纳米CeO2及其复合催化剂的制备及对CO氧化的催化性能

以硝酸铈和氢氧化钠为原料,使用超声雾化工艺实现微区反应制备纳米CeO2粉体和掺铜CeO2复合粉体;再以硝酸铈为铈源,氨水为沉淀剂,用凹凸棒石为载体合成凹凸棒石负载CeO2纳米复合材料.利用XRD、TEM、HRTEM和BET-N2等手段对所得产物的成分、物相结构和形貌进行表征,研究所制备的纳米CeO2及其复合催化剂对CO氧化的催化性能.结果表明:所制备的纳米CeO2粉体和掺铜CeO2复合粉体呈球形,粒径均为4～5 nm,且单分散性好;所合成的CeO2/凹凸棒石纳米复合材料中,CeO2颗粒均匀包覆在凹凸棒石表面.催化实验结果表明:CeO2颗粒越小、比表面积越大,对CO氧化的催化活性就越高;凹凸棒石负载CeO2纳米复合催化剂具有很强的协同催化效应,可提高其催化活性;Cu(5%)-Ce-O催化剂对CO氧化具有最好的催化活性,表明铜的掺入有利于提高CeO2在CO催化氧化反应中的低温活性,降低起燃温度.     

微弧氧化制备CoO/Al_2O_3复合膜层及催化性能

采用电解液修饰法,利用微弧氧化技术直接在铝基体上制备CoO/Al2O3微弧氧化复合膜层,采用SEM和XRD观察并分析复合膜层表面、截面形貌和相组成,探讨了复合膜层形成机制及对甲基橙溶液催化降解作用。结果表明,微弧氧化复合膜层主要由Al2O3相和CoO相组成,且CoO沉积在Al2O3陶瓷层表面或者孔洞内;碱性电解液中添加Co(CH3COO)2生成Co(OH)2胶体,从而在热化学作用下分解为CoO,是形成CoO/Al2O3复合膜层的主要原因;室温常压下复合膜层催化10 h可使甲基橙溶液降解率达到96.4%。     

催化碳烟氧化用PtCexZr1-xO2催化剂的制备及性能研究

采用水热晶化法一步制备了铈锆摩尔比不同的PtCe_xZr_(1-x)O_2系列催化剂,测定其比表面积、储氧量、氢气还原温度等物化性能参数,并进行结构表征,研究催化剂组成中铈锆摩尔比(n_(Ce)/n_(Zr))对催化剂结构和性能的影响。结果表明,当n_(Ce)/n_(Zr)=5:5时,制备得到的PtCe_(0.5)Zr_(0.5)O_2催化剂晶粒尺寸最小,储氧量较高,氢气还原温度低,微观结构为四方相和立方相2种晶型结构并存的固溶体。与传统贵金属浸渍负载方法制备的Pt/Ce_(0.5)Zr_(0.5)O_2催化剂相比较,水热晶化法一步制备的PtCe_(0.5)Zr_(0.5)O_2催化剂对碳烟的低温氧化具有更优的催化活性。     

CeO2改性钌系催化剂的制备及催化降解氨氮废水的研究

以RuO2和CuO为活性组分和辅助活性组分,添加CeO2作为助剂,采用硝酸盐浸渍法负载在分子筛载体上,焙烧制备Ru-Cu-Ce复合催化剂。采用比表面分析仪(BET)、X射线衍射(XRD)和透射电子显微镜(TEM)等对催化剂进行表征,用静态实验评价氧化去除氨氮的催化性能。结果表明,Cu和Ce的添加能够提高Ru催化剂的性能,Ce可以抑制Cu的溶出损失。催化剂制备的最佳焙烧条件为300℃焙烧4.5 h。对200 mL初始浓度为205.8 mg/L的模拟氨氮废水,0.25%Ru-1%Cu- 1%Ce催化剂常压氧化降解的最佳条件为:初始pH=10,温度80℃,30%双氧水添加量为处理水量的1/2000,氨氮去除率可达85.6%,催化剂重复使用7次性能无明显降低。     

CuO/Al2O3微弧氧化复合膜层的制备及催化性能

采用电解液修饰法,利用微弧氧化技术直接在铝基体上制备CuO/Al2O3微弧氧化复合膜层,研究复合膜层表面元素的结合状态以及电参数对复合化膜层表面形貌和孔径的影响,探讨复合膜层对甲基橙溶液的催化降解作用。结果表明:利用微弧氧化技术可一步制备出CuO/A12O3复合膜层,且CuO晶格氧含量可达33.7%(质量分数);随着电压、占空比的增大和频率的减小,复合膜层表面微孔的孔径增加,孔数目减少,粗糙程度增加;复合膜层在常温常压下催化10 h可使甲基橙溶液降解率达到70%左右。     

