钨中氘氦行为的高分辨热脱附谱实验方法研究

氢同位素在材料中的扩散、捕获和滞留等行为可通过热脱附谱实验方法进行研究。为实现对同时含有氘氦的钨材料进行热脱附测量并研究钨中氘氦滞留行为,搭建了1套基于高分辨四极质谱仪的热脱附实验系统HiTDS。HiTDS实现了1.2×10^-6 Pa的高本底真空度,速率为1 K/s的精确线性升温,最高加热温度达1423 K,能准确测量样品中气体元素的脱附速率和脱附量。通过配备高分辨四极质谱仪,HiTDS可快速分辨氘氦元素并测量其脱附速率。HiTDS经过调谐校准、标定系数标定后,对氘氦等离子体辐照钨样品进行了热脱附测量。测得的氘氦热脱附谱显示,纯氘脱附量与剂量正相关,而氦的引入显著抑制氘滞留并使其趋于饱和。热脱附实验结果与类似辐照条件的其他研究成果基本一致,检验了该实验方法的有效性。     

CLAM钢中氕氘的渗透与去除

低活化铁素体/马氏体钢（RAFM钢）是聚变堆产氚包层的优选结构材料。氢同位素在结构材料中的扩散渗透特性关系到产氚回收率、燃料循环及运行安全。本工作对国内研发RAFM钢之一的CLAM钢进行了气体驱动的氘渗透实验,得到573～873 K温度范围内氘的宏观溶解度S（mol/(m³•Pa^0.5)）为0.264exp(-22 447/RT),扩散系数D（m²/s）为1.38×10^-7exp(-17 271/RT),渗透率Φ（mol/(m•s•Pa^0.5)）为3.64×10^-8exp(-39 718/RT)。还进行了氕氘气体混合物的渗透实验,确认了渗透同位素效应;探索了钢中溶解氘的真空热释放去除。     

FeCrAl铁素体不锈钢在压水堆水化学偏离工况下的应力腐蚀行为

采用慢应变速率拉伸（SSRT）试验方法,研究了FeCrAl铁素体不锈钢在偏离压水堆正常工况下的应力腐蚀行为。结果表明,在含有微量Cu²⁺与Cl^-的高温水介质中,应变速率为2×10^-7s^-1时,FeCrAl铁素体不锈钢将发生显著的应力腐蚀开裂;其在含Cu²⁺和Cl^-的高温水介质中的应力腐蚀开裂主要由点蚀导致。     

氦中痕量H2、D2组分的高精度气相色谱分析

为满足聚变堆氘氚燃料循环工艺气体中痕量氢同位素组分的特殊检测分析要求,需建立快速、高精度的在线分析方法。针对氦中痕量H₂、D₂组分,本工作以高纯氦为载气,在液氮温度下,使用自制改性Al₂O₃毛细管柱进行分离,放电氦离子化检测器进行检测。结果显示,氢氘组分的检测限不高于1×10^-8,保留时间不高于180 s,氢氘组分色谱峰峰面积响应值的相对标准偏差不大于1.0%,分离度大于1.0。本方法具有分析灵敏、快速的优点,为聚变堆包层在氘氚燃料注入系统和氢同位素分离系统中微量氚的安全分析与精确计量提供了一种有效的测量技术。     

30%TBP-煤油-HNO3体系的α辐解行为Ⅰ.溶剂辐解生成DBP/MBP的规律

用气相色谱法研究了²³⁸Pu为α源的30%TBP-煤油-HNO₃体系的辐解产物DBP和MBP的生成情况,研究了反萃剂、反萃条件和钚等因素对DBP/MBP分析的影响,考察了辐照累积剂量、剂量率和稀释剂等因素对DBP和MBP生成量的影响。结果表明：DBP和MBP生成量随吸收剂量、剂量率的增加而增大;在剂量率73.7Gy/min、累积剂量5×10⁵Gy时,DBP浓度达到7.09×10^-2mol/L,MBP浓度达到9.84×10^-3mol/L;在吸收剂量5×10⁵Gy时,加氢煤油、正十二烷和特种煤油中的DBP生成量分别为4.45×10^-2、4.44×10^-2 、4.35×10^-2mol/L,MBP生成量为3.52×10^-3、3.50×10^-3、3.52×10^-3mol/L,在吸收剂量5×10⁵Gy时,三种稀释剂的DBP和MBP的生成量近似相等;在吸收剂量5×10⁴Gy时,α辐照的DBP和MBP的生成量分别为5.57×10^-2mol/L和5.10×10^-3mol/L,对应的γ辐照的为2.50 ×10^-3mol/L和3.14×10^-4mol/L,α辐照产生的DBP和MBP的生成量明显大于γ辐照的。     

