IAEA 2008年国际比对水体样品中总α/β放射性分析

为了评估本实验室对环境样品中天然放射性核素的分析和测量技术,本实验室参加了IAEA 2008年世界开放实验室国际比对磷石膏和水体样品天然放射性核素的分析测定活动.本工作主要针对水体样品中总α/β放射性活度的测量进行讨论.按照比对要求,应用比较测量法,以UO2(NO3)2和KCl分别作为总α和总β分析的亚基准物和基准物,采用MPC 9604超低本底α/β计数器分别测定了IAEA提供的Sample03、Sample04和Sample05三个水体样品中总α/β放射性活度.反馈结果表明,三个样品总α和总β的测量结果全部在IAEA给出的参考值范围之内,接受率为100%.此外,本工作还对测量中可能引起误差的几个主要因素诸如α/β计数器灵敏度的确定、基准物质的选择、测控曲线的绘制等方面进行了分析与讨论.测量结果表明,当选用UO2(NO3)2取代U3O8基准物作为总α分析的亚基准物时,由于本实验室所使用的UO2(NO2)1中238U与234U尚未达到久期平衡,故其总α放射性远小于国标GB 5750-85的推荐值,但通过α谱仪对238U和234U准确定量后,不影响总α的分析结果.     

利用φ200×100mmNaI(T1)探头做大样品γ谱分析

本文介绍了利用全身计数器的φ200×100mmNaI(T1)探头进行的放射性样品γ谱分析。测量了煤、土壤、建材等多种样品,并对300g土壤样品中天然放射性核素~(238)U、~(232)Th、~(226)Ra及~(40)K的分析结果与用Ge(Li)谱仪的抽样结果进行了比较。表明~(238)U有93％样品在相对误差40％以内符合,对~(232)Th、~(226)Ra及~(40)K分别有87％、63％、100％的样品在相对误差20％以内符合。     

仪器中子活化法研究核设施周围土壤中的铀、钍、钾

采用仪器中子活化分析方法测定了从中国西南某核设施场区周边采集的150个土壤样品中的U、Th、K含量。样品在中国核动力研究院实验型反应堆活性区孔道辐照,中子积分注量为3×1017/cm2。照射后的样品在相同几何条件下用高纯锗γ射线能谱分析系统测量其γ放射性。用相对比较法,求出待测元素的含量,并用统计理论分析了对照区与异常区土壤中U、Th、K三种元素含量的相关性。结果表明,异常区和对照区的3种元素含量及Th/U比均呈负相关或相关性不强。另外,U、Th在土壤粘粒中的含量较土壤其它组分中的要高,这个趋势U比Th更加明显。     

高灵敏高效液相色谱法测定地质样品中的U和Th

本文开发了一种新的高效液相色谱(HPLC)法,并应用于地质材料中U和Th含量的测定。首先用HF-HClO_4和HCl浸提液在螺旋盖Savillex烧杯中酸消解岩石样品,然后Th和U用定量的两步离子交换法从地质基体中分离出来,最后采用HPLC进行元素测定。Th和U在反相交换柱上用梯度淋洗,10min即互相分离,而且剩余基体元素以α-羟基异丁酸(HIBA)络合物形式与Th和U分离。在与偶氮胂Ⅲ在线后置柱反应之后,Th和U的测定是用可见分光光度测定法完成的。Th和U的检测限分别约为30×10~(-12)和100x10~(12)(或约0.75×10~(-9)和约2.5×10~(-9),用100mg岩石样品)。 HPLC技术已应用于评价分析特性的9种国际参考样品和3种性能良好的管理样品分析。分析样品中Th和U的浓度范围为<10×10~(-9)～>10×10~(-6),HPLC数据与火花源质谱、电感耦合等离子体(ICP)和同位素稀释热电离质谱分折的数值完全吻合。对Th和U含量分别高于50×10~(-9)和5×10~(-9)的测量,方法精密度在1σ置信水平时分别好于±2％和±5％。     