湿式氧化法在拜耳法中的应用及待解决问题(2)

综述了拜耳法生产中有机物的行为及去除方法,重点介绍了湿式氧化法的应用。详细介绍了湿式氧化法处理拜耳液中有机物的原理,以及去除效果;对采用该法产生的成本、安全和腐蚀等问题进行了分析。     

光沉积银微弧氧化TiO2膜光催化杀菌研究

以磷酸钠为电解液,采用微弧氧化技术在钛片上直接制备TiO2膜,利用硝酸银光沉积法对该膜表面进行修饰,以酵母菌为目标物来评价TiO2膜光催化杀菌的能力.利用XRD、SEM、EDX对微弧氧化膜晶型、表面形貌和成分进行观察.研究结果表明:微弧氧化TiO2膜主要由锐钛矿TiO2组成,电解时间增长锐钛矿TiO2增多,TiO2膜光催化杀菌效果明显好于单独紫外光的杀菌效果;光沉积银修饰可以改变微弧氧化TiO2膜的表面成分,改善膜的光催化性能.光沉积银微弧氧化TiO2膜和微弧氧化TiO2膜以及单独紫外光30min的杀菌效率分别为98.5%、75.4%和42.5%.并简介微孤氧化TiO2催化剂可以重复使用.     

Pdx-Co/C催化甲酸的电氧化性能研究

以活性碳(Vulcan XC-72)为载体,用化学还原法制备了不同Pd/Co摩尔比的Pdx-Co/C催化剂。用透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)及X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行了表征,采用循环伏安法考察了催化剂对甲酸电氧化反应的催化性能。结果表明,Pdx-Co复合催化剂粒子均匀分散在碳载体表面;催化剂中掺入的少量Co元素部分进入Pd晶格,形成了Pd-Co合金;随着Pd/Co摩尔比的增加,Pd颗粒粒径先增大后减小,催化活性也表现出相同的变化趋势;当Pd:Co=8:1时,所得Pd8-Co/C对甲酸氧化的催化活性最高,峰电流密度可达到15.907 mA/cm²。     

Pt/C催化剂的制备及其催化氧化乙二醛反应的研究

以H2PtCl6为前驱体、采用化学还原法制备Pt胶体,然后将其负载于不同种类的活性炭上制备了1.0％ Pt/C催化剂并应用于催化氧化乙二醛生成乙醛酸的反应.研究了活性炭的种类对催化活性的影响;比较了各种1.0％ Pt/C催化剂催化乙二醛反应的结果.根据对产物溶液中的各组分的分析,结果表明以聚乙二醇(PEG)为保护剂、硼氢化钠作还原剂所制备的Pt胶体溶液负载在未处理过的国产活性炭(YHB)上获得的催化剂具有良好的催化活性和选择性.在最佳催化剂制备条件下,催化反应达60 min时,乙醛酸的产率即达到了66.88％,选择性为71.77％.     

La、Ba的添加对Pd/Y2O3-ZrO2催化氧化CH4性能的影响

以浸渍法制备了1.0%Pd/Y2O3-ZrO2催化剂,考察了Pd负载过程中La和Ba的添加对Pd/Y-ZrO2催化氧化CH4性能的影响,用BET、XRD、CO脉冲、TEM和H2-TPR等方法对所制备的催化剂进行表征。结果表明,La和Ba的添加降低了Pd/Y2O3-ZrO2催化剂氧化CH4的活性。催化剂中活性金属的分散度及体相PdO的还原性影响催化剂对CH4的氧化活性,La、Ba的添加降低了Pd/Y2O3-ZrO2催化剂中活性金属Pd的分散性,使Pd在高温老化后更容易团聚,同时增强了PdO与载体的相互作用,使PdO不容易被还原。     

纳米Pd/C催化剂的制备及其催化氧化乙二醛生成乙醛酸的研究

利用化学还原法分别以PdCl2和Pd(OAc)2为前体制备了胶体Pd纳米粒子,然后采用胶体负载法获得2种Pd/C催化剂并应用于催化乙二醛氧化生成乙醛酸的反应。研究了催化反应条件如温度、乙二醛初始浓度以及在催化剂制备中Pd负载量、使用的前体对催化反应的影响,从而在最佳催化条件下得到乙醛酸产率为31.07%,选择性为67.06%的反应结果;利用XPS技术对Pd/C催化剂使用前后Pd的表面化学状态进行了表征,简要探讨了Pd/C催化剂的选择性和催化剂失活机理。     