用于n/γ混合场测量的涂硼电离室研制

研制了一种能同时测量混合场中γ和中子注量率的涂硼电离室,并实验测试了其性能。涂硼电离室由两个大小和结构一致的腔室组成：1个仅对γ灵敏,另1个对γ与中子均灵敏。用强度为2.7×10⁷ s^-1 的Am-Be源测得电离室的中子灵敏度达9.2×10^-16 A/(cm^-2•s^-1),在剂量率为5.24 μGy/h的¹³⁷Cs γ场中,电离室的γ灵敏度达7.36×10^-16 A/(MeV•cm^-2•s^-1)。涂硼电离室I-V曲线坪长为600 V,坪斜小于4%/100 V,在工作电压为-400 V时,其γ补偿修正系数<5%,可用于核设施周围的混合场监测。     

磷酸二丁酯在2.0 mol/L HNO3介质中的水解动力学

通过红外光谱、气质联用和离子色谱等分析方法确定了磷酸二丁酯在后处理常见工况2.0 mol/L HNO₃下的反应产物主要为丁醇、丁酸、丙酸、磷酸一丁酯和磷酸根离子等。采用离子色谱定量分析测定了磷酸一丁酯和磷酸根离子的浓度与反应时间和温度的关系,计算了磷酸二丁酯水解反应的速率常数,并对测定数据进行了计算拟合。结果表明：在110~150 ℃范围内,磷酸二丁酯的水解速率随温度的升高呈指数增长,满足准一级反应动力学方程;110 ℃和150 ℃的一级水解速率常数分别为6.30×10^-3 s^-1和2.10×10^-1 s^-1,二级水解速率常数分别为3.10×10^-3 s^-1和1.98×10^-1 s^-1;一级水解反应的指前因子为9.38×10¹² s^-1,对应的活化能为111.0 kJ/mol,二级水解反应的指前因子为1.09×10¹⁶ s^-1,对应的活化能为135.2 kJ/mol。动力学计算值与实验值的误差在±9%以内。     

D+注入Li4SiO4的表面化学状态及其热解吸行为

锂陶瓷氚增殖剂的氢同位素行为是聚变堆固态产氚包层关心的重要课题。本文将3 keV D⁺注入Li₄SiO₄,采用X射线光电子能谱在线分析注氘前后材料表面的化学状态,同时采用热解吸谱（TDS）实验技术,研究注氘后Li₄SiO₄中氢同位素的热解吸行为。实验结果表明：D⁺注入会改变Li₄SiO₄表面的化学环境,产生多种辐照缺陷和化学键合状态;氘滞留量和热解行为受注氘时样品的温度影响较大,可在一定程度上预测产氚包层中氚的滞留行为。     

高温气冷堆核电站示范工程新燃料运输辐射风险研究

探索了将概率安全评价（PSA）方法系统地应用于放射性物品运输的辐射风险评价,分析了高温气冷堆核电站示范工程（HTR-PM）新燃料元件公路运输的辐射风险。基于实际路况数据和可能的事故情景,选择货包辐射水平升高和临界两种事故工况进行了事故频率分析。分析表明：货包辐射水平升高事故的发生频率为4.21×10^-7（车•单次运输）^-1;临界事故的发生频率低于1×10^-13（车•单次运输）^-1,可不考虑其辐射后果。对事故后果估算的结果表明：货包辐射水平升高事故对应急人员造成的最大外照射剂量为0.55 mSv,对附近公众造成的最大外照射剂量为4.55×10^-3 mSv,其辐射影响是可接受的。总体辐射风险为1.24×10^-10人•Sv/(车•单次运输),其中撞击事故对风险的贡献最大。     

氘-氘聚变反应高能γ射线产额的实验研究

本文对低能D(d,γ)⁴He聚变反应进行了实验研究。由于D(d,γ)⁴He聚变反应γ射线的产额低、能量高、本底大,实验采用大NaI-塑料闪烁体反康谱仪,以提高探测效率并降低宇宙线的影响;采用脉冲束飞行时间方法区分中子和γ射线,以减小中子和宇宙线本底的影响。实验测量了300 keV d束轰击厚D靶和薄D靶两种情况下的γ数据。在计算反应产生23.8 MeV的高能γ峰面积时,采用了拟合法扣除本底。实验测得,对厚靶,D(d,γ)⁴He反应截面为2.47×10^-37m²;对薄靶,D(d,γ)⁴He反应截面为4.36×10^-37m²。     