高分辨电感耦合等离子体质谱法测量230Th/232Th比值及校正方法

快速可靠的230Th/232Th比值测定方法在230Th定年法中非常重要。实验室在前期工作基础上,建立了高分辨电感耦合等离子体质谱法(HR-ICP-MS)测定天然样品中230Th/232Th比值的方法。影响230Th/232Th比值精确测定的主要因素是测量过程中强峰拖尾效应和仪器的质量歧视等。238U在236U处的强峰拖尾系数236U/238U可用于230Th/232Th比值的强峰拖尾校正,通过测量不同230Th/232Th比值的标准溶液可获得仪器测量230Th/232Th比值的质量歧视校正因子。采取四酸密闭消解法对砂岩样品进行消解,用Bio-rad AG 1×8 Cl-型阴离子交换树脂对钍进行分离,进一步纯化后稀释到一定体积在HR-ICPMS上进行测量。采用空白-标准-空白样品的测量模式对230Th/232Th比值进行测量。实验室标样的测量结果为(7.29±0.34)×10-6,与参考值(7.33±0.17)×10-6一致。     

^238U裂变样品质量的比对

中国原子能科学研究院的2片~(238)U样品和维也纳镭研究和核物理研究所(以下简写IRK)标准~(238)U作品质量之间的比对在联邦德国技术物理研究所(以下简写PTB)、IRK和中国原子能科学研究院(以下简写CIAE)完成。采用了4种方法进行对比:(1)快中子裂变数比的测量;(2)2πα流气式正比计数器α活度的绝对测量;(3)多丝流气式正比计数器α活度的绝对测量;(4)小立体角α计数器α活度的绝对测量。CIAE的2片~(238)U样品质量经刻度分别为:860.25±6.02μg和913.96±6.40μg。     

电感耦合等离子体质谱测定铀样品年龄方法研究

铀样品年龄与生产时间密切相关,是核法证学调查核材料来源属性的一个重要参数。本文研究建立了利用~(230)Th/~(234)U原子数比测定铀样品年龄的分析方法。分别用~(229)Th和~(233)U稀释剂进行铀样品同位素稀释,利用TEVA树脂对样品中的铀和钍进行分离处理,用多接收电感耦合等离子体质谱测量~(229)Th/~(230)Th和~(233)U/~(234)U原子数比,根据铀年龄计算公式通过~(230)Th/~(234)U原子数比可得到样品的铀年龄。采用该方法对CRM U850和U010标准样品进行了年龄测定,结果与美国劳伦斯·利弗莫尔国家实验室的测量结果一致,但较实际年龄偏大,可能是由于生产时纯化过程不完全,导致有残留的~(230)Th在样品中。本文所建立的方法可用于铀样品~(230)Th-~(234)U模型年龄的测定,为核法证学调查提供重要信息。     

液闪α能谱法绝对测量铀溶液中的铀含量

液闪α能谱法是一种将液闪法和α能谱法的优点有机结合在一起对α核素进行绝对测量的新方法。本工作用该方法分析了简单铀溶液样品中的铀含量（质量浓度）,分析结果与标准溶液标称值符合良好。该方法有望用于分析环境样品中的铀含量。     

未知钍—铀比的误差分析

研究了在任意Th、U含量和Th-U比覆盖整个范围(即0≤Th/U≤∝)时总α计数率对年剂量的转换因子及其误差。结果表明,当不测定Th-U比而只测量总α计数率时,最终引起的年龄误差对0≤Th/U≤∝来说为±5.1％-±8.3％,对1.1≤Th/U≤9.5来说只有±2.5％％-±4.1％。     

三种铝样品中^232Th和^238U的含量

本文介绍了用HPGe反康普顿γ谱仪分析三种铝样品(L4R,Lr11CR,Cz)中天然放射性核素~(232)Th和~(233)U含量的结果,其中~(233)U的含量为0.8—0.52Bq/kg,~(232)Th的含量为2.3—6.8Bq/kg。