Pd、Ru / Ti催化电极超声电催化降解废水中苯酚的研究

介绍了超声电催化降解废水中苯酚及用Pd、Ru制作催化电极的方法,并用SEM和XPS测试了电极表面结构,研究了pH值、电压、处理时间、电解质等因素对苯酚降解率、COD(化学需氧量)去除率的影响.实验结果表明以Pd、Ru为催化材料,采用超声电催化降解,苯酚降解率可达100%,COD去除率＞90%.     

Pt-Pd/CeO2-SiO2催化剂的稳定性研究

以浸渍法制备Pt-Pd/CeO2-SiO2催化剂(Pt-Pd/CS),与Pt-Pd/Al2O3催化剂进行耐硫和耐热稳定性对比。用比表面(BET)、X射线衍射(XRD)和高分辨率透射电镜(HRTEM)等表征催化剂,用模拟气小样方法(SGB)评价催化活性。结果表明,Pt-Pd/CS具有比Pt-Pd/Al2O3催化剂更好的热稳定性和耐硫性。780℃,10 h老化后,Pt-Pd/Al2O3性能轻微下降,而Pt-Pd/CS催化剂中CeO2与贵金属的相互作用增强,NO氧化活性提高。在SO2气氛中,两种催化剂的低温活性均显劣化,但在350℃以上时,Pt-Pd/CS的活性反而提高;Pt-Pd/Al2O3对SO2的饱和吸附时间和吸附量分别为Pt-Pd/CS的3倍以上,因此活性衰减迅速。     

Microstructures of SiO2 and TiOX films deposited by atmospheric pressure inductively coupled micro-plasma jet

Atmospheric-pressure inductively coupled micro-plasma jet was used for deposition of SiO₂ and TiO_x thin films. Si and Ti alkoxides respectively were vaporized into Ar gas to be decomposed thermally in the Ar plasma jet, being deposited as the metal oxide films. Microstructures of the films were investigated as changing the plasma conditions such as Ar gas flow rate and concentration of the alkoxides in Ar gas. The SiO₂ and TiO_x films deposited at higher Ar gas flow rates were composed of particles of micron or submicron sizes. The SiO₂ film was composed of a single layer of the particles and the particles sometimes formed unique aggregation structures. On the other hand, the TiO_x film had a structure in which the particles were piled up randomly. The structures suggested that the SiO₂ particles grew on the substrate whereas TiO_x particles were formed in plasma gas phase.     

铌表面初始氧化行为的EELS和AES研究

利用电子能量损失谱(EELS)和俄歇电子能谱(AES)研究室温下铌的初始氧化过程，研究表明：清洁表面铌的EELS的实验值与理论值较为符合；随着氧化程度的加剧，其体等离子体(BP)、表面等离子体(SP)以及价带间跃迁所造成的电子能量损失峰发生了明显的偏移和强弱的变化，也解释了Nb→NbO→NbO2的初始氧化过程；另外，铌在潮湿空气里氧化1周，在其表面只生成很薄一层的Nb2O5氧化层。     

One-Step Synthesis of MnO2 Particles Distributed Polyaniline–Poly(styrene-sulfonic acid)

In this paper, polyaniline–poly(styrene-sulfonic acid)–manganese dioxide (PANI–PSS–MnO₂) composite was prepared by an interfacial reaction of potassium permanganate (KMnO₄) in PSS/ANI in chloroform. This method synthesizes MnO₂ particles incorporated in PANI–PSS by reduction of Mn⁷⁺ to Mn²⁺ and oxidation of Mn²⁺ to Mn⁴⁺ (MnO₂) with the simultaneous chemical oxidation polymerization of ANI. The immiscible liquid interface offers a unique microenvironment for confining the growth of PANI to form PANI–MnO₂ in the presence of PSS. The PANI–PSS–MnO₂ composite was verified through characterization by scanning microelectronic microscopy (SEM), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), and FTIR spectroscopy. Cyclic voltammetric (CV) results showed that PANI–PSS–MnO₂ effectively catalyzed the oxidation of hydrogen peroxide (H₂O₂). The simple and inexpensive route for the preparation of PANI–PSS–MnO₂ composites can be used in the production of sensor electrodes in H₂O₂ and glucose detection.