体系和过渡金属催化体系的催化活性和选择性以及可能的机理进行了解释说明。采用贵金属Pt/WO3负载型催化剂、ReO x改性的Rh/SiO2、Ir/SiO2催化剂、贵金属催化体系中加入有机溶剂以及采用Cu-STA(硅钨酸)/SiO2的气相催化工艺等方式都能得到相对较多的1,3-丙二醇(收率最高为38%)。高分散的纳米铜基催化剂对甘油氢解有着较高的活性、选择性和稳定性,具有工业应用前景。纳米钴催化剂具有特定的形态和良好的催化效果颇受关注。 相似文献
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甘油具有很高的含氧量(O/C=1),对于多元醇和碳水化合物来说,二级C-O键的选择性裂解是将生物质转化为增值化学品的重要策略,所以氢解还原是甘油化学转化中最重要的反应之一。在由甘油氢解所得产品中,1,3-丙二醇的工业价值较高,但有关甘油氢解制备1,3-丙二醇的研究成果还是较少,并且对反应机理没有统一的结论。本文从催化甘油氢解制备1,3-丙二醇的不同体系的催化剂入手,对不同催化体系催化甘油催化氢解制备1,3-丙二醇催化剂的研究现状、反应机理进行总结及分析,发现存在甘油转化率低,副产物多,1,3-丙二醇产率低等问题,而且催化剂的使用寿命短等问题仍然是工业化道路上的一大难题,但因1,3-丙二醇较高的工业价值,未来甘油氢解反应催化材料的研究方向还是会主要集中在催化制备1,3-丙二醇上。 相似文献
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H2SO4-SiO2催化7-羟基-4-甲基香豆素的无溶剂合成 总被引:2,自引:0,他引:2
分别制备了4种H2SO4-SiO2。以H2SO4-SiO2为催化剂,乙酰乙酸乙酯和间苯二酚为原料,通过Pechmann反应,在无溶剂条件下,催化合成了7-羟基-4-甲基香豆素。以4种不同H2SO4-SiO2、催化剂用量、反应时间、反应温度和反应原料的物质的量比设计了五因素四水平的正交试验,得到负载硫酸催化反应的最佳条件:n(H2SO4)∶n(Si)=0.75∶1,n(间苯二酚)∶n(乙酰乙酸乙酯)=1∶1,催化剂用量0.35 g(间苯二酚0.04 mol),反应时间95 min,反应温度105 ℃,最佳条件下产品收率为72.4%。 相似文献
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在间歇釜式反应器中考察Cu基催化剂在不同酸性条件下的甘油催化氢解反应性能,采用γ-Al2O3、SiO2和SiC酸碱性不同的载体研究催化剂催化活性和选择性的影响,结果表明,3种载体的Cu基催化剂均对1,2-丙二醇的生成有较高的催化活性和选择性,但只有弱酸性SiO2为载体时生成1,3-丙二醇。研究在底物中添加H2SO4(B酸)对甘油氢解反应性能的影响,发现质子酸的存在有利于1,3-丙二醇的生成,但易导致副反应发生,使1,2-丙二醇选择性大幅降低。研究用磷钨酸改性的Cu/SiO2催化剂对甘油氢解反应的催化活性的影响,发现磷钨酸的加入有利于甘油氢解为1,3-丙二醇,且酸性越强,越容易发生副反应。随着Cu/HWP/SiO2催化剂焙烧温度的升高,酸性减弱,丙二醇选择性提高,推测出质子酸作用下Cu基催化剂的甘油氢解反应机理。 相似文献
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以氧化铝为载体,采用浸渍法制备了负载型CuO-ZnO/Al2O3催化剂,通过XRD、XPS、TPR手段表征催化剂上CuO和ZnO的分布和化学形态。结果表明,CuO-ZnO/Al2O3催化剂催化甘油氢解反应中,CuO是活性组分,ZnO的引入可以降低CuO与载体氧化铝的相互作用强度,有利于CuO的还原,提高催化剂甘油氢解活性;催化剂表面呈缺电子状态的Cu物种是甘油氢解的活性中心。当活性组分CuO质量分数为12%,n(Cu)∶n(Zn)=1∶1.5时,CuO-ZnO/Al2O3催化剂催化甘油氢解活性最高,甘油转化率可达97.82%,对1,2-丙二醇选择性达94%。 相似文献
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随着生物柴油产业的快速发展,作为生物柴油副产物的甘油逐渐过剩,合理有效地利用甘油能促进生物柴油产业的良性发展。丙二醇(1,2-丙二醇和1,3-丙二醇)是重要的化工中间体,具有较高的经济价值,利用可再生的甘油催化氢解制备丙二醇替代传统的石化路线符合绿色化学的要求,因而具有广阔的应用前景。简述了利用甘油催化氢解制备丙二醇的研究背景,详细分析了甘油催化氢解的机理(包括脱水-加氢机理、脱氢-加氢机理、直接氢解机理和螯合机理),从催化剂的角度综述了甘油催化氢解制备丙二醇的研究现状和取得的研究成果,并提出了未来甘油氢解的研究方向。 相似文献
