等离子体增强Ni/MCM-41催化剂的制备及性能研究

采用等离子体技术强化制备了Ni/MCM-41催化剂,并采用XRD、BET、H2-TPR和TGA对催化剂进行了表征。考察了等离子体处理功率、处理时间、处理方式、处理气氛对CO_2重整甲烷反应的影响。结果表明,等离子体处理Ni/MCM-41催化剂在CO_2重整甲烷反应中表现出较优的催化性能,在反应温度为750℃时,CH_4和CO_2转化率分别为92.6%和87.9%,较未处理的催化剂提高了27.2%和21.1%。     

热等离子体和催化剂协同作用重整甲烷和二氧化碳制备合成气

在常压下,利用15kW的实验室装置,以氮气为工作气体,进行了等离子体与催化剂协同作用下甲烷和二氧化碳重整制备合成气的实验。实验着重考察进料气V(CH4)/V(CO2)为4:6、氮气流量1.7m3/h、放电功率9.6kW条件下,原料气总流量变化对反应转化率、产物选择性及能量效率的影响。结果表明:随原料气总流量的增加,反应物转化率逐渐降低,产物选择性基本不变。在等离子体与催化剂协同作用下,反应物转化率、产物选择性及能量产率都比单独的等离子体作用提高大约15%~20%。尤其是能量产率比先前的文献报道值高出150%。热等离子体与催化剂协同作用重整反应处理量大、能量产率高,有较好的应用前景。     

甲烷二氧化碳重整催化剂及其制备方法

本发明涉及一种甲烷二氧化碳重整催化剂及其制备方法,属于重整催化剂技术领域。本发明所述的甲烷二氧化碳重整催化剂,结构为A/LaCeNiO-xNiO_(3)。其中A为碱金属或碱土金属,0≤x≤1。本发明所述的甲烷二氧化碳重整催化剂,用于甲烷二氧化碳反应过程中可有效避免积碳的产生。     

Co基甲烷二氧化碳重整催化剂研究进展

作为温室气体CO_2的有效利用途径之一,CH_4-CO_2重整(干重整)反应一直是众多科学家研究的热点。Co基催化剂的研究虽然没有镍及贵金属多,但其在干重整中也显示出较好的催化性能,特别是在氧化硅、氧化铝等载体上,Co金属催化剂具有较好的催化稳定性。因此,在非贵金属催化剂中,Co基催化剂也是非常有希望的干重整工业化潜在催化剂。本文对近年来Co基干重整催化剂的研究进展进行了评述,包括Co基催化剂制备过程中载体和助剂的选择,金属Co添加量,制备方法以及制备过程中的焙烧温度对催化剂活性和稳定性的影响。     

载体对重整催化剂催化性能的影响

通过催化剂的重整活性评价,比较了作为载体的BaTiO3与γ-Al2O3的催化性能,以及BaTiO3对掺入La和Ce的催化性能影响,并考察了Ni／BaTiO3与Ni／γ-Al2O3的程序升温还原（TPR）和CO2程序升温脱附（TPD）的关系。     

烃类重整催化剂及其烃类重整的方法

发明提供了适用于各种烃类重整的催化剂以及包括使用该催化剂制备氢气或合成气的烃重整方法。本发明的烃重整用催化剂包括含有二氧化铈的氧化铝载体和负载在载体上的组分a、组分b和任选的组分c,组分a是至少一种选自钌、铂、铑、钯和铱的元素;组分b是钴和／或镍,组分c是碱土金属。当通过使用该催化剂进行烃的蒸汽重整、自热重整、部分氧化重整或二氧化碳重整时,能够生成氢气或合成气。     

沉淀剂对甲烷自热重整制氢Ni基催化剂性能的影响

分别以Na2CO3,NaOH和NH4HCO3作为沉淀剂,在pH值为9的沉淀条件下,采用并流沉淀法制备了Ni-Cu/ZrO2-CeO2-Al2O3催化剂,催化剂中Ni负载质量分数为10%。采用XRD、H2-TPR等方法表征了催化剂的结构及还原性能,并考察了不同沉淀剂对甲烷自热重整制氢Ni基催化剂性能的影响。结果表明,在反应温度为650℃~800℃,采用Na2CO3作为沉淀剂制备的催化剂的催化活性及水煤气变换反应的程度明显高于采用NaOH和NH4HCO3作为沉淀剂制备的催化剂,这是由于采用Na2CO3作为淀剂有利于抑制催化剂中非活性组分NiAl2O4尖晶石的形成并改善了CuO的分散性。     