Exposure of Equal-Channel Angular Extruded Tungsten to Deuterium Plasma

Surface morphology and deuterium retention in ultrafine-grained tungsten fabricated by equal-channel angular pressing(ECAP) have been examined after exposure to a low energy,high-flux deuterium(D) plasma at fluences of 3×10~(24) D/m~2 and 1×10~(25) D/m~2 in a temperature range of 100 ℃-150 ℃.The methods used were scanning electron microscopy(SEM) and thermal desorption spectroscopy(TDS).Sparse and small blisters(~0.1 μm) were observed by SEM after D plasma irradiation on every irradiated surface;yet they did not exhibit significant structure or plasma fluence dependence.Larger blisters or protrusions appeared after subsequent TDS heating up to 1000 ℃.The TDS results showed a single D desorption peak at ~220℃ for all samples and the D retention increased with increasing numbers of extrusion passes,i.e.,the decrease of grain sizes.The increased D retention in this low temperature range should be attributed to the faster diffusion of D along the larger volume fraction of grain boundaries introduced by ECAP.     

低温循环色谱法分离H_2/HD

低温循环色谱法(CCC)是一种有效的氢同位素分离方式。在升级改造后的低温色谱分离装置上开展了H2/HD体系的分离研究。结果表明:原始氘丰度为1.4×10-4的高纯氢经过CCC 4个流程后,氘丰度达到1.173×10-3;为获得最佳色谱柱柱效,CCC的进样量控制在组分峰的容量因子下降10%时较为合适;CCC的双柱间可互相充当解吸柱与接收柱的角色,在柱结构与程序升温条件相同的前提下,双柱间分离效果的差异可能是进样点的选择和进样压力的不同造成的,与进样时间无关。     

低能电子辐照对环氧树脂性能的影响

为了研究低能电子辐照对环氧树脂的体积电阻率、邵氏硬度、拉伸强度和官能团结构的影响,本文在电子辐照能量为30 keV,注量率1×10¹¹ cm^-2•s^-1,总注量为1.6×10¹⁴ cm^-2,真空度10^-6 Pa条件下,结合国家标准对辐照前、后环氧树脂材料的机械性能和结构进行表征。结果表明,辐照后环氧树脂材料的体积电阻率、邵氏硬度、拉伸强度等宏观物理性能均有下降。傅里叶红外光谱图显示环氧树脂主要官能团强度降低,产生的•H、•OH等自由基与聚合物分子上的羟基与氢结合。研究结果对环氧树脂材料在辐射环境中的使用具有重要意义。     

应用于等离子体排灰气处理的甲烷水汽重整反应的热力学分析

Tokamak装置中的等离子体反应一段时间后,需对产生的排灰气进行净化处理,以回收其中的氘氚。目前拟采用甲烷水汽重整反应将化合态的氘氚转化为单质并回收。本文运用Gibbs自由能最小化方法,对应用于等离子体排灰气处理的水汽重整反应进行热力学分析,考查反应温度、原料比例、反应压力、O₂、CO₂、H₂、CO等因素对反应平衡的影响,确定了适宜的反应条件,即反应温度范围650～700 ℃,压力1×105 Pa,水碳比1.5～2.0。此外,原料气中O₂或CO₂的存在有利于减少积碳的生成量,并获得较高的氢同位素平衡转化率;H₂的存在对重整反应的热力学平衡无明显影响;CO的存在会使积碳量增加,对反应产生不利影响,在进入重整反应器前应将其去除。     

光化学法锂同位素分离中化学反应速率常数测量

氢气与锂蒸气的化学反应速率常数是激光化学法锂同位素分离过程的一个重要参数。本文以可调谐半导体激光器为工具,通过监测锂原子蒸气对光的吸收测量原子蒸气密度的相对变化,建立了一种测量该速率常数的方法。在光化学锂同位素分离的典型条件下测得化学反应速率常数为9.0×10^-22 m³/s。该数值对于未来锂同位素分离装置中激光照射时间和氢气密度等参数的选择具有重要指导意义。