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采用共沉淀法制备γ-Al2O3载体和不同Ce添加量的CeO2-Al2O3载体,然后用浸渍法制备Ni负载质量分数10%的Ni/γ-Al2O3和Ni/CeO2-Al2O3催化剂。在固定床微反装置中考察了反应温度、原料气配比和CH4空速等工艺条件对Ni/γ-Al2O3和Ni/Ce30Al70Oδ催化剂在甲烷自热重整制氢反应中催化性能的影响。结果表明,添加Ce的催化剂催化性能有较大提高,在Ni/Ce30Al70Oδ催化剂上,反应温度750 ℃时, CH4转化率94.3%,与Ni/Al2O3催化剂相比,提高20%。Ni/γ-Al2O3和Ni/CeO2-Al2O3催化剂的CH4转化率均随反应温度的升高而增大。原料气中n(O2)∶n(CH4)和n(H2O)∶n(CH4)的增加均能提高各催化剂的CH4转化率。但n(O2)∶n(CH4)和n(H2O)∶n(CH4)的变化对各催化剂的催化性能的影响不同。随着n(O2)∶n(CH4)的增大,产物中n(H2)∶n(CO)降低,n(CO2)∶n(CO+CO2)升高;而n(H2O)∶n(CH4)增大时,产物中n(H2)∶n(CO)和n(CO2)∶n(CO+CO2)均升高。随着CH4空速的增加,Ni/Al2O3催化剂上CH4转化率、n(H2)∶n(CO)和n(CO2)∶n(CO+CO2)均较大程度下降;而在Ni/Ce30Al70Oδ催化剂上,随着CH4空速的增加,CH4转化率、n(H2)∶n(CO)和n(CO2)∶n(CO+CO2)变化不大。 相似文献
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采用TPR-TPO联用技术对溶胶-凝胶法制备的Cu/SiO_2催化剂进行表征,计算出催化剂的还原活化能E_a=55.04 kJ·mol^(-1),指前因子A=4.24×10~6s^(-1)。在反应压力4.0 MPa,空速0.46 h^(-1)、n(H_1):n(甘油)=10:1和催化剂用量5.0g的条件下,考察温度对甘油催化氢解性能的影响,220℃时,1,2-丙二醇收率最高,达96%。同时,根据TPR-TPO表征结果,将经历一次还原过程和还原-氧化-再还原过程活化的催化剂分别用于甘油催化氢解反应,还原-氧化-再还原过程较还原过程活化的催化剂收率提高11%。 相似文献
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以钛硅分子筛(Ts-1)为催化剂,过氧化氢和丙酮为原料,催化氨氧化合成丙酮肟.对影响合成反应的多个因素进行了考察,合成条件经正交实验优化后丙酮肟产率有了较为明显的提高.结果表明:在反应温度65℃,搅拌转速320 r/min,质量分数30%过氧化氢水溶液滴加3.5~4.5 h,催化剂用量为丙酮质量的40%,n(丙酮):n... 相似文献
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自制了杂多酸盐磷钨酸铯和磷钨酸铈,并采用红外技术进行了表征。分别将两种杂多酸盐为催化剂催化氧化环己酮合成了己二酸,结果表明两者均具有催化活性高,操作方便,反应条件温和,无有害气体排放,有利于环保等优点。反应条件为n(环己酮):n(磷钨酸铯):n(30%H2O2):n(NaHSO4)=1:0.00664:3.92:0.00833(摩尔比),回流反应6h,己二酸收率可达63.7%。以磷钨酸铈为催化剂,反应条件为n(环己酮):n(磷钨酸铈):n(30%H2O2):n(NaHSO4)=1:0.00331:3.92:0.00833(摩尔比),回流反应6h,己二酸收率可达61.6%。 相似文献
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通过水热晶化法合成不同Cu含量的Cu-MCM-41催化剂,考察在偏三甲苯/H2O2 体系中制备2,3,5-三甲基苯醌的催化氧化性能,研究了反应时间、反应温度、催化剂铜含量、反应物物质的量比和催化剂用量对反应活性的影响。结果表明,催化剂在偏三甲苯的催化氧化反应中具有良好的催化活性。最佳反应条件:偏三甲苯用量1.0 g,550 ℃焙烧的Cu-MCM-41催化剂[n(Cu)∶n(Si)=1∶50]用量0.05 g,n(H2O2 )∶n(偏三甲苯)=3.5∶1,反应温度70 ℃,反应时间6 h,此条件下,偏三甲苯转化率78.86%,2,3,5-三甲基苯醌收率66.13%。 相似文献