甲烷干法重整催化剂抗积碳性能的研究进展

通过甲烷干法重整,可实现甲烷与二氧化碳两种温室气体的有效利用,从而缓解环境压力,并且制得的合成气还可以应用于费托合成、羰基合成等工业途径。但由于甲烷干法重整存在催化剂积碳现象,导致催化剂失活、转化效率降低,对该方法的工业化应用产生了不利影响。为了解决积碳问题,提升催化剂的抗积碳性能,首先对不同催化剂作用下甲烷干法重整的反应机理以及积碳来源进行了综述,随后论述了催化剂的活性组分、载体以及助剂对积碳的影响。对反应机理的分析表明,虽然目前还没有一种反应机理能适用于所有催化剂,但可以确定的是,甲烷的深度裂解是产生积碳的主要原因。活性组分的负载量和催化剂组分之间的相互作用会改变活性组分分散度和对应的金属氧化物在反应中的氧化还原过程,进而对积碳量产生影响;载体的结构会影响催化剂的物理化学性质,并且其酸碱性也会改变催化剂反应性能,最终影响催化剂的抗积碳性能;助剂也有类似的效果。最后对用于甲烷干法重整反应的催化剂的发展前景进行了展望,为未来开发适用于甲烷干法重整工业生产的催化剂提供参考。     

甲烷二氧化碳重整催化剂的研究进展

综述了甲烷重整二氧化碳制备合成气过程催化剂活性组分、助剂、载体、制备方法等的发展,指出了该过程催化剂的发展方向。     

甲烷二氧化碳重整催化剂的研究进展

综述了甲烷重整二氧化碳制备合成气过程催化剂活性组分，助剂，载体，制备方法等的发展。指出了该过程催化剂的发展方向。     

Cu基催化剂催化甲醇水蒸气重整制氢研究进展

归纳了Cu基催化剂上甲醇水蒸气重整制氢反应的三个不同催化反应机理。综述了催化剂制备方法对反应温度、甲醇转化率、氢选择性、CO选择性及氢产量等指标的影响。归纳了Cu基催化剂失活的主要原因为热力学烧结、积碳烧结、硫化物中毒和氯化物中毒等。讨论了不同载体对催化剂的结构和热稳定性的影响。     

镍催化剂的结构特征及其催化甲烷二氧化碳重整反应北大核心CSCD

采用超声辅助沉淀法制备了ZrO_2载体,并制备了一系列Ni/ZrO_2催化剂用于甲烷二氧化碳重整反应制合成气。利用XRD、N_2吸附、TPR和H_2-TPD等方法对催化剂进行了表征,并研究了催化剂还原过程中Ni物种结构的变化。实验结果表明,Ni/ZrO_2催化剂的最佳Ni负载量约为10%(w),过高或过低的Ni含量都不利于形成最大数量的活性Ni原子。还原态Ni/ZrO_2催化剂表面存在两种金属Ni活性中心,处于金属Ni外表面平台位置的活性中心转化甲烷分子的效率较低,处于金属Ni台阶或节点位置的活性中心转化甲烷分子的效率较高。在反应温度750℃、反应压力0.1 MPa、气态空速108 000 mL/(g·h)、n(CH_4)∶n(CO_2)=1∶1的条件下,Ni/ZrO_2催化剂上金属Ni活性中心转化甲烷分子的转化频率为12.2～13.5 s^(-1)。     

非贵金属—β沸石催化剂催化正戊烷异构化的研究

在实验室研制了以β沸石为载体，以非贵金属为催化剂活性组分的正戊烷异构化催化剂Ni-Mg-β，在高压微反色谱联合装置上对该催化剂的反应性能进行了考察，结果表明：在反应温度295度，压力2．8MPa,质量空速1．5h^-1，氢油摩尔比4．0的条件下，反应的转化率68．19％，选择性94．73％，异构烷烃产率64．59％，液体收率96．69％，实际转化率与该温时的平衡转化率之比为93．4％。βββ     

制备条件对Ni/Al_2O_3催化剂催化乙醇水蒸气重整制氢性能的影响

分别采用均匀沉淀法、沉淀法和浸渍法制备了Ni/Al_2O_3催化剂,在常压固定床反应器中评价了Ni/Al_2O_3催化剂在乙醇水蒸气重整制氢反应中的性能;采用X射线衍射和低温N_2物理吸附法对Al_2O_3载体和Ni/Al_2O_3催化剂进行了表征;考察了载体焙烧温度及时间、催化剂制备方法、Ni负载量和催化剂还原时间等制备条件对Ni/Al_2O_3催化剂性能的影响。实验结果表明,以600℃下焙烧2 h的Al_2O_3为载体、采用浸渍法负载质量分数10.0%的Ni、在500℃焙烧1 h且在650℃下还原1 h的Ni/Al_2O_3催化剂的活性和选择性最好。在500℃、重时空速9 6 h~(-1)、水与乙醇的摩尔比为3:1的反应条件下,乙醇转化率达100%,产气速率为83.0 mL/min,H_2选择性为63.6%。     

高氮原料重整预加氢催化剂的制备及其性能

采用钛和硅对氧化铝载体进行改性,通过优化Co-Mo-Ni-W四种活性组分及采用络合浸渍免高温焙烧技术,制备了适用于高氮原料的重整预加氢催化剂。采用Py-FTIR,XRD,BET,XRF,SEM,EDS等方法对催化剂进行表征,并在200 mL中试加氢装置上评价了催化剂的性能。表征结果显示,改性后载体的L酸量提高,并产生了少量B酸中心;Co-Mo-Ni-W四组分在载体表面实现了高度分散;催化剂的比表面积与孔体积均较高,分别达到了215.6 m2/g及0.31 mL/g,有利于加氢处理高氮原料,提高了催化剂耐积碳及长周期稳定运转性能。实验结果表明,在氢分压2.0 MPa、液态空速2.0 h-1、氢油体积比150、反应温度不低于275℃的条件下,催化剂能够将氮含量不大于20μg/g的重整预加氢原料中的氮化物脱除至含量小于0.5μg/g,符合催化重整进料要求;在1 500 h长周期稳定性考察中,催化剂的温升为0.002℃/h。     

Ni/BaTiO_3/γ-Al_2O_3催化剂的结构及其甲烷二氧化碳重整性能研究

以溶胶-凝胶法将BaTiO3负载于γ-Al2O3表面,合成出不同BaTiO3质量百分比的复合载体BaTiO3/γ-Al2O3。采用XRD、IR技术对复合载体BaTiO3/γ-Al2O3的结构进行了研究,考察了复合载体负载的镍基催化剂Ni/BaTiO3/γ-Al2O3在CH4-CO2重整反应中的抗积炭和稳定性能。结果表明:BaTiO3粒子以不连续的方式分散在γ-Al2O3的表面,致使原位氢还原后Ni/Ba-TiO3/γ-Al2O3催化剂的供电子强度相对削弱,抑制了CH4-CO2重整过程一氧化碳的歧化反应。Ni/25.4%BaTiO3/γ-Al2O3催化剂在700℃较低重整反应温度下的抗积炭和稳定性能明显优于Ni/BaTiO3和Ni/γ-Al2O3催化剂。     

热等离子体重整CH_4-CO_2研究进展

石油资源的日益匮乏以及二氧化碳排放所带来的环境问题,已使得二氧化碳的资源化利用受到广泛关注。等离子体技术被认为是CH4-CO2重整的有效技术手段之一。综述和分析了各种利用冷等离子体和热等离子体CH4-CO2重整研究成果。从目前的研究现状来看,具有高热焓值、高等离子体温度和高电子密度的热等离子体,因为具有原料气处理量大、工艺过程易放大、无需催化剂和能效相对较高等优势,只要进一步优化工艺、提高其能量转化效率,在CH4-CO2重整中将具有很好的工业应用前景。     

正戊烷催化氧化制备苯酐和顺酐的初步研究

以五氧化二钒溶于醇中还原并加入磷酸研制成的ＶＰＯ催化剂，进行了正戊烷选择性催化氧化制备苯酐和顺酐的研究，考察了温度对反应过程的影响。试验表明，在３８０～４４０℃范围内，升高温度，苯酐收率几乎不变，顺酐收率增加，生成苯酐和顺酐的总选择性稍有下降。     

CTAB作模板剂制备CH4/CO2重整催化剂Ce-Zr-Co-Ox及其催化性能研究

以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,用共沉淀-水热法制备了CH4/CO2重整制取合成气催化剂Ce-Zr-Co-O x复合氧化物,并用XRD、SEM和H2-TPR对其进行了表征,同时考察了Ce、Zr、Co元素含量,催化反应温度,CTAB添加量以及空速对反应的影响。结果表明,增加Co含量可提高Ce-Zr-Co-O x的催化活性,当n(Ce)∶n(Zr)∶n(Co)为3∶3∶5时,其催化活性较好,但容易烧结,而在制备过程中适当添加CTAB模板剂可改善催化剂的抗烧结性能,提高其稳定性,当n(CTAB)/n(Ce+Zr+Co)为1时,催化剂活性及稳定性较好。     

Ni/γ-Al2O3/FeCrAl丝网催化剂的制备及其甲烷水蒸气重整制氢催化性能

采用浆液法制备用于甲烷水蒸汽重整制氢（MSR）的Ni/γ-Al2O3/FeCrAl网状催化剂,利用扫描电子显微镜,X射线衍射,氮气物理吸附,热震法和超声振荡法研究该催化剂的表面形貌,晶型结构,孔特性,热稳定性和涂层与基体间的结合性能。采用自行搭建的MSR试验系统,以甲烷转化率为指标对自制网状催化剂和商用颗粒型催化剂在不同反应温度和空速下的反应性能进行评价。结果表明：与商用颗粒型催化剂相比,自制网状催化剂具有更高的比表面积,在高空速下的甲烷转化率明显更优。但自制网状催化剂应用于MSR反应还存在产物中CO含量较高、催化剂易出现积炭等问题,有待进一步优化催化剂的活性组分。